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一氧化碳参与的过渡金属催化的插羰环加成反应研究进展

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有机化学 2024年第4期44卷 1045-1068页

作者：李晨龙余志祥北京大学化学与分子工程学院、北京分子科学国家研究中心、生物有机与分子工程教育部重点实验室北京100871

作为一种高效构建环状分子的方法,环加成反应一直以来备受合成化学家的青睐.一氧化碳(CO)气体是一种商业易得且廉价的原料,常作为“一碳”组分参与各种过渡金属催化的环加成反应.近几十年来,得益于金属有机化学的深入研究,CO气体参与的... 详细信息

作为一种高效构建环状分子的方法,环加成反应一直以来备受合成化学家的青睐.一氧化碳(CO)气体是一种商业易得且廉价的原料,常作为“一碳”组分参与各种过渡金属催化的环加成反应.近几十年来,得益于金属有机化学的深入研究,CO气体参与的过渡金属催化的环加成反应得到了迅速发展.此类插羰环加成反应之所以成为有机化学的研究前沿,是因为它们不仅可以用于构建复杂的环状骨架,还可以引入具有广泛衍生化能力的羰基官能团.这篇文章旨在详细介绍CO气体参与的过渡金属催化的插羰环加成反应,并按照不同反应类型进行梳理和总结.

关键词：环状分子一氧化碳(CO)气体过渡金属催化插羰反应环加成反应

非均相单宁酸-锆介孔材料制备及其CO_(2)环加成反应催化性能

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化工进展 2024年第5期43卷 2803-2810页

作者：冯帮满岳成光王美岩王悦马新宾天津大学化工学院天津300350 天津大学浙江研究院浙江宁波315201

CO_(2)和环氧化物的环加成反应是一种有效且可持续的CO_(2)化工转化策略,其产品环碳酸酯在锂离子电池、高分子材料等领域具有广泛应用。其中环氧化物的开环被认为是该反应的关键步骤,因此构筑具有高效环氧化物吸附活化位点的催化剂至关... 详细信息

CO_(2)和环氧化物的环加成反应是一种有效且可持续的CO_(2)化工转化策略,其产品环碳酸酯在锂离子电池、高分子材料等领域具有广泛应用。其中环氧化物的开环被认为是该反应的关键步骤,因此构筑具有高效环氧化物吸附活化位点的催化剂至关重要。本文通过单宁酸与锆离子的配位作用,“一锅法”制备同时含有锆金属中心作为Lewis酸位点和酚羟基作为氢键作用位点的非均相单宁酸-锆介孔材料TA-Zr-2。XPS和环氧丙烷TPD-MS结果表明,与同为锆基多孔材料的UiO-66相比,TA-Zr-2的锆金属中心具有更强的Lewis酸性,对环氧丙烷具有更强的吸附活化作用。在TA-Zr-2的基础上通过冷冻干燥优化处理得到了具有更大比表面积和合适孔体积的TA-Zr-2-FD材料,25℃下催化性能提升1倍,24h的碳酸丁烯酯收率达97.6%。本文使用简单绿色的制备方法,构建了具有较大比表面积的单宁酸-锆介孔材料,锆Lewis酸位点和酚羟基氢键位点的耦合使其具有良好的环氧化物吸附活化作用,利于环氧化物的开环,使得该催化剂在25℃下表现出良好的CO_(2)环加成反应催化性能。

关键词： CO_(2)转化环加成反应环状碳酸酯介孔材料

非均相单宁酸-锆介孔材料制备及其CO环加成反应催化性能研究

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化工进展 2024年

作者：冯帮满岳成光王美岩王悦马新宾天津大学浙江研究院天津大学化工学院

CO2和环氧化物的环加成反应是一种有效且可持续的CO2化工转化策略，其产品环碳酸酯在锂离子电池、高分子材料等领域具有广泛应用。其中环氧化物的开环被认为是该反应的关键步骤，因此构筑具有高效环氧化物吸附活化位点的催化剂至关重要... 详细信息

CO2和环氧化物的环加成反应是一种有效且可持续的CO2化工转化策略，其产品环碳酸酯在锂离子电池、高分子材料等领域具有广泛应用。其中环氧化物的开环被认为是该反应的关键步骤，因此构筑具有高效环氧化物吸附活化位点的催化剂至关重要。本文通过单宁酸与锆离子的配位作用，“一锅法”制备同时含有锆金属中心作为Lewis酸位点和酚羟基作为氢键作用位点的非均相单宁酸锆介孔材料TA-Zr-2。XPS和环氧丙烷TPD-MS结果表明，与同为锆基多孔材料的UIO-66相比，TA-Zr-2的锆金属中心具有更强的Lewis酸性，对环氧丙烷具有更强的吸附活化作用。在TA-Zr-2的基础上通过冷冻干燥优化处理得到了具有更大比表面积和合适孔体积的TA-Zr-2-FD材料，25 ℃温度下催化性能提升2倍，碳酸丁烯酯收率达97.6%。综上，本文使用简单绿色的制备方法，构建了具有较大比表面积的单宁酸锆介孔材料，锆Lewis酸位点和酚羟基氢键位点的耦合使其具有良好的环氧化物吸附活化作用，利于环氧化物的开环，使得该催化剂在25 ℃温度下表现出良好的CO2环加成反应催化性能。

关键词： CO 转化环加成反应环状碳酸酯介孔材料

改性MOFs材料在光催化CO_(2)环加成反应中的研究进展

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应用化工 2024年第5期53卷 1247-1250页

作者：赵小飞李正杰许君陈玉杨志仁陈国聪庞睿峰祖波重庆交通大学河海学院“碳中和”技术应用研究中心重庆400074 重庆港力环保股份有限公司重庆400010 重庆地质矿产勘查开发局重庆401120 重庆市生态环境监测中心重庆401147

综述了近年来金属有机框架(MOFs)材料在光催化二氧化碳(CO_(2))环加成反应中的研究进展。对CO_(2)在光催化条件下的环加成反应机制进行了分析,重点介绍了MOFs材料的4种改性策略,包括MOFs的结构缺陷、具有活性催化金属位点的MOFs、与半... 详细信息

综述了近年来金属有机框架(MOFs)材料在光催化二氧化碳(CO_(2))环加成反应中的研究进展。对CO_(2)在光催化条件下的环加成反应机制进行了分析,重点介绍了MOFs材料的4种改性策略,包括MOFs的结构缺陷、具有活性催化金属位点的MOFs、与半导体材料构建异质结以及助催化剂功能化的MOFs。基于CO_(2)环加成反应的研究现状,提出了MOFs及其复合材料在光催化领域面临的展望与挑战。

关键词：二氧化碳金属有机框架环加成反应催化

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钯催化环加成反应构建中环化合物的研究进展

材料导报 2024年第12期 259-270页

作者：皮晓琳李鸿鹏田乙然童应成倪文若袁藤瑞唐振艳贵研铂业股份有限公司稀贵金属综合利用新技术国家重点实验室云南贵金属实验室有限公司

中环化合物(7—11元环)广泛存在于许多天然产物及药物等功能分子之中，这些分子因具有优异的生物活性及特殊的骨架结构等优点，展现出极其重要的药用价值，如常见的抗癌药物紫杉醇、抗菌药物Spiroxin A等。同时，这类化合物也对化学、... 详细信息

中环化合物(7—11元环)广泛存在于许多天然产物及药物等功能分子之中，这些分子因具有优异的生物活性及特殊的骨架结构等优点，展现出极其重要的药用价值，如常见的抗癌药物紫杉醇、抗菌药物Spiroxin A等。同时，这类化合物也对化学、医药以及材料等诸多领域产生了深远的影响。但受动力学和热力学因素影响，中环化合物的高效构建依然是一个严峻的挑战。在科研工作者们的不懈努力下，近年来发展出多个新型环加成反应催化体系，其中钯催化环加成反应凭借高效、高选择性和原子经济性等优点在该领域得到了迅猛发展。本文详细介绍了近五年国内外有关钯催化环加成反应构建中环化合物研究的最新进展，旨在为该领域的发展提供一定的帮助。

关键词：中环化合物钯催化环加成反应环化反应反应机理

金属氧化物和分子筛在CO_(2)环加成中的研究进展

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精细化工 2024年第6期41卷 1184-1194页

作者：魏永健李媖孙映晖许瞳梁海欧白杰内蒙古工业大学化工学院内蒙古呼和浩特010051 内蒙古自治区工业催化重点实验室内蒙古呼和浩特010051

CO_(2)是主要的温室气体,也是廉价、无毒且可再生的碳一资源,将CO_(2)转化为有价值的精细化学品,可有效减缓气候变化、助力实现碳中和。CO_(2)与环氧化物的环加成反应具有高原子经济性、高选择性、低污染等优点,其产物环状碳酸酯可作为... 详细信息

CO_(2)是主要的温室气体,也是廉价、无毒且可再生的碳一资源,将CO_(2)转化为有价值的精细化学品,可有效减缓气候变化、助力实现碳中和。CO_(2)与环氧化物的环加成反应具有高原子经济性、高选择性、低污染等优点,其产物环状碳酸酯可作为锂离子电池电解质、聚合物材料前体以及精细化学品中间体,应用前景广阔。氧化物因具有结构多样、可调性强等优点,其作为催化剂应用于CO_(2)与环氧化物环加成反应中引起了广泛的关注。该文综述了2种典型且成本低廉、易于规模化生产的氧化物——金属氧化物与分子筛催化CO_(2)与环氧化物的环加成反应的研究进展,重点分析了反应机理以及催化剂的应用。提出了金属氧化物和分子筛在CO_(2)环加成中存在的问题,指出今后的研究重点是高性能无助剂的非均相催化剂的开发以及催化机理的探究。

关键词：二氧化碳环加成反应环状碳酸酯金属氧化物分子筛

核壳型MOFs@离子液体复合材料的制备及其常压下催化CO_(2)环加成反应性能探究

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燃料化学学报（中英文） 2023年第11期51卷 1673-1682页

作者：胡凤群邱明月易群张鼎李向远李剑川史利娟段小川太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 武汉工程大学化工与制药学院湖北武汉430205 山西浙大新材料与化工研究院山西太原030000 天脊煤化工集团有限公司山西长治046000

通过双氨基功能化离子液体与对苯二甲醛原位共价组装得到柔性聚合物(DP),并采用后合成修饰法将DP包覆于金属有机框架材料MIL-101(Cr)表面,构筑了一种核-壳型复合材料(MIL-101@DP)用于催化CO_(2)和环氧氯丙烷(ECH)环加成反应。MIL-101@D... 详细信息

通过双氨基功能化离子液体与对苯二甲醛原位共价组装得到柔性聚合物(DP),并采用后合成修饰法将DP包覆于金属有机框架材料MIL-101(Cr)表面,构筑了一种核-壳型复合材料(MIL-101@DP)用于催化CO_(2)和环氧氯丙烷(ECH)环加成反应。MIL-101@DP保留了MIL-101(Cr)高比表面积和高孔隙率的优点,并兼具亲核位点Cl^(-)与Lewis酸性位点Cr^(3+)。在Lewis酸碱位点协同作用下,MIL-101@DP可在常压、80℃、24h且无助催化剂的条件下高效催化转化CO_(2)和ECH反应(ECH转化率可达99%),且在循环使用四次后活性未出现明显下降。

关键词： MOFs@ILs复合材料核-壳结构 CO_(2) 环加成反应环氧氯丙烷

供体-受体氮杂环丙烷碳-碳键断裂的环加成反应研究进展

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有机化学 2023年第9期43卷 3078-3088页

作者：陈祖良魏颖静张俊良宜春学院化学与生物工程学院江西宜春336000 复旦大学化学系上海200438

氮杂环丙烷有两种不同的开环方式: 一种是碳-氮键断裂开环, 另一种是碳-碳键断裂开环. 其中, 氮杂环丙烷以碳-氮键断裂的反应已经有很多综述报道. 主要概述了近二十年来供体-受体(Donor-Acceptor, D-A)氮杂环丙烷以碳-碳键断裂的环加成... 详细信息

氮杂环丙烷有两种不同的开环方式: 一种是碳-氮键断裂开环, 另一种是碳-碳键断裂开环. 其中, 氮杂环丙烷以碳-氮键断裂的反应已经有很多综述报道. 主要概述了近二十年来供体-受体(Donor-Acceptor, D-A)氮杂环丙烷以碳-碳键断裂的环加成反应研究进展. 在合适催化剂作用下, D-A氮杂环丙烷经碳-碳键断裂开环形成亚胺叶立德, 该叶立德可以和醛、亚胺、烯烃、炔烃和吲哚等发生[3+n]环加成反应.

关键词： D-A氮杂环丙烷碳-碳键断裂环加成反应亚胺叶立德

铑(III)催化2-乙烯基苯酚衍生物与乙炔或一氧化碳的环加成反应机理研究

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Chinese Journal of Chemical Physics 2022年第4期35卷 685-696,I0091-I0136,I0150页

作者：张兴辉吴熙师海雄兰州文理学院化工学院兰州730010 兰州文理学院外语学院兰州730010

本文采用密度泛函理论M06-2X方法计算了铑催化直接合成苯并氧杂环庚三烯和香豆素衍生物的环加成反应.通过对乙炔或一氧化碳的碳原子从六元环反应物的两个不同方向攻击和插入的两种竞争机制进行了计算研究,以阐明这种转变的主要特征、计... 详细信息

本文采用密度泛函理论M06-2X方法计算了铑催化直接合成苯并氧杂环庚三烯和香豆素衍生物的环加成反应.通过对乙炔或一氧化碳的碳原子从六元环反应物的两个不同方向攻击和插入的两种竞争机制进行了计算研究,以阐明这种转变的主要特征、计算结果表明:(i)炔烃或一氧化碳的插入过程是反应的关键步骤;(ii)对于乙炔的(5+2)环加成反应,需要更高的能量来破坏反应物的Rh-O键,反应倾向于从Rh-C键一侧完成插入;(ii)对于一氧化碳的(5+1)环加成反应,两条反应路径的活化自由能都较低,两个通道会产生竞争机制.

关键词：铑催化剂环加成反应苯并氧杂环庚三烯衍生物密度泛函理论M06-2X