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作者：刘鑫鑫中国石油大学(华东)

学位级别：硕士

催化裂化轻循环油(LCO)多环芳烃含量高、加氢改质难度大,难以生产国六车用柴油的调和组分,并且随着消费柴汽比的逐年下降,LCO的出路面临严峻挑战。LCO加氢-催化裂化组合工艺是解决LCO过剩的理想途径之一,该工艺的难点是如何将适度加氢后... 详细信息

催化裂化轻循环油(LCO)多环芳烃含量高、加氢改质难度大,难以生产国六车用柴油的调和组分,并且随着消费柴汽比的逐年下降,LCO的出路面临严峻挑战。LCO加氢-催化裂化组合工艺是解决LCO过剩的理想途径之一,该工艺的难点是如何将适度加氢后的LCO中富含的环烷芳烃尽可能开环裂化,得到更高的轻质芳烃和低碳烯烃等目的产物收率。本文以环烷芳烃模型化合物四氢萘为探针分子,研究其在不同类型分子筛上的催化裂化反应性能,为优化环烷芳烃催化裂解催化剂奠定基础。利用固定床微反实验装置,首先考察四氢萘在USY、Beta、ZSM-5三种不同类型分子筛上的催化裂化反应性能,四氢萘的转化率和目的产物选择性存在较大差异,孔结构对四氢萘的催化裂化影响明显。相同条件下,四氢萘在酸量相近的ZSM-5和Beta分子筛上转化率分别为11.5 wt.%和81.3 wt.%。Beta分子筛较高的异构化活性使得部分环烷芳烃无法开环裂化;USY分子筛含有超笼结构和较高的酸密度,氢转移反应剧烈;在四氢萘转化率为80 wt.%左右时,USY分子筛的脱氢产物收率可达40.4 wt.%,Beta分子筛仅为29.7 wt.%。低转化率下,三种分子筛上均倾向于优先发生开环裂化反应。其次,考察了烯烃、烷烃、环烷烃及多环芳烃对四氢萘在USY和Beta分子筛上催化裂化反应性能的影响。各烃类供氢能力大小如下:甲基环己烷>正十六烷>1-己烯>甲基萘,随着各烃类供氢能力的减弱,四氢萘在USY分子筛上的开环选择性降低,脱氢选择性增大。1-己烯可使得USY分子筛上四氢萘的开环选择性降低14.2个百分点;由于Beta分子筛的孔道限制,低转化率下脱氢选择性较低,仅为13.2%。甲基环己烷促进了四氢萘开环裂化,相近转化率下,USY和Beta分子筛上四氢萘的开环选择性分别提高了17.7和9.9个百分点。正十六烷对四氢萘的开环反应有一定的促进作用,相近转化率下,USY和Beta分子筛上四氢萘的开环选择性分别提高了7.6和19.2个百分点。甲基萘明显抑制了四氢萘的开环反应,相近转化率下,USY和Beta分子筛上四氢萘的脱氢选择性分别增大了18.3个百分点和21.9个百分点。相同反应条件下,Beta分子筛总是显现出高于USY分子筛的异构化选择性及低于USY分子筛的转化率。最后研究了四氢萘在不同酸性质的USY分子筛上的催化裂化反应性能。B酸含量高、L酸含量低、B/L比值大、酸强度高、酸量大,有利于环烷芳烃的开环裂化。随着水热处理苛刻度的加深,USY分子筛的B酸含量减小,四氢萘的转化率和开环选择性下降;相同反应条件下,经720℃、4 h老化后的USY分子筛,其四氢萘的转化率比未处理时降低了18.6个百分点;相同转化率下,其脱氢选择性增大了7个百分点。磷改性可降低L酸含量,提高B/L值,在磷含量为2.0 wt.%时,四氢萘的转化率和开环选择性达到最高,分别比改性前提高了7.8和1.4个百分点;磷含量较高时,会破坏分子筛晶体结构,堵塞其孔道,对反应不利。柠檬酸溶液改性既能提高酸强度和B/L值,又能去除分子筛的非骨架铝,使孔道更加通畅,经0.3 mol/L的柠檬酸溶液改性后,USY分子上四氢萘的转化率和开环选择性分别提高了5.4和7.8个百分点。

关键词：环烷芳烃催化裂化四氢萘开环脱氢选择性

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USY和ZSM-5型分子筛在环烷芳烃催化裂化过程中的协同作用研究

USY和ZSM-5型分子筛在环烷芳烃催化裂化过程中的协同作用研究

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作者：杨振东中国石油大学(华东)

学位级别：硕士

近年来,国内消费柴汽比逐年降低,汽柴油质量标准升级加速,高辛烷值汽油缺口日益增大。重油催化裂化装置中的轻循环油（LCO,即催化柴油）作为柴油池中的重要组成部分,其芳烃含量达50%以上,其十六烷值低,硫、氮杂质含量高,加氢精制或加氢... 详细信息

近年来,国内消费柴汽比逐年降低,汽柴油质量标准升级加速,高辛烷值汽油缺口日益增大。重油催化裂化装置中的轻循环油（LCO,即催化柴油）作为柴油池中的重要组成部分,其芳烃含量达50%以上,其十六烷值低,硫、氮杂质含量高,加氢精制或加氢改制难度大。如何将LCO转化为高价值产品成为当前炼厂亟需解决的关键技术问题。LCO通过加氢预处理-催化裂解组合工艺,将其中的多环芳烃定向转化为低碳烯烃和轻质芳烃等高价值的基本有机化工原料,是解决LCO出路的理想路线之一。本文主要以四氢萘为模型化合物,利用固定床重油微型反应装置,探究操作条件和催化剂等因素对环烷芳烃催化裂解的影响规律,开发专用的催化裂解催化剂,以期实现四氢萘催化裂解多产低碳烯烃和轻质芳烃的目的。研究了不同反应条件对四氢萘催化裂解产物分布的影响规律。与ZSM-5型分子筛相比,四氢萘在USY型分子筛上的转化率和目的产品收率较高（剂油比为1时,转化率、BTX和LPG收率分别为94.12%、16.95wt.%和5.72wt.%）,但容易发生氢转移反应（HTC为3.2）,易结焦积碳,焦炭收率为2.30wt.%。四氢萘转化率随反应温度和剂油比的增大而增大,但剂油比的增大,不利于提高ZSM-5型分子筛的LPG选择性。反应床层为USY和ZSM-5型分子筛的不同程度混合的填装方式时,随着混合程度的增加,与ZSM-5型分子筛在上层时相比,USY型分子筛在上层系列实验的转化率由95.09%增大到97.82%,BTX收率由13.79wt.%增加到15.35wt.%,其结果与完全混合时更接近;表明四氢萘在USY和ZSM-5型分子筛共存时的裂化历程为优先在USY型分子筛表面或孔道内进行反应,生成的烷基芳烃会在USY型分子筛孔道内部或迁移到ZSM-5型分子筛上进行反应。USY和ZSM-5型分子筛存在协同催化作用。利用两种分子筛的协同作用,制备了双活性组分催化剂。比同组成的机械混合的单活性组分催化剂具有更好的催化性能。以USY:ZSM-5=7:3的催化剂为例,与机械混合的单活性组分催化剂相比,转化率提高了7.52个百分点,LPG和BTX收率分别提高了1.03和2.21个百分点,催化剂氢转移系数由2.85降低到2.60,降低了催化剂积碳量。同时,在实验范围内,当剂油比为3、分子筛配比USY:ZSM-5=7:3时,四氢萘转化率为82.77%,BTX收率为14.07wt.%,最有利于达到多产轻质芳烃的目的。

关键词：环烷芳烃催化裂解低碳烯烃轻质芳烃双活性组分催化剂

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催化裂化技术面临的挑战与机遇

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中国石油大学学报（自然科学版） 2017年第6期41卷 171-177页

作者：杨朝合陈小博李春义山红红中国石油大学重质油国家重点实验室山东青岛266580

回顾催化裂化技术的发展历史,提出主要以不同生产目的为依据区分催化裂化、催化裂解和催化热裂解技术的建议;阐述催化裂化技术在现代炼化企业的重要地位,分析催化裂化技术面临的挑战;根据"分子炼油"理念指出催化裂解技术的发展机遇,讨... 详细信息

回顾催化裂化技术的发展历史,提出主要以不同生产目的为依据区分催化裂化、催化裂解和催化热裂解技术的建议;阐述催化裂化技术在现代炼化企业的重要地位,分析催化裂化技术面临的挑战;根据"分子炼油"理念指出催化裂解技术的发展机遇,讨论环烷芳烃有效转化的关键问题;指出催化裂化技术在车用汽油质量升级和炼油化工一体化过程中将持续发挥重要作用。

关键词：催化裂化催化裂解催化热裂解环烷芳烃

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