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生物炭纳米颗粒与稀土元素在多孔介质中的共迁移机制研究

生物炭纳米颗粒与稀土元素在多孔介质中的共迁移机制研究

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作者：刘蓓蓓广东工业大学

学位级别：硕士

稀土元素(Rare earth elements)在现代工业和农业的广泛使用导致其开采和加工量日益增加,使其不可避免地释放到环境中,引起土壤和水体污染,对生态环境和人体健康造成危害。因此,控制稀土元素在土壤中的迁移对于其污染防控至关重要。生... 详细信息

稀土元素(Rare earth elements)在现代工业和农业的广泛使用导致其开采和加工量日益增加,使其不可避免地释放到环境中,引起土壤和水体污染,对生态环境和人体健康造成危害。因此,控制稀土元素在土壤中的迁移对于其污染防控至关重要。生物炭作为一种高效、环保的修复材料,近年来被广泛应用于重金属污染场地的修复,生物炭能够降低重金属的迁移能力,有效固化稳定化重金属。然而,关于生物炭应用于稀土污染土壤修复的相关研究仍然有限。因此,研究生物炭纳米颗粒与稀土元素在多孔介质中的共迁移机制对于生物炭纳米颗粒应用于稀土污染场地修复可提供前瞻性结果,对于稀土的污染防控具有重要科学指导意义。本研究选取秸秆生物炭纳米颗粒(Biochar nanoparticles)和三种代表性轻、中、重稀土元素(镧(La),钆(Gd),镱(Yb))作为研究对象,开展生物炭纳米颗粒与单一稀土元素共迁移、与多种稀土元素共迁移、与稀土元素吸附相关研究。此外,由于生物炭在自然界实际应用中会随时间发生老化,因此,本研究也进一步探究生物炭纳米颗粒的老化过程会对其本身迁移以及其与稀土元素吸附、共迁移的影响机制。主要研究结论如下:首先探究生物炭纳米颗粒对稀土元素的吸附机制。通过吸附实验、吸附模型模拟结合FTIR等表征手段研究了生物炭纳米颗粒对稀土元素的吸附机制。结果表明生物炭主要通过静电引力、离子交换及官能团络合等作用吸附固定稀土元素,生物炭对稀土元素的吸附主要是通过表面多分子层吸附。此外,生物炭纳米颗粒对三种稀土元素吸附能力及优先吸附顺序为:Yb>Gd>La。其次,探究生物炭纳米颗粒与稀土元素在多孔介质中的共迁移。通过柱迁移实验中稀土元素与生物炭纳米颗粒的穿透曲线(breakthrough curves,BTCs)发现生物炭纳米颗粒的迁移能力在共迁移时下降,生物炭与单一稀土元素共迁移生物炭的迁移能力满足:与La共迁移>与Gd共迁移>与Yb共迁移,主要是由于生物炭与不同稀土元素吸附后的表面Zeta电位的不同,生物炭与多种稀土元素吸附后全部截留在石英砂中,主要是由于其与石英砂之间静电斥力减弱,且表面电势变化引起生物炭纳米颗粒团聚。单一稀土元素或多种稀土元素与生物炭纳米颗粒共迁移时迁移能力都遵循La>Gd>Yb的顺序,并且与未加入生物炭前相比,迁移能力均不同程度下降。相较单一稀土元素与生物炭纳米颗粒共迁移,多种稀土元素与生物炭纳米颗粒共迁移时迁移能力更低,这是由于大量稀土元素随生物炭纳米颗粒的全部截留而截留。因此,多种稀土元素共存的实际土壤环境中,生物炭的加入可以有效控制稀土元素的迁移。最后,探究不同老化程度的生物炭纳米颗粒与稀土元素在多孔介质中的共迁移,用5%、15%HO对生物炭进行老化模拟自然界中不同老化程度的生物炭纳米颗粒。老化导致生物炭纳米颗粒表面含氧官能团(羟基、羧基)以及表面电势的增加,一方面由于生物炭与石英砂之间静电斥力的增强导致老化生物炭纳米颗粒在多孔介质中迁移能力的增强,另一方面为稀土元素的吸附提供了更多的吸附位点导致老化生物炭纳米颗粒对于稀土元素吸附能力提升,并且随着老化程度的加深而增强。相较于稀土元素与老化前生物炭纳米颗粒与共迁移,稀土元素与老化生物炭纳米颗粒共迁移时,迁移能力更弱,更多的稀土元素被截留在多孔介质中,生物炭纳米颗粒对稀土元素迁移的控制作用随老化程度的加深而增强。

关键词：生物炭纳米颗粒老化稀土元素吸附共迁移

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生物炭微纳米颗粒的理化性质及其在环境中胶体稳定性研究

生物炭微纳米颗粒的理化性质及其在环境中胶体稳定性研究

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作者：宋冰清上海交通大学

学位级别：硕士

近年来,生物炭作为高效土壤修复剂、土壤改良剂和固碳增汇的材料,受到了广大研究者的青睐。然而,生物炭的大量使用引起一些潜在的环境风险,比如影响环境介质如土壤结构或天然环境物质等的化学/生物过程,甚至改变土壤中营养物质和一些有... 详细信息

近年来,生物炭作为高效土壤修复剂、土壤改良剂和固碳增汇的材料,受到了广大研究者的青睐。然而,生物炭的大量使用引起一些潜在的环境风险,比如影响环境介质如土壤结构或天然环境物质等的化学/生物过程,甚至改变土壤中营养物质和一些有毒污染物的迁移和转化行为。其中,生物炭中含有的微纳米颗粒由于其高迁移性和强吸附能力可能促进污染物在土壤和地下水中的迁移。生物质原料对生物炭的结构性质具有巨大影响,同样也可能影响生物炭微纳米颗粒的组成结构及环境稳定性,进而影响对污染物的迁移。本论文首先在500℃热解温度下制备一系列不同生物质来源的生物炭,通过沉降和离心的手段提取生物炭微纳米颗粒,借助XRD、SEM、TEM等多种方法测定生物炭微纳米颗粒的理化性质和化学结构,并通过TR-DLS的手段研究其环境稳定性,主要实验结果如下:（1）生物炭微米和纳米颗粒在不同生物质来源的生物炭分布较广,在所研究的5类9种生物炭中,微米和纳米颗粒产率分别为1.43-20.5%和0.99-15.3%,水力学半径分别约在70-1000nm和20-100nm。其中,禾本类生物炭含有最高比例的微米和纳米颗粒。与原始生物炭相比,生物炭微纳米颗粒含有丰富的含氧官能团与矿物质组分,但是所含共轭芳香结构更少。植物类生物炭的微纳米颗粒比粪便和污泥类生物炭微纳米颗粒含有更多的含氧官能团和芳香共轭结构,但是后者含有更丰富的矿物质组分,如碳酸盐、磷酸盐和硅铝酸盐。（2）生物炭微纳米颗粒的稳定性受粒径和生物质来源影响。生物炭微米颗粒的Zeta电位比微米颗粒高1.73-13.4 mV。植物类生物炭微纳米颗粒的Zeta电位可高于固体废弃物约20 mV。秸秆生物炭微纳米颗粒在高浓度的NaCl溶液中保持电动学稳定,但是污泥和牛粪生物炭微纳米稳定性随着NaCl溶液浓度的增大逐渐减小,其微米颗粒临界絮凝浓度（CCC）分别为200 mM和75 mM。纳米颗粒的团聚行为与微米相似,但纳米颗粒的CCC值高于微米颗粒约25 mM。生物炭微纳米颗粒表面官能团和矿物含量不同是造成其稳定性差异性和不均匀性的主要原因。（3）土壤黏土矿物影响着生物炭微纳米颗粒的团聚行为,带负电的高岭土胶体通过静电斥力提高了生物炭胶体的稳定性。混合体系的CCC值最高可达305 mM,远高于原始高岭土的CCC值75 mM,生物炭和高岭土的混合大大提高了体系对抗离子强度的稳定性。Zeta电位的增大证明了混合体系稳定性的增强符合静电斥力的变化。生物质源同样影响与高岭土异相团聚行为,其中秸秆生物炭与高岭土的混合体系具有最高的CCC值。（4）土壤中天然金属氧化物与生物炭胶体的团聚行为受两者比例的影响。生物炭胶体和带正电的针铁矿胶体混合体系随生物炭浓度的增加经历脱稳然后再次稳定的过程。生物炭胶体表面含氧官能团与针铁矿矿物发生相互作用,包裹针铁矿胶体,电荷的中和促进了体系的团聚;随着生物炭浓度的不断增大,生物炭包裹针铁矿形成的复合体达到较大的表面负电荷,从而使体系重新达到稳定。生物质来源同样影响与高岭土异相团聚行为,秸秆生物炭和牛粪生物炭由于较高的离子含量而影响了高生物炭浓度下稳定体系的形成。本研究通过不同粒径和生物质源生物炭微纳米颗粒的结构组成和胶体行为的研究,揭示了生物炭微纳米颗粒复杂的结构和环境稳定性,探明了生物炭胶体与环境因子的复杂的团聚行为,这为我们预测生物炭微纳米颗粒的归趋和环境风险提供了基础。

关键词：生物炭纳米颗粒生物炭微米颗粒异相团聚稳定性胶体

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