检索结果-南通市图书馆

作者：耿传奇北京化工大学

学位级别：硕士

目前柴油产能过剩,“减油增化”已经成为石油化工行业结构性调整的发展趋势,通过烃类混合物的分离将油品转化为优质的乙烯裂解原料生产化学品,对石油资源高效利用具有重要意义。液液萃取是一种有效的芳烃/烷烃分离方法,具有能耗低,条件... 详细信息

目前柴油产能过剩,“减油增化”已经成为石油化工行业结构性调整的发展趋势,通过烃类混合物的分离将油品转化为优质的乙烯裂解原料生产化学品,对石油资源高效利用具有重要意义。液液萃取是一种有效的芳烃/烷烃分离方法,具有能耗低,条件温和等特点,其关键是新型高效的萃取溶剂的设计开发与应用。基于萃取溶剂与烃类物质间相互作用的“极性相似相溶”原理,筛选了具有强极性、仅由碳、氢、氧三种元素组成的绿色生物基溶剂二氢左旋葡萄糖酮（Cyrene）作为新的萃取溶剂。考察了五个短碳链体系和四个长碳链体系中从烷烃中萃取分离烯烃、环烷烃和芳香烃的萃取效果,结果表明Cyrene有很好萃取能力和良好的循坏稳定性,短碳链体系中,正庚烷/甲苯的分离表现出16.15的最高选择性;对于长碳链体系,从十二烷中分离甲基萘的选择性可以达到106。Cyrene还具有优异的动力学性能,所有体系均能够在60s内达到萃取平衡。使用相互作用能、RDG分析等量子化学计算方法揭示了Cyrene萃取芳烃主要依靠的是以色散力为主的范德华力。为了进一步提升萃取效果,提出了“双对称离子液体”的萃取溶剂设计理念,设计合成了具有阴阳离子均为对称结构的[DMI][FeCl4]离子液体,该离子液体具有更大的分子极性,以及表面更为规整的静电势分布,能够弱化萃取剂分子之间的相互作用,从而强化其与芳香烃分子间的相互作用。结果表明其主要依靠以色散力为主的VDW力来强化对芳烃的相互作用。对十二烷/1-甲基萘体系选择性最高可达498.25,分配系数可达2.01,显著优于现有的工业萃取剂。采用五级错流萃取对模拟直馏柴油和加氢精制LCO体系进行了研究,[DMI][Fe Cl4]可以实现稠环芳烃的完全脱除,处理后的油品达到了优质乙烯裂解原料的标准。将[DMI][Fe Cl4]用于真实直馏柴油脱芳过程,在1:5相比下,单级萃取就可脱除39.1%的芳烃,饱和烃质量分数富集至82.4%。本文采用的生物基溶剂和双对称结构离子液体将会对油品脱芳萃取剂的设计以及萃取工艺的构建提供新的思路和理论指导。

关键词：液液萃取油品脱芳生物基溶剂双对称离子液体

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硫酰氟在生物基溶剂中的溶解特性研究

硫酰氟在生物基溶剂中的溶解特性研究

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作者：张竹娇浙江工业大学

学位级别：硕士

随着传统熏蒸剂溴甲烷的禁用,环氧乙烷高温易爆的危害性,硫酰氟(SOF)作为替代品,因其优良的特性正在被广泛地应用于仓库、货船、集装箱、建筑物等领域。与此同时,硫酰氟的温室效应与健康危害也逐渐引起了人们的关注。针对当前熏蒸后残... 详细信息

随着传统熏蒸剂溴甲烷的禁用,环氧乙烷高温易爆的危害性,硫酰氟(SOF)作为替代品,因其优良的特性正在被广泛地应用于仓库、货船、集装箱、建筑物等领域。与此同时,硫酰氟的温室效应与健康危害也逐渐引起了人们的关注。针对当前熏蒸后残留硫酰氟废气直排大气的现状,开发一种绿色环保的硫酰氟处理方法已刻不容缓。本文提出了一种基于生物基溶剂处理硫酰氟的方法,重点研究了生物基溶剂的官能团类型以及官能团数量对其溶解硫酰氟性能的影响,进一步利用SRK状态方程与PR状态方程结合范德华单参数混合规则关联了硫酰氟在各类生物基溶剂中的溶解度数据,建立了硫酰氟在生物基溶剂中的溶解度模型。主要研究结果如下:首先,根据硫酰氟的物理化学特性设计并搭建了一套恒定容积法的实验装置。其次,利用恒定容积法在温度20-50℃、压力0～600k Pa下研究了硫酰氟在丙二酸二丙酯、壬酸甲酯等十四种生物基溶剂中的溶解性能。结果表明:在各类生物基溶剂中,相比于羟基、羧基、酮基及醛基官能团,酯基官能团有利于生物基溶剂溶解硫酰氟气体,而酯基官能团数量的增加更有利于硫酰氟的溶解。在研究的十四种生物基溶剂中,乙酰柠檬酸三丁酯具有较好的硫酰氟溶解性能,可作为优选的硫酰氟吸收剂。同时,利用所测的硫酰氟溶解度数据,计算得到了20～50℃下硫酰氟在上述生物基溶剂中的亨利常数Ex,其大小普遍在2.21～11.03 MPa之间。基于亨利常数Ex与温度T的关联式,进一步获得了硫酰氟溶解于生物基溶剂过程的标准吉布斯自由能变、焓变、熵变,其焓变值大小普遍在10.13～17.28k J/mol之间,属于范德华力作用范畴。最后,利用SRK状态方程和PR状态方程结合范德华单参数混合规则对所得的硫酰氟溶解度数据进行了拟合,得到了SRK方程和PR方程的二元交互作用参数k,进一步利用三次多项式关联得到了二元作用参数k与温度T的关联式。结果表明:所建立的SRK模型和PR模型对硫酰氟在生物基溶剂中溶解度的预测均具有较高的准确性,并且两个模型预测精度相当,其平均相对偏差在0.48%～1.39%之间。

关键词：生物基溶剂硫酰氟溶解度官能团溶解度模型

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基于绿色溶剂的天然产物提取技术研究进展

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江苏农业科学 2016年第9期44卷 283-286页

作者：赵天明贵州理工学院制药工程学院贵州贵阳550003

介绍了超临界CO_2、水、室温离子液体和低共熔溶剂、生物质基溶剂、天然油脂、定制合成的绿色溶剂和混合绿色溶剂7类基于绿色溶剂的提取方法及应用进展,并对这些技术的优缺点及存在问题进行分析,同时也指出天然产物提取产业的几个发展... 详细信息

介绍了超临界CO_2、水、室温离子液体和低共熔溶剂、生物质基溶剂、天然油脂、定制合成的绿色溶剂和混合绿色溶剂7类基于绿色溶剂的提取方法及应用进展,并对这些技术的优缺点及存在问题进行分析,同时也指出天然产物提取产业的几个发展趋势。

关键词：天然产物绿色提取绿色溶剂超临界CO2 生物基溶剂定制合成的绿色溶剂

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含2-甲基四氢呋喃介质中脂肪酶催化L-抗坏血酸脂肪酸酯合成的研究

含2-甲基四氢呋喃介质中脂肪酶催化L-抗坏血酸脂肪酸酯合成的研究

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作者：胡莹丹华南理工大学

学位级别：硕士

L-抗坏血酸（维生素C）是最常用的天然抗氧化剂之一，但是由于其极性较强，极大地限制了这种天然抗氧化剂在动植物油脂和化妆品等油溶性产品中的应用。与L-抗坏血酸相比，L-抗坏血酸脂肪酸酯不仅具有更高的脂溶性，而且其抗氧化活性与L... 详细信息

L-抗坏血酸（维生素C）是最常用的天然抗氧化剂之一，但是由于其极性较强，极大地限制了这种天然抗氧化剂在动植物油脂和化妆品等油溶性产品中的应用。与L-抗坏血酸相比，L-抗坏血酸脂肪酸酯不仅具有更高的脂溶性，而且其抗氧化活性与L-抗坏血酸的抗氧化活性相当，甚至更高，故在食品、化妆品及医药卫生领域具有广泛的应用前景。目前，合成L-抗坏血酸脂肪酸酯的方法主要有化学法和酶法。与化学法相比，酶法具有高效、高区域选择性、工艺简单、反应条件温和等优点，故酶法必将成为未来工业生产L-抗坏血酸脂肪酸酯的主流技术。鉴于L-抗坏血酸极性较强，酶法合成L-抗坏血酸脂肪酸酯通常在极性较强的有机溶剂（丙酮、叔丁醇和叔戊醇等）中进行的，但这类溶剂易剥夺酶表面的必需水而使酶失活，故极大地限制了酶法工艺的应用。生物基溶剂来源于生物质资源，与传统的有机溶剂相比，具有优异的可再生性，可降低对石化资源的依赖，并且具有更好的酶相容性。因此，本论文首先在含新型生物基溶剂2-甲基四氢呋喃（MeTHF）介质中，以十一碳烯酸乙烯酯为活性酰基供体，利用Candida antarctica脂肪酶B（CAL-B）催化合成新的L-抗坏血酸不饱和脂肪酸酯，并系统研究了各因素对该酶反应的影响规律。随后，探讨了CAL-B在MeTHF-叔丁醇混合溶剂中催化L-抗坏血酸与橄榄油等植物油转酯化反应合成其脂肪酸酯的反应特性。在所研究的几种不同来源的固定化脂肪酶中，CAL-B催化L-抗坏血酸区域选择性十一碳烯酰化反应的活性最高。该酶反应的最适反应介质为叔丁醇-MeTHF（1:4），在该混合溶剂中不仅CAL-B具有较高催化活性，而且L-抗坏血酸也具有中等溶解度，故有效地解决了酶催化极性多羟基化合物酰化反应中的一个主要问题—保持较高酶活及一定底物溶解性的溶剂极性截然不同。并且，CAL-B在该混合溶剂中的热稳定性远高于其在常用的叔丁醇、叔戊醇和丙酮中的稳定性。动力学研究表明，在叔丁醇-MeTHF（1:4）中，酶反应的表观活化能较低（26.6vs38.1-39.1kJ/mol），并且固定化酶的催化效率也较高（Vmax/Km,8.4vs1.3-1.4h-1）。该酶反应的最适底物摩尔比（乙烯酯/L-抗坏血酸）、分子筛添加量、酶量及反应温度分别为3、100mg/mL、30U/mL及50oC。当L-抗坏血酸表观浓度为60mM时，在上述最适条件下，反应初速度、最大产率及6-区域选择性分别为41.2mM/h、88.8%及>99%。此外，CAL-B在叔丁醇-MeTHF（1:4）中表现出较高的操作稳定性，重复利用5次后，相对活性仍高于80%。研究表明，CAL-B也是催化橄榄油与L-抗坏血酸转酯化反应合成L-抗坏血酸脂肪酸酯的最适生物催化剂。该反应的主要产物为L-抗坏血酸棕榈酸酯、L-抗坏血酸油酸酯及L-抗坏血酸亚油酸酯，并且其比例与橄榄油中各对应的脂肪酸比例相当。CAL-B催化该反应的最适反应介质、酶量、底物摩尔比（橄榄油/L-抗坏血酸）、L-抗坏血酸浓度及反应温度分别为叔丁醇-MeTHF（3:2）、30U/mL、3、50mM、50oC。在上述条件下，反应初速度和最大转化率分别为7.5mM/h和70.7%。并且反应条件对产物中各组分的含量影响甚微。CAL-B在叔丁醇-MeTHF（3:2）中表现出较高的操作稳定性，重复利用6次，相对酶活仍保持在77%。此外，CAL-B还可以高效催化L-抗坏血酸与其它植物油脂如玉米油、大豆油及菜籽油进行转酯化反应，合成组成各异的L-抗坏血酸脂肪酸酯。本研究不仅有助于丰富对含生物基溶剂体系中生物催化和生物转化的认识，还建立了分别以活性乙烯酯和植物油脂为酰基供体合成L-抗坏血酸脂肪酸酯的酶法新途径。

关键词： L-抗坏血酸 L-抗坏血酸脂肪酸酯酰化反应脂肪酶生物基溶剂

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高纯溶剂应用及行业高质量发展展望

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化学试剂 2024年第1期46卷 1-7页

作者：全灿中国计量科学研究院北京100029

化学工业是国民经济的基干产业,在区域经济的许多部门发挥着至关重要的作用。高纯溶剂作为基础化工材料,服务国民经济主战场,与人们生产生活密接相关。绿色溶剂助力实现人类命运共同体和联合国可持续发展目标。首先介绍高纯溶剂的国内... 详细信息

化学工业是国民经济的基干产业,在区域经济的许多部门发挥着至关重要的作用。高纯溶剂作为基础化工材料,服务国民经济主战场,与人们生产生活密接相关。绿色溶剂助力实现人类命运共同体和联合国可持续发展目标。首先介绍高纯溶剂的国内外市场应用,国际高纯溶剂行业发展趋势、市场以及增长动能,在此基础上,应我国高质量发展需求,展望高纯溶剂如何服务我国国民经济主战场,如何服务国家重大需求,重点介绍高纯溶剂标准物质研制以建立溯源性、电子级高纯溶剂标准化满足半导体行业重大需求以及生物基溶剂满足行业绿色环保发展需求。

关键词：高纯溶剂市场应用高质量发展标准物质电子级生物基溶剂

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国外化工科技文献精选

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精细与专用化学品 2004年第7期12卷 35-36页

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