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利用小角X射线散射研究蛋白质在球形聚电解质刷中的吸附

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华东理工大学学报（自然科学版） 2015年第3期41卷 277-280页

作者：王伟华韩浩亚田雨川李莉郭旭虹华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

通过小角X射线散射(SAXS)技术研究了牛血清蛋白(BSA)在阳离子球形聚电解质刷(SPB)中的吸附及分布规律。随着BSA质量浓度的增加,其在SPB中的分布均匀递增,直至达到饱和吸附;随着pH的增大,BSA在刷子层中的分布呈现从靠近核逐渐外移扩散到... 详细信息

通过小角X射线散射(SAXS)技术研究了牛血清蛋白(BSA)在阳离子球形聚电解质刷(SPB)中的吸附及分布规律。随着BSA质量浓度的增加,其在SPB中的分布均匀递增,直至达到饱和吸附;随着pH的增大,BSA在刷子层中的分布呈现从靠近核逐渐外移扩散到溶液中的变化趋势。此外,用时间分辨SAXS技术观察到在极短的时间(12s)内BSA在SPB中的动态吸附及再分布的显著变化过程。研究结果表明:SAXS技术在原位表征蛋白质在SPB中的动态分布方面具有其他表征技术不可替代的优势。

关键词：小角X射线散射牛血清蛋白球形聚电解质刷时间分辨SAXS

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纳米球形聚电解质刷的合成及应用进展

功能高分子学报 2013年第3期26卷 294-316页

作者：刘小驰秦丽田雨川余玄机李莉郭旭虹华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室上海200237

纳米球形聚电解质刷是指将聚电解质链的一端密集接枝于纳米球形粒子表面所形成的大分子组装结构。这种独特的结构能调控纳米粒子的表面性能,在纳米金属催化剂的制备、药物控释和蛋白质分离等领域有着广阔的应用前景。近年来,纳米球形聚... 详细信息

纳米球形聚电解质刷是指将聚电解质链的一端密集接枝于纳米球形粒子表面所形成的大分子组装结构。这种独特的结构能调控纳米粒子的表面性能,在纳米金属催化剂的制备、药物控释和蛋白质分离等领域有着广阔的应用前景。近年来,纳米球形聚电解质刷的制备方法不断发展,应用范围也不断拓宽,相关研究已成为功能高分子材料领域的热点之一。本文综述了球形聚电解质刷在合成及应用领域的最新研究进展,并展望了今后的发展方向。

关键词：球形聚电解质刷大分子组装合成及应用

具有二氧化碳响应性的纳米球形聚电解质刷的制备及其乳化性能

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功能高分子学报 2017年第2期30卷 175-181页

作者：沈哲琦张锐王磊姚远郭旭虹朱学栋华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室上海200237 华东理工大学材料科学与工程学院上海200237

以聚苯乙烯(PS)纳米球为核,利用紫外光引发聚甲基丙烯酸N,N-二甲基氨基乙酯(PDMAEMA)接枝到PS纳米球上,得到对CO_2有刺激响应的聚甲基丙烯酸N,N-二甲基氨基乙酯刷(PS-PDMAEMA)。动态光散射(DLS)、电导率结果表明PS-PDMAMEA具有CO_2刺激... 详细信息

以聚苯乙烯(PS)纳米球为核,利用紫外光引发聚甲基丙烯酸N,N-二甲基氨基乙酯(PDMAEMA)接枝到PS纳米球上,得到对CO_2有刺激响应的聚甲基丙烯酸N,N-二甲基氨基乙酯刷(PS-PDMAEMA)。动态光散射(DLS)、电导率结果表明PS-PDMAMEA具有CO_2刺激响应性。该微粒可以作为Pickering乳液的乳化剂,通过导入CO_2或N_2作为开关,进而破坏或稳定Pickering乳液。用数码照片、偏光显微镜等方法表征了乳液的稳定情况。结果表明:PS-PDMAEMA具有很好的CO_2刺激响应性,利用PS-PDMAEMA作为乳化剂稳定Pickering乳液,仅仅依靠气体开关(CO_2或N_2)就可改变乳液的稳定性。

关键词：二氧化碳响应球形聚电解质刷 Pickering乳液

负载磁性纳米粒子球形聚电解质刷的小角X光光散射表征

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功能高分子学报 2014年第1期27卷 12-16页

作者：余玄机王伟华李莉郭旭虹周志明华东理工大学化工学院化学工程联合国家重点实验室上海200237

通过光乳液聚合法在聚苯乙烯球上接枝聚丙烯酸链形成球形聚电解质刷(SPB),以SPB为纳米反应器,通过共沉淀法原位制备了四氧化三铁磁纳米粒子(MNP),并多次负载增加体系中的磁含量。通过小角X光光散射表征手段,研究了SPB中负载MNP的含量和... 详细信息

通过光乳液聚合法在聚苯乙烯球上接枝聚丙烯酸链形成球形聚电解质刷(SPB),以SPB为纳米反应器,通过共沉淀法原位制备了四氧化三铁磁纳米粒子(MNP),并多次负载增加体系中的磁含量。通过小角X光光散射表征手段,研究了SPB中负载MNP的含量和分布规律。结果表明:在刷子层中,随着负载次数增加,MNP的含量增加,其浓度分布变得越来越不均匀,并且浓度分布由铁离子、亚铁离子的浓度分布和空间阻力共同决定。

关键词：球形聚电解质刷磁纳米粒子小角X光光散射

基于球形聚电解质刷制备有机-无机复合纳米粒子及其应用研究

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基于球形聚电解质刷制备有机-无机复合纳米粒子及其应用研究

作者：周倩华东理工大学

学位级别：硕士

有机-无机复合纳米粒子将聚合物的性能和无机纳米粒子的独特功能相结合,可具有更高的热学、机械、流变、光学和催化性能,因而被广泛应用于医学、农业、光学、半导体器件、航空航天和催化等领域。球形聚电解质刷(Spherical Polyelectroly... 详细信息

有机-无机复合纳米粒子将聚合物的性能和无机纳米粒子的独特功能相结合,可具有更高的热学、机械、流变、光学和催化性能,因而被广泛应用于医学、农业、光学、半导体器件、航空航天和催化等领域。球形聚电解质刷(Spherical Polyelectrolyte Brushes,SPB)具有独特的壳核结构,可以作为一种理想的聚合物载体来生成或负载无机纳米粒子并有效地阻止纳米粒子的团聚现象,从而得到具有不同功能和良好稳定性的有机-无机复合纳米粒子。本文以球形聚电解质刷为载体,应用不同工艺引入无机纳米粒子,制备了两种功能性的有机-无机复合纳米粒子。一种是以聚苯乙烯(PS)为核、聚丙烯酸(PAA)为壳的阴离子型PS-PAA刷,通过在PS核内引入Fe3O4纳米粒子得到了磁性球形聚电解质刷(Magnetic Spherical Polyelectrolyte Brushes,MSPB),并以此为载体进一步制备了可回收的Ag纳米催化剂;另一种是以PS为核、聚甲基丙烯酸氨基乙酯(PAEMH)为壳的阳离子型PS-PAEMH刷,并以此为自催化模板,通过引人硅前驱体制备了具有空心结构的SiO2纳米粒子(Hollow Silica Nanoparticles,HSNP)。通过动态光散射(DLS)、透射电子显微镜(TEM)、热重分析(TGA)等多种表征方法对复合纳米粒子进行了表征,并对两种复合纳米粒子的应用进行了初步探索,得到的主要结论如下:(1)MSPB中的Fe3O4纳米粒子主要分布在PS核内部而Ag纳米粒子主要分布在核表面的PAA链上,复合纳米粒子的形貌良好、粒径均一,可在外加磁场的作用下被快速分离,并具有良好的再分散性和稳定性。聚电解质刷上Ag纳米粒子的负载量较高(约为75mg/g),平均粒径为2.30±0.5nm。以4-硝基苯酚的还原反应为模型反应来评价复合纳米粒子的催化活性,结果表明,增加溶液中复合纳米粒子的浓度或提高反应温度均可提高反应速率。298K下该反应的速率常数为0.403L/(s·m2),反应活化能为66.03kJ/mol,证明MSPB-Ag复合纳米粒子对4-硝基苯酚的还原反应具有较高的催化活性。(2)PS-PAEMH刷可以作为良好的自催化模板来生成SiO2纳米粒子。复合纳米粒子的粒径随着反应时间而下降直至反应结束时稳定,硅层厚度不断增大,粒子表面由光滑变得粗糙;改变加入AEMH单体的量可以调节PS-PAEMH刷的链长及生成的硅层厚度。采用溶剂溶解的方式可去除PS核,得到的空心SiO2纳米粒子形貌规整,空心结构清晰可见,具有良好的分散性和稳定性。以常用抗癌药DOX为药物模型探究空心SiO2纳米粒子的载药能力。结果表明,空心SiO2纳米粒子的包封率最高可达80%,具有较强的载药能力,在生物、医药等领域具有潜在的应用价值。

关键词：球形聚电解质刷磁性纳米粒子空心SiO2纳米粒子催化活性载药

以聚丁二烯为核的球形聚电解质刷制备及应用研究

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以聚丁二烯为核的球形聚电解质刷制备及应用研究

作者：赵世方华东理工大学

学位级别：硕士

近年来,纳米球形聚电解质刷的研究得到了广泛的关注。纳米球形聚电解质刷为丰富和完善聚电解质和聚合物刷理论提供了理想的模型体系,为胶体及胶体稳定性的研究增添了新的内容,并为大分子组装理论的研究开辟了新的思路。纳米球形聚电解... 详细信息

近年来,纳米球形聚电解质刷的研究得到了广泛的关注。纳米球形聚电解质刷为丰富和完善聚电解质和聚合物刷理论提供了理想的模型体系,为胶体及胶体稳定性的研究增添了新的内容,并为大分子组装理论的研究开辟了新的思路。纳米球形聚电解质刷在废水处理、生物微反应器制备、纳米金属催化剂制备,及膜催化等领域有着广阔的应用前景。本文分别利用光引发乳液聚合和热引发乳液聚合的方法,成功地以聚丁二烯(PB)为核制备了一系列新的纳米球形聚电解质刷。该纳米球形聚电解质刷由核、壳两部分组成：核为直径320nm的聚丁二烯胶乳微球,壳为在其表面生成的长度和接枝密度可控的线性聚丙烯酸(PAA)链。研究了pH值和离子强度对纳米球形聚电解质性能的影响,并以此球形聚电解质刷为纳米反应器,通过吸附镍离子并将其还原,在聚电解质刷壳层内生成了纳米镍金属颗粒,制备出高比表面积的镍催化剂。将此纳米金属复合物应用于4-硝基苯酚催化还原反应,考察了其催化活性。主要工作如下： (1)光引发乳液聚合法制备纳米球形聚电解质刷(photo-brush)。先在聚丁二烯(PB)胶乳颗粒的表面接枝一层光引发剂HMEM,然后利用自制紫外光反应器引发聚丙烯酸单体聚合反应,从而在PB胶乳颗粒表面原位聚合生成了PAA刷。线性PAA链可控制在0-220nm范围内。通过调节乳液的pH值和离子强度,可控制PAA链的伸缩程度,从而控制球形聚电解质刷的尺寸大小。利用强碱切断HMEM分子与PB颗粒之间的酯键,将PAA链从PB颗粒表面切除,PB核失去稳定性从乳液中浮起并在液面聚集。然后利用紫外分光光度计检测出下层清液中PAA的浓度,利用乌氏粘度计测试并计算出PAA链的分子量,结合原PB胶乳的固含率和PB核粒径的大小,从而计算出PAA刷在PB颗粒表面的接枝密度。 (2)热引发乳液聚合法制备纳米球形聚电解质刷(thermal-brush)。在PB胶乳中加入热引发剂过硫酸钾(KPS),加热至80℃。KPS受热分解引发PB颗粒表面双键产生自由基,从而引发丙烯酸单体在PB胶乳颗粒表面聚合生成PAA刷。同样,可以通过控制加入丙烯酸单体的浓度来调节PAA链的长度,此外,pH值和离子强度同样可影响PAA链的伸缩程度及球形聚电解质刷的大小。.利用修正后的Daoud-Cotton模型估算了thermal-brush的接枝密度,发现thermal-brush比photo-brush的接枝密度略高。 (3)分别用以上两种方法合成的球形聚电解质刷作为纳米反应器,吸附加入到溶液中的镍阳离子。由于静电吸附和Donnann效应,镍金属阳离子在阴离子型聚电解质刷壳层内富集。加入硼氢化钠(NaBH4)后,在无氧条件下还原镍离子,在聚电解质刷层内镍离子被还原为镍单质微粒,包裹在纳米微球的表面。制备出具有高稳定性和高比表面积的Ni-brush纳米复合物。将该Ni-brush纳米复合物作为催化剂,在水溶液体系中催化还原4-硝基苯酚,发现photo-brush负载镍纳米颗粒和thermal-brush负载镍纳米颗粒在该反应中均具有较好的催化活性,但前者比后者的催化活性更高。同时考察了催化剂含量和Ni/brush比例对表观催化反应速率常数的影响。本文首次通过在聚丁二烯胶乳颗粒上接枝聚丙烯酸制备了新的球形聚电解质刷,丰富了球形聚电解质刷的种类。并且,第一次利用热引发乳液聚合的方法直接在聚丁二烯胶乳颗粒表面制备了聚电解质刷,大大简化了纳米球形聚电解质刷的制备方法。

关键词：球形聚电解质刷聚丁二烯乳液聚合接枝密度纳米镍催化剂

以纳米球形聚电解质刷为载体合成纳米金属氧化物及其应用

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以纳米球形聚电解质刷为载体合成纳米金属氧化物及其应用

作者：李文玥华东理工大学

学位级别：硕士

近年来,纳米金属氧化物粒子具有表面界面效应、量子尺寸效应、体积效应和宏观量子隧道效应等许多独特的性能,使其在生物医药、催化剂、新兴材料等诸多领域有极其广泛的应用前景。但其粒径小,比表面能大,使得纳米金属氧化物粒子通常稳定... 详细信息

近年来,纳米金属氧化物粒子具有表面界面效应、量子尺寸效应、体积效应和宏观量子隧道效应等许多独特的性能,使其在生物医药、催化剂、新兴材料等诸多领域有极其广泛的应用前景。但其粒径小,比表面能大,使得纳米金属氧化物粒子通常稳定性不高,会出现团聚现象。在目前的研究中,合成粒径小同时稳定的金属氧化物粒子仍存在着诸多困难。而纳米球形聚电解质刷是一种由聚电解质分子链的一端以很高的接枝密度连接在球状粒子表面而形成的具有明显核壳结构的纳米结构,利用其静电作用及Donnan效应等特殊的性质,能够将纳米金属氧化物颗粒固载于其内部,为合成粒径小稳定性高的纳米金属氧化物粒径开辟了新的途径。本文以纳米球形聚电解质刷为载体,成功地合成了纳米氧化锌粒子及纳米四氧化三铁粒子。纳米球形聚电解质刷具有独特的核壳型结构,具有例如Donnan效应等特殊的性质,因此能够很好地令纳米金属氧化物粒子固载在其内部。在本实验中,分别以光引发乳液聚合和热引发乳液聚合两种方法,制备了两种不同的球形聚电解质刷,并分别以这两种球形聚电解质刷为反应器制备出了纳米氧化锌粒子及纳米四氧化三铁粒子,并对其中纳米氧化锌粒子的光催化性能进行了研究。主要工作内容如下： (1)采用热引发乳液聚合法合成了聚丁二烯-聚丙烯酸(Polybutadiene-Poly acrylic acid, PB-PAA)纳米球形聚电解质刷,以聚丁二烯胶乳粒子为核,聚丙烯酸分子链为接枝链,在热引发剂过硫酸钾(KPS)的作用下使丙烯酸单体在聚丁二烯粒子表面原位聚合,最终得到了PB-PAA纳米球形聚电解质刷。此后,以得到的聚电解质刷为载体,采用均匀沉淀法合成了固载于球形聚电解质刷上的氧化锌纳米粒子。其中,氧化锌纳米粒子的平均粒径约为20mn,且分散性良好。以甲基橙溶液为模拟污染物,在紫外光的照射下检测了所得纳米氧化锌将有机物无选择性地催化氧化为H2O,CO2等无机物小分子的光催化性能。 (2)采用光引发乳液聚合法合成了聚苯乙烯-聚丙烯酸(Polystyrene-Poly acrylic acid, PS-PAA)纳米球形聚电解质刷,以聚苯乙烯微球为核,聚丙烯酸分子链为接枝链,在光引发剂HMEM的作用下使得丙烯酸分子在聚苯乙烯微球表面聚合,最终生成PS-PAA纳米球形聚电解质刷;并同样采用均匀沉淀法合成了固载于该球形聚电解质刷上的氧化锌纳米粒子。将得到的固载有纳米氧化锌的复合粒子和煅烧后的纳米氧化锌与以PB-PAA为载体合成的复合粒子和纳米氧化锌作了比较,并对其差异较大之处做了深入的探讨。 (3)以PB-PAA球形聚电解质刷为载体,制备了固载于该聚电解质刷上的四氧化三铁磁性粒子,其粒径约为10nm,并且为了提高复合粒子的磁含量,采用“多次循环合成法”循环合成6次,最终将其磁含量从5wt.%提高到了11wt.%。

关键词：球形聚电解质刷纳米氧化锌纳米四氧化三铁光催化

以纳米球形聚电解质刷为载体原位还原制备贵金属纳米粒子的研究

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胶体与聚合物 2012年第4期30卷 147-150页

作者：朱元清许军苏文赵世方李公生郭旭虹华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237 中国辽河油田公司沈阳采油厂盘锦市110316 吉林石化ABS树脂厂吉林市132000

以具有核壳结构的纳米球形聚电解质刷为载体,通过吸附不同种类的贵金属离子并将其原位还原,得到分布和粒径不同的贵金属纳米粒子。采用动态光散射(DLS)研究了金属离子浓度和pH对壳层聚电解质链长的影响,使用透射电镜(TEM)观察了贵金属... 详细信息

以具有核壳结构的纳米球形聚电解质刷为载体,通过吸附不同种类的贵金属离子并将其原位还原,得到分布和粒径不同的贵金属纳米粒子。采用动态光散射(DLS)研究了金属离子浓度和pH对壳层聚电解质链长的影响,使用透射电镜(TEM)观察了贵金属粒子在纳米球形聚电解质刷中的分布,并测量了金属粒子的尺寸。结果表明:金属离子浓度增大,聚电解质链长减小;pH>5时,负载金属粒子之后的聚电解质链长度均大于负载前的长度。不同金属粒子的负载情况相差较大:相同温度下,纳米金属粒子的尺寸符合Ni>Ag>Co的顺序;较高温下制得的金属粒子尺寸要高于低温下制得的金属粒子尺寸;三种纳米金属粒子中,Co纳米粒子具有最好的分布和最小的尺寸。

关键词：贵金属纳米粒子球形聚电解质刷原位还原尺寸和分布

球形聚电解质刷悬浮液的介电谱解析——链长对介电行为的影响

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球形聚电解质刷悬浮液的介电谱解析——链长对介电行为的影响