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生物小分子基超分子功能材料的设计与构建

生物小分子基超分子功能材料的设计与构建

作者：曹帅燕山大学

学位级别：硕士

基于生物小分子的超分子组装体对生物体结构的稳定与功能发挥具有至关重要的作用。受生物体内超分子自组装结构的启发,通过对简单生物小分子间超分子相互作用的调控,来实现新型超分子功能材料的合理设计与开发已成为一种行之有效的策略... 详细信息

基于生物小分子的超分子组装体对生物体结构的稳定与功能发挥具有至关重要的作用。受生物体内超分子自组装结构的启发,通过对简单生物小分子间超分子相互作用的调控,来实现新型超分子功能材料的合理设计与开发已成为一种行之有效的策略。本文选择生物小分子寡肽以及氨基酸为模型,探究了金属离子对生小物分子基超分子材料的调控作用,进而构筑了基于生物小分子的新型超分子玻璃,解决了当前玻璃材料污染环境、生物相容性差的难题。本文主要包括以下内容:将棕榈酰三肽-5(Pal-KVK)溶于盐酸中,使其通过超分子自组装形成水凝胶。利用紫外-可见光光谱和红外光谱等手段研究了水凝胶对过渡金属离子和稀土离子的吸附作用。数据表明,Pal-KVK水凝胶能够有效吸附金属离子,对Co、Cu、Pr、Sm、Er的吸附容量分别为284.51 mg/g、183.73 mg/g、438.16 mg/g、665.34 mg/g、501.09 mg/g。SEM数据显示Pal-KVK水凝胶在吸附金属离子后发生了较大的结构转变。以上结果说明金属离子可以在生物小分子基超分子功能材料结构中产生较强的相互作用从而调控其结构。基于金属离子对生物小分子基超分子功能材料的调控作用,本文进一步以甲醇作溶剂,将结构更为简单的生物小分子N-芴甲氧羰基-L-亮氨酸(Fmoc-Leu-OH)与过渡金属离子Co、Cu、Zn的硫酸盐混合后共溶,挥发溶剂,然后将产物熔融淬火制备成一种氨基酸基玻璃态超分子功能材料。通过对产物进行荧光光谱和纳米压痕分析等表征,发现3种引入金属离子的样品具有特殊的荧光性质,且杨氏模量分别高达5.8 Gpa、5.3 Gpa、4.7 Gpa,维氏硬度分别高达0.38 Gpa、0.31 Gpa、0.29 GPa,均高于有机玻璃。以上工作基于生物小分子间超分子相互作用的有效调控,设计和构建了生物小分子基超分子功能材料。更为重要的是金属离子的引入,实现了生物相容性好、力学强度高的生物分子玻璃的可控构筑。生物分子的超分子作用可以很容易地适应各种功能模块的集成,为功能材料的设计和构建提供了新的思路。

关键词：生物小分子超分子作用水凝胶生物分子玻璃

生物小分子刺激石油污染地下水中土著菌降解特性研究

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吉林大学学报(理学版) 2024年

作者：张艺石宇佳王吉利王以良迟崇哲张玉玲吉林大学新能源与环境学院长春黄金研究院有限公司

基于石油污染地下水微生物降解机制，根据我国东北某石油污染地下水低温、寡氧、寡营养环境特点，采集石油污染地下水，研究生物小分子物质刺激石油污染地下水中土著菌降解石油烃效率。研究结果表明:以石油烃为唯一碳源，在无机盐基础... 详细信息

基于石油污染地下水微生物降解机制，根据我国东北某石油污染地下水低温、寡氧、寡营养环境特点，采集石油污染地下水，研究生物小分子物质刺激石油污染地下水中土著菌降解石油烃效率。研究结果表明:以石油烃为唯一碳源，在无机盐基础营养液中分别添加生物小分子氨基酸、有机磷源时，发现氨基酸类物质抑制土著菌降解石油烃，其中抑制能力甘氨酸（-20.49%）>谷氨酸（-7.81%）>丙氨酸（-4.88%）；有机磷酸脂类促进土著菌降解石油烃，其中促进能力卵磷脂（7.91%）>甘油磷酸二钠（7.01%）>磷酸三乙脂（0.03%）；进一步补充生物小分子碳源，提升了土著菌降解效率，其中提升能力蔗糖（8.03%）>葡萄糖（6.01%）>麦芽糖（2.91%）；在石油烃初始含量为10 mg/L的地下水中添加无机盐、卵磷脂和蔗糖，作用7d时，相较于未受生物小分子物质刺激作用，降解率能够提升到77.26%，联合16SrRNA扩增子测序，对刺激前后土著菌进行高通量测序，证明生物小分子促进土著菌群协同代谢降解石油烃时，石油烃优势菌属丰度和功能基因表达呈正效应关系。

关键词：生物小分子生物刺激石油污染地下水土著菌降解

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生物小分子成像用双光子荧光探针

有机化学 2019年第9期39卷 2467-2484页

作者：黄池宝陈会李福琴安思雅遵义师范学院化学化工学院遵义563002 韶关大学农业科学与工程学院韶关512005

生物体内活性小分子(生物小分子),不仅数量多,涉及到无机小分子,如SO2,H2S,NO与CO等,而更多的是有机小分子,如单煻、低聚糖、激素、辅酶、甘油、刺激因子、调节因子和维他命等;而且在病理、生理等方面有着至关重要的功能,发挥着举足轻... 详细信息

生物体内活性小分子(生物小分子),不仅数量多,涉及到无机小分子,如SO2,H2S,NO与CO等,而更多的是有机小分子,如单煻、低聚糖、激素、辅酶、甘油、刺激因子、调节因子和维他命等;而且在病理、生理等方面有着至关重要的功能,发挥着举足轻重的作用,直接影响身体健康与疾病的发生.因此,对生物体内小分子的实时观测和监控是十分必要的,而双光子荧光探针正是实现这一目标的必选锐器.双光子荧光探针的定点激发、高横向与纵向分辨率、无光漂白性、无光致毒性和组织深度成像等诸多优点而彰显其无与伦比的优越性,可以很好地对细胞或组织内的生物小分子进行实时动态三维观测和监控.综述了近5年来相继开发的CO、单糖(葡萄糖、β-半乳糖苷酶)、SO2、硫化氢、NO、过氧(硫)化物、硫醇/硫酚、1O2、甲醛、HNO、HClO、O2·-和ONOO-等双光子荧光探针,系统全面地剖析了这些双光子荧光探针的传感机制,并展望了生物小分子显微用双光子荧光探针的发展与愿景.

关键词：生物小分子荧光探针传感机制荧光团受体双光子显微

四苯乙烯类聚集诱导发光探针在生物分子检测领域的应用

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发光学报 2022年第6期43卷 961-985页

作者：杨学琴来守军丁媛媛马丽丽王晶凤关晓琳西北师范大学化学化工学院甘肃兰州730070 兰州文理学院化工学院甘肃兰州730000

生物体内存在各类生物离子和分子,其含量变化可以反映生物体的健康情况。因此,开发用于监测生物系统中离子或分子含量的方法是非常重要的。近年来,具有聚集诱导发光(Aggregation⁃induced emission,AIE)性质的荧光材料由于其独特的光电... 详细信息

生物体内存在各类生物离子和分子,其含量变化可以反映生物体的健康情况。因此,开发用于监测生物系统中离子或分子含量的方法是非常重要的。近年来,具有聚集诱导发光(Aggregation⁃induced emission,AIE)性质的荧光材料由于其独特的光电性能及生物活性,在光电材料、化学传感、生物成像等领域展现出广泛的应用前景。目前,在具有较高荧光量子产率的聚集诱导发光分子(AIEgens)中,四苯乙烯(TPE)成为最具有代表性和常用的分子之一,具有合成简便、易功能化以及优异的AIE效应等优点。本文综述了近年来基于TPE的荧光材料在生物金属离子、生物小分子和生物大分子检测方面的研究进展,分析了基于TPE的荧光探针所面临的挑战,并对其应用前景进行了展望,以期为制备合成简单、生物相容性好、检出限低的AIE荧光探针提供参考。

关键词：聚集诱导发光四苯乙烯生物金属离子生物小分子生物大分子

生物小分子钒配合物抑制蛋白酪氨酸磷酸酶活性研究

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无机化学学报 2013年第9期29卷 1830-1834页

作者：李鹏宇卢丽萍山西大学分子科学研究所化学生物学与分子工程教育部重点实验室太原030006

钒化合物治疗糖尿病机理研究表明其与蛋白酪氨酸磷酸酶的酶活抑制有一定关系。本文分别研究了生物小分子配体与氧钒离子在20：1配比条件下形成的生物小分子钒配合物及其对蛋白酪氨酸磷酸酶的抑制作用和选择性。结果表明氨基酸与氧钒离... 详细信息

钒化合物治疗糖尿病机理研究表明其与蛋白酪氨酸磷酸酶的酶活抑制有一定关系。本文分别研究了生物小分子配体与氧钒离子在20：1配比条件下形成的生物小分子钒配合物及其对蛋白酪氨酸磷酸酶的抑制作用和选择性。结果表明氨基酸与氧钒离子配合形成2：1的配合物．而抗坏血酸及多羧酸与氧钒离子配合形成1：1的配合物。它们对蛋白酪氨酸磷酸酶抑制作用显示，大部分生物小分子氧钒配合物对PTP1B表现强烈的抑制作用，IC50值在0．12-0．63μmol·L-1之间。化合物[VO（Phe）2]表现最强的抑制作用，IC50值为0．07μm01·L-1。而[VO（Arg）2]、[VO（Oxalate）]、[VO（Nitrilotriacetate）]和[VO（Citrate）则呈现较弱的抑制。IC50值分别为1．05、1．41、9．90和21．5μmol·L-1。对PTP1B，TCPTP，HePTP以及SHP-1的抑制作用表明配体的结构不仅影响氧钒配合物对蛋白酪氨酸磷酸酶的抑制效率同时也影响其选择性。

关键词：生物小分子钒配合物蛋白酪氨酸磷酸酶抑制选择性

基于碳量子点荧光开启检测还原性生物小分子的研究进展

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分析化学 2021年第1期49卷 14-23页

作者：张昊晨郭永明南京信息工程大学化学与材料学院

人体内的生物分子参与许多重要的生命活动,特别是一些具有还原性的生物小分子,对维持人体健康和抵御疾病具有重要作用,因此,还原性生物小分子的快速准确检测具有重要意义,其中荧光开启(Fluorescence turn-on)检测是一种灵敏度高、操作... 详细信息

人体内的生物分子参与许多重要的生命活动,特别是一些具有还原性的生物小分子,对维持人体健康和抵御疾病具有重要作用,因此,还原性生物小分子的快速准确检测具有重要意义,其中荧光开启(Fluorescence turn-on)检测是一种灵敏度高、操作简便的检测方法。碳量子点(CQDs)是近年出现的一种结构新颖的零维荧光碳纳米材料,具有生物兼容性好、毒性低、易制备、价格低、光稳定性好、荧光量子产率高等优点,在还原性生物小分子荧光开启检测方面极具应用潜力。本文重点介绍了近三年CQDs在葡萄糖、抗坏血酸、多巴胺、生物硫醇、尿酸荧光开启检测中的研究进展,并对CQDs在这些生物小分子荧光开启检测中面临的机遇与挑战进行了论述。

关键词：碳量子点生物小分子荧光检测评述

比率荧光传感器的构建及其在生物小分子检测中的应用研究

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比率荧光传感器的构建及其在生物小分子检测中的应用研究

作者：张甜西南大学

学位级别：硕士

随着医疗技术的深入,发现一些在体内的不正常表达的生物小分子,常常是某种疾病早期预警信号的标志物。例如谷胱甘肽参与体内氧化还原反应,其浓度的异常与癌症、肝损伤等疾病相关联。准确检测生物小分子的浓度对疾病的早期预防和疾病预... 详细信息

随着医疗技术的深入,发现一些在体内的不正常表达的生物小分子,常常是某种疾病早期预警信号的标志物。例如谷胱甘肽参与体内氧化还原反应,其浓度的异常与癌症、肝损伤等疾病相关联。准确检测生物小分子的浓度对疾病的早期预防和疾病预后有着重要的意义。比率荧光探针具有操作简单、易于制备、抗干扰性强和灵敏度高等优点在生物传感、细胞成像和靶细胞药物传递等方面有着巨大的潜力。本文制备了荧光性能良好的量子点(QDs)、选择性好的镧系金属有机框架材料(Ln-MOFs)和氧化性能良好的二氧化锰纳米片(Mn O NS),并借助仪器进行了表征。基于以上材料构建了比率荧光探针,并用于测定6-巯基嘌呤、单磷酸腺苷和谷胱甘肽。其主要研究内容如下:1.基于碳点和掺锌Cd Te量子点构建比率荧光探针用于检测6-巯基嘌呤利用两种不同发射峰的量子点制备了一种简单的比率荧光探针。探针由CDs和Zn掺杂Cd Te QDs构成,两种材料水溶性好和荧光性质稳定,发射峰分别位于445 nm和565 nm。基于荧光共振能量转移(FRET)效应,6-MP可选择性地猝灭Zn Cd Te QDs的荧光强度。同时,CDs的荧光强度基本保持不变。荧光强度F和F的比值与6-MP的含量呈现良好的线性关系。所设计的Zn Cd Te QDs/CDs探针的检测范围为1.0-100.0μmol L,检出限为0.46μmol L。该比率荧光探针可用于人血清样品中6-MP浓度的测定,其加标回收率103.5%-106.0%。2.利用金属有机框架和氮掺杂碳点构建的比率荧光探针用于特异性检测单磷酸腺苷以柠檬酸和乙二胺为前驱体通过水热法合成了蓝色荧光的氮掺杂碳点(CDs)。以铕离子为金属中心,对苯二甲酸二钠(NaBDC)为有机配体,合成红色荧光的铕基金属有机框架(Eu-BDC)。基于水分子与铕离子之间的配位作用,水分子可以有效地猝灭Eu-BDC的荧光。在加入单磷酸腺苷后,Eu-BDC的荧光极大地恢复。然而二磷酸腺苷(ADP)和三磷酸腺苷(ATP)都不能使Eu-BDC的荧光恢复。在此基础上,将CDs的蓝色荧光作为参比信号。据此设计了一种用于特异性检测AMP的比率荧光传感器。在最优条件下,Eu-BDC/CDs体系的线性检测范围为1.0-80.0μmol L,检出限为0.25μmol L。方法成功用于血清样品中的AMP的测定,表明该法具有一定的实际应用潜力。3.基于Mn O纳米片调节罗丹明6G和盐酸硫胺素荧光的比率荧光探针用于检测谷胱甘肽谷胱甘肽(GSH)具有解毒作用和抗氧化作用,在维持正常免疫系统功能方面起着重要作用。其浓度异常与一些临床疾病有关。本研究设计了一种基于二氧化锰纳米片(Mn O NS)、盐酸硫胺素(VB)和罗丹明6G(R6G)测定GSH的比率荧光传感器。由于二氧化锰具有较强的氧化能力,VB可以被氧化成荧光的ox-VB。而同时基于内滤效应(IFE),Mn O NS可以猝灭R6G的荧光。Mn ONS可与GSH反应生成Mn,导致其失去氧化能力和猝灭能力。根据这一原理,加入GSH后,ox-VB的浓度降低,导致其荧光强度在455 nm处下降,R6G在560 nm处荧光恢复。在最优条件下,VB-Mn O NS-R6G检测体系在1.0-300.0μmol L范围内定量检测GSH。其线性范围宽,检出限为0.52μmol L。方法适用于人血清中GSH的测定,对临床医学诊断GSH浓度异常引起的疾病具有重要意义。

关键词：比率荧光传感器生物小分子量子点 Eu-MOF 二氧化锰纳米片

几种富含杂原子COFs的合成及电化学生物传感应用

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几种富含杂原子COFs的合成及电化学生物传感应用

作者：潘芝兰西北师范大学

学位级别：硕士

共价有机框架(COFs)作为一类新型的多孔结晶材料,在气体吸附与分离、储能、药物输送、催化、电化学等领域具有广泛的应用前景。电化学传感因其分析速度快、准确度和灵敏度高、便携、经济等优点,在生物分析方面的应用备受关注。本论文基... 详细信息

共价有机框架(COFs)作为一类新型的多孔结晶材料,在气体吸附与分离、储能、药物输送、催化、电化学等领域具有广泛的应用前景。电化学传感因其分析速度快、准确度和灵敏度高、便携、经济等优点,在生物分析方面的应用备受关注。本论文基于COFs的结晶性、稳定性、比表面积以及电化学特性,合成了几种富含不同杂原子的COFs材料,探究了他们在生物电化学分析方面的应用。杂原子的引入增强了COFs的电化学活性,促进了COFs与目标分子的相互作用,进而提高了传感器对目标分子的特异性识别能力和检测灵敏度。论文主要包含以下三部分内容:(1)以2,5-二溴苯-1,4-二甲醛(DBTA)和2,4,6-三(4-氨基苯基)-1,3,5-三嗪(TAPT)为单体,缩合得到了含Br原子的亚胺类Br-COF材料。将其与羧基化的多壁碳纳米管(MWCNTs)和氧化镧(LaO)复合,构建了用于同时高灵敏性检测多巴胺(DA)和尿酸(UA)的电化学传感器。多巴胺和尿酸的线性响应范围和检测限分别为0.8～450μM,0.050μM;0.8～450μM,0.091μM。同时构建的传感器还有着优越的重复性、重现性、稳定性及良好的选择性,实现了对人体尿液和多巴胺注射液中尿酸和多巴胺的快速测定。(2)以2,4,6-三-(4-甲酰基苯氧基)-1,3,5-三嗪(TFPOT)和对氨基苯甲酰肼(ABH)为单体,制备了富含O原子的TFAB-COF,将其原位生长在聚苯胺(PANI)上,构建了用于灵敏测定磺胺甲恶唑(SMX)的电化学传感器。高导电性的PANI和大比表面积的TFAB-COF产生了明显的协同效应,显著地放大了磺胺甲恶唑的电化学响应信号,成功用于环境水样中磺胺甲恶唑的灵敏分析,线性范围为1～450μM,检测限为0.107μM。(3)以四氨基苯醌(TABQ)和环己六酮(TQ)为原料,利用一锅反应得到了富含N原子的、高导电性的半导体性TQBQ-COF。在没有添加任何导电活性材料的情况下,仅利用TQBQ-COF构建的电化学传感器实现了对鸟嘌呤(G)和腺嘌呤(A)的同时高灵敏检测。具有良好导电性和规则孔结构的TQBQ-COF有望在COFs电化学应用中得到重要应用。构建的传感器不仅对G和A具较高的灵敏度(0.061μM,0.088μM)和较宽的线性范围(0.9～120μM),还有着出色的重复性、重现性和稳定性,成功用于鲱鱼精子DNA样品中鸟嘌呤和腺嘌呤含量的分析。

关键词：共价有机框架材料电化学传感器生物小分子同时检测

MOFs-石墨烯复合材料的制备及其在生物小分子检测中的应用

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MOFs-石墨烯复合材料的制备及其在生物小分子检测中的应用

作者：李瑞春山西大学

学位级别：硕士

金属有机框架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)是一种由金属节点和有机配体自组装而成的多孔配位聚合物,具有比表面积大、孔隙率高、孔径大小可调、结构多变和高热化学稳定性等多种优点,被广泛应用在催化、超级电容器以及电化学传感等... 详细信息

金属有机框架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)是一种由金属节点和有机配体自组装而成的多孔配位聚合物,具有比表面积大、孔隙率高、孔径大小可调、结构多变和高热化学稳定性等多种优点,被广泛应用在催化、超级电容器以及电化学传感等领域。研究发现,将其与功能分子(金属纳米粒子、碳基材料、导电聚合物、生物分子等)复合可显著提高其电化学性能。本文通过合成不同的MOFs-石墨烯复合材料,构建了可用于生物小分子灵敏检测的电化学传感器,具体研究工作如下所示:第一章:概述了MOFs材料的发展现状、常见的类型以及经典的合成方法;并且讨论了MOFs及MOFs衍生物在电化学传感器中的研究进展。第二章:通过水热合成方法制备了锆基(Zr)MOFs材料UiO-66-NH,并以此为基底合成了它的衍生复合物Au Pd/UiO-66-NH/GN,将复合材料用于修饰玻碳电极构建了一个可用于多巴胺灵敏检测的电化学传感器。Zr-MOFs不仅提供了大的比表面积,而且它的多孔结构防止了Au-Pd合金在其表面的聚集;Au-Pd合金和石墨烯的存在显著提高了复合材料的电化学性能。实验结果表明此传感器用于多巴胺检测检测范围为0.9-300μM,检测限为0.21μM。第三章:采用水热合成法制得了氮、硫双掺杂的还原氧化石墨烯(N,S-RGO),然后通过简单的常温共沉淀方法,在N,S-RGO表面原位生长了钴基MOFs材料ZIF-67,将复合材料ZIF-67/N,S-RGO用于修饰玻碳电极构建了一个可用于葡萄糖无酶检测的电化学传感器。由于钴离子在碱性条件下对葡萄糖具有催化活性,所以复合材料修饰电极用于葡萄糖电化学检测表现出良好的性能,采用安培方法(i-t)对葡萄糖进行无酶电化学检测。实验结果表明该传感器在1-3200μM浓度范围内有良好的线性关系,检测限为0.33μM。第四章:采用简单的室温合成法制得了双金属MOFs材料Co Ni-MOF,然后在超声下将其与氧化石墨烯混合成均匀悬浮液Co Ni-MOF/GO,将悬浮液滴涂在玻碳电极表面经电化学还原制得了Co Ni-MOF/ERGO/GCE传感器,实现了对多巴胺的灵敏检测。Co Ni-MOF和ERGO之间的协同作用,保留了MOFs高孔隙率、大比表面积和丰富的活性位点,显著提高了复合材料的导电性,表现出优异的电化学性能。这使得此传感器可以实现0.1-400μM浓度范围的多巴胺定量检测,其检测限为0.086μM。

关键词：电化学传感器 MOFs 石墨烯生物小分子