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生物质焦油组分甲苯在镍/凹凸棒石上的二氧化碳催化重整

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催化学报 2010年第10期31卷 1281-1285页

作者：施培超陈天虎张先龙陈冬宋磊李金虎合肥工业大学资源与环境工程学院安徽合肥2300092 合肥工业大学化学工程学院安徽合肥230009

以大比表面积的天然纳米矿物材料凹凸棒石(PG)为载体,采用等体积浸渍法制备了Ni/PG催化剂.运用X射线衍射、透射电镜和CO2程序升温脱附对Ni/PG催化剂进行了表征,并用于以甲苯为生物质焦油模型化合物的CO2催化重整反应.考察了反应温度、CO... 详细信息

以大比表面积的天然纳米矿物材料凹凸棒石(PG)为载体,采用等体积浸渍法制备了Ni/PG催化剂.运用X射线衍射、透射电镜和CO2程序升温脱附对Ni/PG催化剂进行了表征,并用于以甲苯为生物质焦油模型化合物的CO2催化重整反应.考察了反应温度、CO2浓度以及催化剂中Ni负载量对甲苯与CO2重整性能的影响.结果表明,吸附在催化剂表面的CO2存在三个脱附峰,其中高温脱附CO2与反应密切相关;随着CO2浓度、Ni负载量和反应温度的增加,甲苯转化率和H2产率升高.在800oC,CO2/PhCH3摩尔比为0.2～0.26时,甲苯转化率达最高;而在CO2/PhCH3摩尔比为0.2时,H2产率最高.催化剂上积炭量随CO2浓度的增加和反应温度的升高而显著降低.

关键词：生物质焦油甲苯凹凸棒石催化重整二氧化碳

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生物质焦油型胶粘剂特性的试验研究

农业工程学报 2007年第1期23卷 168-172页

作者：张全国沈胜强吴创之范振山河南农业大学机电工程学院郑州450002 大连理工大学能源与动力学院大连116024 中国科学院广州能源研究所广州510640

该文从生物质焦油资源的综合利用和环境保护的角度出发,提出用生物质焦油作主要原料研究开发生物质焦油型的高效胶粘剂,对用生物质焦油作主要原料配制成的胶粘剂试样进行外观、密度、酸度、固化速度、不挥发物含量、拉伸强度和剥离强度... 详细信息

该文从生物质焦油资源的综合利用和环境保护的角度出发,提出用生物质焦油作主要原料研究开发生物质焦油型的高效胶粘剂,对用生物质焦油作主要原料配制成的胶粘剂试样进行外观、密度、酸度、固化速度、不挥发物含量、拉伸强度和剥离强度等特性测试试验。结果表明,生物质焦油含量对所配制胶粘剂粘结特性影响较大,当生物质焦油含量为17.5%时,拉伸强度和剥离强度均较大,粘结效果最佳。

关键词：生物质焦油胶粘剂拉伸强度剥离强度

生物质焦油催化裂解过程中酸性催化剂积碳失活与烧焦再生特性

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中国电机工程学报 2014年第8期34卷 1297-1303页

作者：李永玲吴占松北京科技大学机械工程学院北京市海淀区100083 清华大学热科学与动力工程教育部重点实验室北京市海淀区100084

为了研究酸性催化剂积碳失活以及再生特性,在固定床反应器上,以高铝砖作为催化剂,进行了生物质焦油催化裂解实验。实验结果表明,由于催化剂表面积碳,造成催化剂活性随着作用时间增加而下降。但当催化剂工作一定时间后,催化剂表面的积碳... 详细信息

为了研究酸性催化剂积碳失活以及再生特性,在固定床反应器上,以高铝砖作为催化剂,进行了生物质焦油催化裂解实验。实验结果表明,由于催化剂表面积碳,造成催化剂活性随着作用时间增加而下降。但当催化剂工作一定时间后,催化剂表面的积碳速率开始变得平缓,单层积碳向多层积碳转变。当积碳速率与反应中焦炭脱除速率达到平衡时,催化剂表面积碳量将趋于稳定。实验中采用烧焦法有效地恢复了催化剂的活性,但是焦炭燃烧会破坏催化剂表面的酸性结构,减少表面活化位,使得再生后的催化剂并不能完全达到新鲜催化剂所具有的催化能力。而且烧焦再生过程中会发生烧结,结晶等现象,改变催化剂的孔隙率、孔径分布、比表面积等物理特性。

关键词：生物质焦油催化裂解酸性催化剂活性中心失活再生

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生物质焦油的催化裂解研究

燃料化学学报 2003年第2期31卷 144-148页

作者：周劲松王铁柱骆仲泱张晓东王树荣岑可法浙江大学能源洁净利用与环境工程教育部重点实验室浙江杭州310027

对稻壳热解过程中产生的焦油进行了催化裂解研究。实验装置主体由裂解炉和固定床催化裂解反应器组成。研究得出催化裂解条件(温度、停留时间等)对焦油脱除的影响规律,并分析了生物质焦油催化裂解过程中发生的反应和焦油催化裂解机理。... 详细信息

对稻壳热解过程中产生的焦油进行了催化裂解研究。实验装置主体由裂解炉和固定床催化裂解反应器组成。研究得出催化裂解条件(温度、停留时间等)对焦油脱除的影响规律,并分析了生物质焦油催化裂解过程中发生的反应和焦油催化裂解机理。研究表明,白云石对焦油的催化裂解有较好的效果,随着温度和停留时间的增加,其催化裂解率提高。

关键词：生物质焦油催化裂解稻壳热解气化副产物白云石催化剂

复合膨润土基泡沫陶瓷催化裂解生物质焦油中萘试验研究

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复合膨润土基泡沫陶瓷催化裂解生物质焦油中萘试验研究

作者：刘新瑶内蒙古科技大学

学位级别：硕士

高效降解生物质焦油是生物质气化领域亟待解决的问题,催化裂解技术能够有效提升生物质焦油的降解效率,受到国内外学者的广泛关注。多环芳香烃化合物是生物质焦油中较难去除的有机成分,针对此类化合物的降解问题,本试验选取萘作为生物质... 详细信息

高效降解生物质焦油是生物质气化领域亟待解决的问题,催化裂解技术能够有效提升生物质焦油的降解效率,受到国内外学者的广泛关注。多环芳香烃化合物是生物质焦油中较难去除的有机成分,针对此类化合物的降解问题,本试验选取萘作为生物质焦油中多环芳香烃的模型化合物。考虑到膨润土的强吸附性能和高比表面积特性,以膨润土作为陶瓷基底,探讨膨润土基泡沫陶瓷负载不同金属氧化物(NiO、FeO、FeO)后的物理化学特性,考查不同温度条件下膨润土基泡沫陶瓷对生物质焦油的催化裂解规律及产物特征,深入分析了金属氧化物在催化过程中的演变规律。具体如下:(1)采用两段式热解反应器对膨润土基泡沫陶瓷的催化裂解性能进行了探究。在膨润土基泡沫陶瓷催化下,气相产物产率得到显著提升,在850℃时,气相产物产率由无催化时的13.07%提升至48.09%,提升了35.02%。利用GC-MS检测发现降解产物中的主要成分为轻芳香烃化合物和轻多环芳香烃化合物,其中萘裂解率达到24.45%。(2)通过负载NiO、FeO、FeO制备复合泡沫陶瓷,探究膨润土基复合泡沫陶瓷的催化性能。其中负载NiO得到的效果最佳,在850℃可以提升45.89%的气相产物产率,而负载FeO与FeO后分别提升25.80%与21.33%。利用GC-MS检测发现NiO、FeO、FeO复合泡沫陶瓷催化下,萘裂解率分别达到88.35%、41.93%、71.29%。但是在850℃下的重复使用试验中,NiO复合泡沫陶瓷的气相产物产率从第一次的93.63%降至第四次的50.12%,降低了43.51%。(3)通过重复使用试验、EDS分析和SEM表征发现,在引入铁氧化物作为金属助剂之后,NiO复合泡沫陶瓷的抗积碳和抗烧结能力得到有效提升。在850℃经过四次重复使用后,Ni-FeO复合泡沫陶瓷的气相产物产率降低了20.29%,而Ni-FeO复合泡沫陶瓷的气相产物产率降低了17.98%。在GC-MS测试中发现,Ni-FeO复合泡沫陶瓷与Ni-FeO复合泡沫陶瓷催化下,萘的裂解率均达到了100%。综上所述,本文以膨润土基泡沫陶瓷为催化剂负载体分别负载单金属氧化物及双金属氧化物,获得了不同催化剂对生物质焦油模型化合物的催化效果,为生物质焦油的催化裂解提供了一定的理论支持,对实际生产过程中催化剂的制备与选择具有一定的指导意义。

关键词：生物质焦油萘泡沫陶瓷膨润土

生物质焦油衍生氮掺杂多孔碳负载Co3O4纳米晶的制备及双功能氧反应催化

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化工进展 2020年第11期39卷 4446-4455页

作者：李德念陈会兵阳济章袁浩然陈勇中国科学院广州能源研究所广东广州510640 南方海洋科学与工程广东省实验室(广州) 广东广州510640 中国科学院可再生能源重点实验室广东广州510640 广东省新能源和可再生能源研究开发与应用重点实验室广东广州510640 常州大学江苏常州213164

以生物质焦油活化多级孔碳为骨架,通过一步水热合成同时实现氮掺杂和Co3O4纳米粒子负载,获得Co3O4@N/C复合催化剂。对比研究结果表明,凭借复合材料中活性Co3O4和N掺杂结构之间的协同效应,Co3O4@N/C复合催化剂对氧还原(ORR)和析氧反应(O... 详细信息

以生物质焦油活化多级孔碳为骨架,通过一步水热合成同时实现氮掺杂和Co3O4纳米粒子负载,获得Co3O4@N/C复合催化剂。对比研究结果表明,凭借复合材料中活性Co3O4和N掺杂结构之间的协同效应,Co3O4@N/C复合催化剂对氧还原(ORR)和析氧反应(OER)均表现出较高的催化活性,ORR和OER启动电位电势差ΔE为0.99V;其中,ORR极限扩散电流密度为-5.10mA/cm^2,与贵金属Pt/C相当。此外,Co3O4@N/C具有优异的氧还原稳定性,在经3000次循环伏安法扫描后,Co3O4@N/C的极限扩散电流密度仍能保持89.9%。这一生物质焦油衍生碳所构筑的N掺杂多孔碳负载Co3O4纳米晶复合材料在燃料电池和金属空气电池等领域具有巨大的应用潜力。

关键词：生物质焦油水热燃料电池电化学催化

NiFe-NiFe2O4@Char催化剂的构筑及其强化生物质焦油裂解的实验研究

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NiFe-NiFe2O4@Char催化剂的构筑及其强化生物质焦油裂解的实验研究

作者：尚怡哲南京理工大学

学位级别：硕士

生物质能生产的生物燃料或化学品是化石资源的完美替代品,对其加以利用以此来实现碳中和。气化是实现生物质高值化利用的重要途径,但焦油的存在是其瓶颈问题。生物质焦油不仅会腐蚀设备、堵塞管路还会造成生物质的能量浪费,因此利用合... 详细信息

生物质能生产的生物燃料或化学品是化石资源的完美替代品,对其加以利用以此来实现碳中和。气化是实现生物质高值化利用的重要途径,但焦油的存在是其瓶颈问题。生物质焦油不仅会腐蚀设备、堵塞管路还会造成生物质的能量浪费,因此利用合理的方法去除生物质气化产生的焦油,对生物质利用技术有很大帮助。催化裂解脱除法被认为是去除生物质焦油的一种清洁、高效的方法,这其中催化剂的选择至关重要。本文构筑了几种新的催化剂并探究了其构筑机理、催化裂解机理与抗失活能力。首先,本文以松木粉为催化剂前体,通过常温浸渍和水热浸渍两种预处理方法使其负载Fe和Ni双金属离子,通过调控原位碳热还原反应工况制备出多种催化剂。对未使用催化剂进行表征分析,得出快速原位碳热还原反应制出的催化剂具有多孔碳/碳纳米纤维的核壳结构,并且催化剂基底具备丰富的孔隙结构使催化剂与气化焦油有更大的接触面积,随着反应温度的升高,经化学气相沉积（CVD）产生的碳纳米纤维增多。在600℃碳热还原反应温度下催化剂会生成NiFe-NiFeO杂化活性位点,随着反应温度升高这些活性位点会出现烧结和碳还原而改性,而水热浸渍处理使金属离子嵌入催化剂基底更深,在700℃的碳热还原反应温度下仍保留有NiFe-NiFeO杂化活性位点。其次,将制备的催化剂分别采用原位和非原位的方法催化裂解气化焦油,由于原位催化裂解反应的气化焦油与催化剂接触时间较短,催化裂解反应不完全,其焦油转化率整体低于非原位催化裂解的实验效果。非原位催化裂解实验中,常温浸渍预处理的f600Fe-Ni@Char（生物质焦）催化剂在600℃催化温度下焦油转化率达到了92.54%,水热浸渍预处理的HT700Fe-Ni@Char催化剂焦油转化率达到了96.02%。多孔碳/碳纳米纤维核壳结构的基底与NiFe-NiFeO双活性位点协同作用强化催化裂解焦油中的多环芳烃组分,转换为酚类化合物。更小尺度且均匀分散的NiFe-NiFeO活性位点和致密的碳纳米纤维层对焦油的催化裂解有促进作用。最后探究了催化效果最好的两种催化剂（f600Fe-Ni@Char和HT700Fe-Ni@Char）连续5次催化裂解气化焦油过程中催化剂的活性变化与积碳情况,f600Fe-Ni@Char催化剂在经历初始3次循环后催化活性稳定在80%左右,HT700Fe-Ni@Char经历5次催化实验后仍有86.32%的焦油转化率,两种催化剂在经历5次催化裂解反应后,Fe Ni和NiFeO金属活性相依然存在。循环催化裂解实验使催化剂的活性下降,影响因素有:金属活性位点烧结、表面孔隙结构缺失和焦炭沉积覆盖活性位点,其中催化剂表面出现结焦是主要影响因素。通过对比两种催化剂得出HT700Fe-Ni@Char催化剂拥有更高的催化活性和抗失活性能不仅是因为具备核壳结构的催化剂基底和NiFe-NiFeO杂化活性位点,更致密的碳纳米纤维层和小尺寸活性位点对焦炭沉积导致的失活有抑制作用。综上所述,本研究所构筑的NiFe-NiFeO@Char催化剂不仅具有较高的催化活性,还具有优秀的抗积碳失活能力,为解决生物质气化过程焦油所引起的瓶颈问题提供了有用的参考信息。

关键词：生物质焦油催化裂解水热浸渍 NiFe2O4尖晶石积碳

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改性镍基催化剂催化生物质焦油重整特性研究

改性镍基催化剂催化生物质焦油重整特性研究

作者：刘子树华北电力大学(北京)

学位级别：硕士

以生物质为原料,通过热解、气化等手段制备生物质合成气,是实现“双碳”战略目标的重要技术途径之一,具有广泛应用前景。然而,由于生物质原料中有机组分的不完全裂解,在合成气制备的同时,还会产生副产物—焦油,这不仅会降低生物质利用效... 详细信息

以生物质为原料,通过热解、气化等手段制备生物质合成气,是实现“双碳”战略目标的重要技术途径之一,具有广泛应用前景。然而,由于生物质原料中有机组分的不完全裂解,在合成气制备的同时,还会产生副产物—焦油,这不仅会降低生物质利用效率,还会造成设备管道腐蚀、堵塞等问题。因此,焦油脱除对生物质合成气制备至关重要。催化重整是焦油脱除的重要途径之一,其中镍基催化剂最具发展潜力,但存在烧结、积碳失活等问题。TiO2作为镍基催化剂载体,不仅可以增强活性组分还原性,还能够延缓催化剂结焦。但是,Ni/TiO2催化剂表面Ni晶粒尺寸大、分散性差,其催化活性仍有待提升。为此,本研究以苯为焦油模型化合物,提出了金属助剂及载体改性两种方式,用以提升Ni/TiO2的活性以及抗积碳性,并结合表征分析,详细探讨了改性方式对催化剂物理化学性质及苯的重整反应活性的影响机制。首先,研究了金属助剂改性对Ni/TiO2催化剂性能的影响,重点考察了不同金属助剂种类、助剂负载量、反应温度和水/碳摩尔比(S/C)作用下催化剂对苯的蒸汽重整反应特性。结果表明,Fe助剂不仅可以促进苯转化生成富H2气体,还能够显著抑制催化剂表面积碳形成。当反应温度为800℃,S/C为1.00时,苯转化率和H2产率分别达到96.31%和102.53 mmol/gbenzene。Fe助剂改性后,形成的Ni-Fe合金提高了 Ni的分散性,增强了催化剂的活性。同时,催化剂对水分子的吸附作用增强,有利于苯蒸汽重整反应的正向进行。不仅如此,催化剂表面晶格氧的形成还能促进无定形碳的氧化,抑制其向石墨碳转化,进而提高了 Ni/TiO2催化剂的抗积碳性能。其次,本研究探讨了载体改性对Ni/TiO2催化剂性能的影响。结果表明,SiO2改性的TiO2-SiO2复合载体镍基催化剂具有更高的反应活性,10Ni/1TiO2-0.30SiO2催化剂的苯转化率及产气中H2产率分别可达到61.48%和49.89 mmol/gbenzene。同时,SiO2改性明显提高了催化剂的热稳定性,稳定时间超过14 h。SiO2的加入增加了催化剂的比表面积,减小了 Ni的晶粒尺寸,促进了活性位点分散。此外,SiO2的掺加还能够提升催化剂的还原性并降低其酸性,进而促进金属单质Ni的形成,抑制积碳积累。因此,改性后的Ni/TiO2-SiO2催化剂的活性和抗积碳性能得到了显著提高。

关键词：生物质焦油苯镍基催化剂助剂改性载体改性机理

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生物质焦油模型化合物脱除研究进展

林产化学与工业 2019年第4期39卷 1-8页

作者：马帅胡笑颖董长青赵莹王孝强赵锦华北电力大学生物质发电成套设备国家工程实验室北京102206 国网节能服务有限公司北京100052

生物质气化过程中形成的焦油不仅降低了生物质能的利用率,增加了系统的维护费用,而且严重影响了气化系统的长期稳定运行,如何高效脱除气化过程中的焦油成为研究者亟待解决的问题。由于生物质焦油的组成成分非常复杂,因此选择具有代表焦... 详细信息

生物质气化过程中形成的焦油不仅降低了生物质能的利用率,增加了系统的维护费用,而且严重影响了气化系统的长期稳定运行,如何高效脱除气化过程中的焦油成为研究者亟待解决的问题。由于生物质焦油的组成成分非常复杂,因此选择具有代表焦油组成特征的模型化合物进行研究具有重要的现实意义。本文从典型的焦油模型化合物的热解机理出发,从实验研究和理论计算两个方面综述了焦油模型化合物的脱除路径;以过渡金属催化剂为代表,概述其催化裂解焦油的反应机理;介绍了催化分解法中最新开发的催化剂以及等离子体法处理焦油的研究进展并总结了各自的特点;最后对未来高效脱除焦油技术前景进行了分析。

关键词：生物质焦油模化物催化分解法等离子体法