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微波等离子体下甲烷偶联制C_2烃类

电子器件 2004年第4期27卷 658-660页

作者：沈长圣杨鸿生张钦孙永志程广山郑福萍东南大学电子工程系毫米波国家重点实验室南京210096

针对在微波等离子体下甲烷偶联制 C2 烃类反应随着时间的变化情况 ,讨论了 n( CH4 ) /n( H2 )对积碳的影响 ,结果表明当 n( CH4 ) /n( H2 )为 1 /4或比例更小时积碳较少。在 n( CH4 ) /n( H2 )为 1 /4时 ,微波等离子体下甲烷偶联反应持... 详细信息

针对在微波等离子体下甲烷偶联制 C2 烃类反应随着时间的变化情况 ,讨论了 n( CH4 ) /n( H2 )对积碳的影响 ,结果表明当 n( CH4 ) /n( H2 )为 1 /4或比例更小时积碳较少。在 n( CH4 ) /n( H2 )为 1 /4时 ,微波等离子体下甲烷偶联反应持续3 0 min以上 ,而且甲烷转化率分布在 3 0～ 64%之间 ,C2 收率分布在 2 7～

关键词：微波等离子体甲烷偶联 C2烃类

低压微波等离子体催化甲烷偶联生成C_2烃的研究

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电子器件 2005年第3期28卷 559-561页

作者：张钦杨鸿生沈长圣孙永志董家禄孙岚孙德坤郑福萍东南大学电子工程系毫米波国家重点实验室南京210096 南京大学南京210093 金陵石化分公司南京310033

研究了矩形波导微波化学反应器在纯甲烷、低气压47Pa～5000Pa条件下,生成微波等离子体。研究了甲烷转化率,C2烃收率积炭率与气体压强的关系,以及乙烯、乙炔的选择性与气体压强的关系。实验结果显示,在上述气压范围内,甲烷转化率高达(75%... 详细信息

研究了矩形波导微波化学反应器在纯甲烷、低气压47Pa～5000Pa条件下,生成微波等离子体。研究了甲烷转化率,C2烃收率积炭率与气体压强的关系,以及乙烯、乙炔的选择性与气体压强的关系。实验结果显示,在上述气压范围内,甲烷转化率高达(75%～94%),当压强在800～5000Pa范围内,反应产物全部为乙炔。

关键词：微波等离子体甲烷偶联乙烯乙炔

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甲烷偶联制乙烯学术讨论会在四川召开

天然气化工—C1化学与化工 1991年第6期 56-57页

作者：雍永枯中国化工学会煤化工利用学会秘书处

中国化工学会煤化工利用学会、四川省化学化工学会于1991年8月27日至9月2日在成都地区联合召开了甲烷偶联制乙烯学术讨论会。中科院学部委员、煤化工利用学会

关键词：学术讨论会甲烷偶联乙烯烯烃四川煤化工有机化工学部委员

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多尖端旋转电极辉光放电甲烷偶联研究

Chinese Journal of Chemical Physics 2001年第4期14卷 385-388页

作者：崔锦华许根慧王家新天津大学C1化工国家重点实验室天津300072 天津大学理学院物理系天津300072

Coupling of methane in the present of hydrogen to C 2 hydrocarbons operated at atmospheric pressure in order to evaluate a newly-developed plasma reactor with rotating poly tip electrodes, in which circular glow discharge plasma zone between a stator and a rotor with poly tip electrodes is vertical to the way of the stream of flowing reactants. No substantial amount of carbon formation was observed on the surface of the electrodes after a long period of the reaction(>1 h) when the molar ratio of feed flow of CH 4∶H 2 is 1∶1 and the A.C. glow discharge at 20 kHz, input power of 856 V(rms). C 2 hydrocarbons single pass yield is 42.6%, in which C 2H 2 38.9% and C 2H 4 3.5% respectively, with 62.3% methane conversion but with carbon formation when input power is 1010 V(rms).

关键词：甲烷偶联辉光放电旋转电极天然气转化利用等离子体

脉冲电晕等离子体下甲烷偶联反应研究(Ⅲ)──金属氧化物的多相催化作用

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高等学校化学学报 2000年第1期21卷 120-123页

作者：朱爱民张秀玲宫为民张报安中国科学院大连化学物理研究所大连116023 大连理工大学碳资源综合利用开放实验室大连116012

考察了常温常压脉冲电晕等离子体作用下金属氧化物对甲烷脱氢偶联反应的催化作用 ,观察到不同催化剂在脉冲电晕等离子体作用下的催化活性差别很大 ,且对 C2 产物的分布具有一定的调变作用 .γ-Mn2 O3/γ-Al2 O3催化剂的 C2 烃收率较空... 详细信息

考察了常温常压脉冲电晕等离子体作用下金属氧化物对甲烷脱氢偶联反应的催化作用 ,观察到不同催化剂在脉冲电晕等离子体作用下的催化活性差别很大 ,且对 C2 产物的分布具有一定的调变作用 .γ-Mn2 O3/γ-Al2 O3催化剂的 C2 烃收率较空白载体提高了近 2倍 ,C2 烃选择性提高 3 0 %以上 ,该催化剂与脉冲电晕等离子体的结合可使其能量效率提高 2倍以上 .提出了一种等离子体催化作用促进甲烷脱氢偶联反应的初步模型 .

关键词：甲烷偶联等离子体多相催化金属氧化物

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微波等离子体条件下催化甲烷偶联制C2烃

微波等离子体条件下催化甲烷偶联制C2烃

作者：徐春蕾南京师范大学

学位级别：硕士

乙烯和乙炔是重要的化工原料，但作为其主要来源的石油资源日益匮乏，而天然气资源十分丰富，天然气的主要成分是甲烷，利用天然气生成乙烯和乙炔是一个极具发展前景的转化途径。传统法由甲烷生产乙炔要求高温(1200～1400K)、高能，无... 详细信息

乙烯和乙炔是重要的化工原料，但作为其主要来源的石油资源日益匮乏，而天然气资源十分丰富，天然气的主要成分是甲烷，利用天然气生成乙烯和乙炔是一个极具发展前景的转化途径。传统法由甲烷生产乙炔要求高温(1200～1400K)、高能，无产业化前景。目前全世界都在研究利用等离子体催化甲烷偶联制C烃类，其中微波等离子体有明显的优越性，因此它将为天然气能源的利用开辟新的途径。本论文的研究内容有两个方面：(1)微波等离子体催化的甲烷偶联反应，(2)传统技术催化乙炔加氢转化为乙烯。 1．微波等离子体催化的甲烷偶联反应我们在功率固定的多模谐振腔和功率可调的单模谐振腔中考察了等离子体催化的甲烷偶联反应。多模谐振腔是由600W的家用微波炉改造而成;单模谐振腔是由东南大学毫米波国家重点实验室自己设计制作的。由于微波场中纯甲烷气体只能在低压下放电产生等离子体，原料气的处理量小，且需从额外的动力消耗，无产业化前景。因此提高等离子体的起辉压力，实现常压反应是我们的目标。为此，我们采用加催化剂、激励器的方法提高等离子体的起辉压力，并添加氢气将反应压力提高到常压。同时考察了低压下和常压下的甲烷偶联反应性能，对反应条件(如催化剂种类、组成，微波辐照时间，体系压力，原料气流量，原料气组成等)进行了研究和筛选。结果表明，在多模谐振腔中，低压下采用纯甲烷作原料气时，Fe-Ni是甲烷无氧偶联的较好催化剂，但对等离子体的诱导作用有限，远不及激励器的效果好。引入激励器后最高起辉压力至少能提高10倍，但激励器诱导产生的高能等离子体会导致甲烷深度裂解，造成严重积碳，有碍反应的进行。因此若在原料气中添加氢气，不仅可将反应压力提高到常压，而且可有效抑制积碳。另外应该指出的是，在高功率的多模谐振腔中，甲烷偶联的C烃产物只有乙炔。常压下以H／CH混合气为原料，经优化反应条件后得到的最佳反应结果是：甲烷转化率83.9％，乙炔收率65.9％。在单模谐振腔中，采用与多模谐振腔中常压反应的相似条件，等离子体能持续摘要 (即反应能持续)30min以上。这对甲烷偶联产业化具有十分重要的意义。另外在单模谐振腔中积碳少，CZ烃产物不仅有乙炔，还有部分乙烯。在优化反应条件下最佳的反应结果为:甲烷转化率64.0%，乙炔收率52.0%，乙烯收率12.0%。多模谐振腔和单模谐振腔中常压下最佳反应结果优于目前文献报导的最佳值(甲烷转化率59.2%，CZ烃收率52.0%) 2.传统技术催化乙炔加氢转化为乙烯由于等离子体作用下甲烷偶联的产物或主要产物是乙炔，而本课题的最终目标是将甲烷转化为乙烯。因此将甲烷偶联产物加氢转化为乙烯也是本论文的研究内容。为此我们考察了12%Ni/C NTs、5编P山Y一A1203、5编P出CNTs三个催化剂上的乙炔加氢反应性能，并对反应条件(如温度、常压反应时原料气的组成等)进行了研究和筛选。结果表明:不论是在低压下将甲烷偶联的产物直接在线还原，还是在常压下进行乙炔的催化加氢，在Pd催化剂较载Ni催化剂的活性高，其中载于纳米碳管(CNTs)上的Pd催化剂，由于CNTs具有吸氢作用，可除去反应体系中的过量氢，因而表现出优良的选择加氢性能。可将乙炔全部或大部分转化为乙烯。载 5编P山CNTs催化剂上，经优化反应条件得到的最佳结果是:①对低压下的甲烷偶联产物，可将其中的乙炔100%地转化为乙烯。②对常压下的乙炔加氢反应，乙炔转化率达100%，乙烯收率为64.6%，乙烷收率为35.4%。

关键词：甲烷偶联微波等离子体激励器催化乙炔加氢