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镍基催化剂界面多重态介稳结构的调控及电氧化甲烷性能研究

镍基催化剂界面多重态介稳结构的调控及电氧化甲烷性能研究

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作者：李威重庆理工大学

学位级别：硕士

甲烷作为重要的碳资源载体,如何直接、低温、低成本转化甲烷为高附加值的化学品,成为全球研究热点。利用波动性清洁能源,如风能、水能、光伏、地热等可再生能源,将甲烷电催化转化为甲醇、乙醇、甲酸、乙酸等含氧化合物,一方面能高效直... 详细信息

甲烷作为重要的碳资源载体,如何直接、低温、低成本转化甲烷为高附加值的化学品,成为全球研究热点。利用波动性清洁能源,如风能、水能、光伏、地热等可再生能源,将甲烷电催化转化为甲醇、乙醇、甲酸、乙酸等含氧化合物,一方面能高效直接利用甲烷,另一方面能促进波动性能源的储存问题,提高清洁能源的利用率。因此,清洁电源驱动的甲烷低温电氧化（CHOR）制含氧化合物备受国内外关注。然而,该过程目前仍然存在以下问题:1)甲烷分子内C-H键惰性较强,活化难度大;2)催化过程中电流密度低,反应效率不理想;3)反应电位过电高,能量损失大;4)阳极副反应竞争,电能利用率低;5)单一产物选择性低,需防止产物过渡氧化。针对以上问题,本文围绕高活性的镍基催化剂活性组分、电子结构、表界面传递特性等问题出发,设计与优化系列镍基纳米电催化材料的表界面结构、电子结构等,以期提高镍催化剂在电催化氧化甲烷的催化性能,为甲烷低温直接转化利用和波动性清洁能源的储存提供理论支撑。本文主要研究内容如下:（1）NiN/Ni催化剂的制备及甲烷电氧化性能研究一般认为Ni活性位点具有高效吸附、活化CH分子的特性,而Ni活性中心对C产物的重要中间态*CH物种具有较强的吸附能力,从而决定CH电氧化制C产物的选择性。然而,在CHOR反应过程中,Ni极易被氧化为Ni,导致反应的活性、稳定性和寿命较差。因此,如何高效的构建具有高稳定性和抗电化学氧化的Ni-Ni串联催化剂,成为了解决Ni基催化剂活性和稳定性的关键。针对以上问题,本文N低温等离子体在泡沫镍表面生成NiN/Ni,多孔的结构为催化剂提供了更大的比表面积,材料表面Ni-N的存在防止Ni在反应时阳极的过渡氧化,同时保护内部Ni被氧化。实验结果表明,在1.7 V ***时,低碳醇的FEs达到最大值（88.5%）,其中CHOH和CHOH生成的FE分别为10.5%和78%催化剂具有良好的催化性和稳定性。（2）Ni/Ni界面催化剂的构建及其甲烷电氧化性能研究基于研究内容（1）,发现具有Ni/Ni界面结构的Ni基催化剂具有较高的稳定性和低碳醇选择性,但是由于表面NiN对Ni的覆盖,导致暴露的Ni活性位点数减少,影响初始的CH活化性能。针对以上问题,本文围绕构建高浓度、高活性的Ni/Ni界面位目标,采用低温O等离子体,制备出了系列不同浓度、活性的Cu@Ni-Ni O催化剂材料。该催化剂在CHOR反应中,低碳醇的FEs高达86.7%,低碳醇产率高达1215.2μmol-g-h,稳定性性为66 h。其优异的活性和稳定性,可归功于氧气等离子体处理促进了催化剂表面形成纳米簇状的Ni O,从而获得高浓度的Ni/Ni界面,这种纳米簇状分散的Ni/Ni界面结构兼具高稳定性和活性特征。（3）具有高浓度CN空位的Ni-CoPBA催化剂的制备及甲烷氧化性能研究基于研究内容（1）和（2）的研究,我们成功设计与制备了高活性、高稳定性的CHOR制低碳醇催化剂,并表现出优异的低碳醇选择性。我们进一步设想,能否在此基础上提高产物的含氧量,例如提高酯类产物的选择性。因此,本章以Ni-CoPBA为前驱体,通过冷等离子体技术原位刻蚀,制备出含有高浓度C≡N键新型空位的Ni-CoPBA-V催化剂。实验表明,该催化剂在2.0V ***时,甲酸甲酯的FEs达到最大值（56.7%）,同时CN空位和Ni、Co原子的协同作用可以有效抑制阳极的析氧副反应,提高了CHOR中含氧化合物的选择性。

关键词：甲烷低温氧化 Ni基催化剂表界面结构等离子体高选择

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