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金属-磷酸氨基甲酸葡萄糖杂化材料的制备与催化性能研究

金属-磷酸氨基甲酸葡萄糖杂化材料的制备与催化性能研究

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作者：万菲菲湖南师范大学

学位级别：硕士

生物质是一种丰富的可再生资源,它的合理开发与有效利用是实现可持续发展理念的重要途径。金属-有机杂化(MOH)催化剂因其具有较高催化活性和稳定性而被广泛用于各类化学反应中,但目前报道构建MOH催化剂的有机配体成本较高、不易获得。... 详细信息

生物质是一种丰富的可再生资源,它的合理开发与有效利用是实现可持续发展理念的重要途径。金属-有机杂化(MOH)催化剂因其具有较高催化活性和稳定性而被广泛用于各类化学反应中,但目前报道构建MOH催化剂的有机配体成本较高、不易获得。本文以解决这些缺陷为目标,使用廉价的纤维素降解产物葡萄糖和金属锆、铝或铁的氯化物为主要原料,开展金属-磷酸氨基甲酸葡萄糖系列MOH材料的合成、表征及催化乙酰丙酸转化为γ-戊内酯、糠醇转化为乙酰丙酸酯、苯酚羟基化的研究。论文的主要内容如下:1、葡萄糖经磷酸和尿素在135 ℃下处理可以转化为磷酸和氨基甲酸功能化的配体(简称GluPC);在水热条件下,GluPC能与Zr Cl反应形成新型锆基MOH催化剂(GluPC-Zr)。FT-IR、吡啶吸附FT-IR、XRD、BET、TGA、XPS、ICP和TEM表征和测定结果表明,优化条件下制备的GluPC-Zr不仅具有丰富而稳定的介-大狭缝孔结构(平均孔径为10.9 nm)和高比表面积(S,224 m·g),而且具有增强的L酸-碱性,在乙酰丙酸(LA)及其酯与异丙醇等的Meerwein-Ponndorf-Verley型催化转移加氢(CTH)反应中表现出优异的催化活性。尤其是其强B酸催化LA预先酯化作用,即使在高LA浓度下(1.87 M),仅用催化量(0.05 g)的GluPC-Zr就能达到几乎100%的LA转化率和98%的γ-戊内酯(γ-GVL)选择性,其催化效率(TOF,8.2 mmolγ-GVL·g catalyst·h)远远高于文献报道的其它锆基催化剂(TOF,0.2-2.4)。而且,GluPC-Zr在LA及其酯的CTH反应中表现出优良的可重复使用性能。通过简单的两步转化,GluPC-Zr易于大规模、低成本地制备,具有以生物质衍生的LA为原料大规模合成γ-GVL的应用前景。2、为了能够让LA及其酯的上游产品糠醇(FAL)一锅法转化到γ-GVL。开展了以廉价的葡萄糖和Al Cl·6HO为主要原料,通过简单的两步转化,制备新型铝基MOH催化剂(GluPC-Al)的研究。一系列的表征和测定结果表明,优化条件下制备的GluPC-Al在FAL醇解反应中表现出优异的催化性能,在最优反应条件下,能获得100%的FAL转化率和97%的乙酰丙酸异丙酯(IPL)收率。并且将性能最优的GluPC-Al和GluPC-Zr物理混合分别作为醇解和CTH催化剂,在它们的最优反应条件下,能实现FAL与异丙醇一锅法转化反应,获得89%的γ-GVL收率。3、为了开发更多高活性催化剂,开展GluPC水溶液与Fe配位,制备新型铁基MOH催化剂(GluPC-Fe)的研究。一系列的表征和测定结果表明,优化条件下制备的GluPC-Fe具有丰富的介-大狭缝孔通道并对苯酚羟基化反应表现出良好的催化性能。并且经过管式炉高温热处理后的材料对苯酚羟基化反应催化活性更好,材料稳定性更好,可重复使用性能更优,更重要的是催化过程中使用的催化剂用量是特别少的(8 mg)。在最优反应条件下,能获得48.4%苯酚转化率和高达96.7%苯二酚选择性。此外,催化剂GluPC-Fe-1.5-400在重复使用五次后仍具有良好的催化活性。

关键词：生物质衍生配体金属-有机杂化催化剂催化转移加氢 γ-戊内酯乙酰丙酸酯苯二酚

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