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基于功能纳米材料构建双信号输出传感器

基于功能纳米材料构建双信号输出传感器

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作者：张彦鑫盐城工学院

学位级别：硕士

随着检测技术的不断进步,双模式传感器已成为分析方法研究的热点之一。这种传感器结合了两种不同的检测模式,可以提供相互验证的数据结果,从而提高了检测的准确性和可靠性。相比单一信号输出传感器,双模式传感器能够有效克服其在准确性... 详细信息

随着检测技术的不断进步,双模式传感器已成为分析方法研究的热点之一。这种传感器结合了两种不同的检测模式,可以提供相互验证的数据结果,从而提高了检测的准确性和可靠性。相比单一信号输出传感器,双模式传感器能够有效克服其在准确性方面的局限性,同时节约了验证结果所需的时间成本。因此,选择具有特殊性质的功能纳米材料,探索简单高效的检测方法对于构建双模式传感器至关重要。我们制备了几种具有优异光热或光电性能的纳米材料（包括2D DL-TiC、1D Zn O和0D Cu S）,并对Zn O和Cu S进行了表面修饰,实现了生物分子的有序组装,从而获得了功能化半导体材料。结合这些优异性质,我们设计了双模式传感器,详细分析了其传感机理,并成功将其应用于重金属离子和mi RNA-221的检测。主要工作如下:（1）提出了一种基于分层TiCMXene纳米片（DL-TiC MXene）的无标记光热/电化学双模式检测Hg策略。Hg在水中以Hg Cl、Hg（OH）和Hg Cl OH的形式存在,DL-TiC MXene带正电的边缘可以特异性结合富电子元素O和Cl,进一步发生氧化还原反应得到Ti O/C和HgCl。从DL-TiC MXene本身的光热性能和还原性的转变来看,其光热响应和电化学响应随着Hg浓度的对数增加而降低。线性范围分别为1 nmol L～50μmol L和50 pmol L～500 nmol L,根据3S/N计算出的检测限分别为0.43 nmol L和17.2 pmol L。该设计充分利用了材料本身的特性,避免了复杂的组装和检测过程,实现了高选择性和高灵敏度的Hg检测。特别是该双模式传感使汞离子检测结果能够自确认,从而提高了传感器的可靠性。（2）设计了一种基于熵驱动dna分子机器（EDC）进行信号放大的光电/光热双模式生物传感器,用于检测mi RNA-221。首先,基于两条单链dna的碱基互补配对规则将氧化锌纳米棒（Zn O NRs）和硫化铜纳米颗粒（Cu S NPs）组装在一起,其中Zn O NRs作为光电信标,Cu S NPs则充当光电流的抑制剂和光热信号元件。当适当浓度的目标mi RNA-221存在时,激活熵驱动dna放大器,释放Output dna,打开锚定在Zn O NRs表面的部分杂交双链,导致Cu S NPs的释放,同时恢复被其抑制的光电流。此外,脱离的Cu S NPs还具有优异的光热信号响应。该光电/光热传感器能够分别在1 fmol L～50 pmol L和500 fmol L～5 nmol L的线性范围内对mi RNA-221进行灵敏检测,其检测限（LOD）分别为0.35 fmol L和122 fmol L。通过目标触发的EDC循环扩增策略,可降低每步反应的可逆性,保持碱基对数量不变,提高反应效率,并具备较高的热稳定性和特异性,从而赋予该生物传感器高灵敏度和高选择性。

关键词：双模式传感器熵驱动dna分子机器光热检测电化学光电化学

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基于半导体及纳米金构建可编程dna生物传感器

基于半导体及纳米金构建可编程DNA生物传感器

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作者：曹叶盐城工学院

学位级别：硕士

癌症是21世纪最严峻的健康挑战之一。无论社会进步程度如何,它都是世界各地人类发病率和死亡率的主要驱动因素。癌症的早期发现是有效治疗癌症的首要关键。本文制备了Cd Se/Zn S QDs、CdTe QDs和Cd S半导体并以之为光电化学响应材料,以... 详细信息

癌症是21世纪最严峻的健康挑战之一。无论社会进步程度如何,它都是世界各地人类发病率和死亡率的主要驱动因素。癌症的早期发现是有效治疗癌症的首要关键。本文制备了Cd Se/Zn S QDs、CdTe QDs和Cd S半导体并以之为光电化学响应材料,以盐诱导聚集的Au NPs为光热输出信号,在超顺磁FeO@Si O微球的辅助下结合熵驱动生物信号放大策略构建了选择性好、灵敏度高的光电化学和光热生物传感器,并用于癌症标志物micro RNA(mi RNA)和类雌激素双酚A(BPA)的检测。主要工作如下:(1)在可编程熵驱动dna放大器和超顺磁性纳米材料的辅助下,构建了一种基于激子-等离子体相互作用(EPI)的光电化学(PEC)生物传感器。靶标mi RNA-let-7a启动熵驱动dna放大器,释放的Output dna可以打开修饰在FeO@Si O颗粒上的部分杂交双链dna。释放的Au NPs-c dna可以与Cd Se/Zn S QDs-c dna-1完全杂交,并导致Cd Se/Zn S QDs的光电流成比例降低。其线性范围为10 a M～1p M,检出限为3.35 a M。与传统基于EPI固液界面电极组装相比,溶液相中的dna杂交和单步电极修饰明显提高了电极制造效率、重现性和稳定性。(2)以盐诱导形成的Au NPs聚集体为光热试剂,开发了一种用于检测BPA的光热生物传感器。目标检测物BPA与其适配体(Aptamer)结合并释放靶标类似物(类靶标)。类靶标通过熵驱动循环扩增策略间接对目标BPA进行信号放大,并释放单链dna。经过磁选分离后,得到只存在单链dna的纯净无干扰的传感器体系。然后,在体系中先后引入适量Au NPs和Na Cl。随着BPA浓度由小到大,保护在Au NPs表面的单链dna逐渐增多。此时,在808 nm激光照射下,温度由高到低呈线性分布,体系颜色由蓝色变为粉红色。其线性范围为5 n M～50μM,检出限为2.29 n M。这种实时、可视、无干扰的光热生物传感器,在实时疾病诊断和临床应用方面具有巨大的潜力。(3)采用N型Cd S半导体和P型CdTe QDs作为光电流信号响应源,构建了一种同时多路检测mi RNA的光电化学生物传感器。将光电化学响应剂和相应淬灭剂偶联到闭合的发夹dna两端,此时光电流下降。mi RNA-141和mi RNA-155分别与发夹dna HP1和HP2发生粘性末端诱导的链置换反应,从而将发夹dna打开形成牢固的双链dna。由于较远的距离,FeO@Si O@Cd S恢复其阳极光电流信号,CdTe QDs恢复其阴极光电流信号。通过磁吸分离,实现mi RNA-141和mi RNA-155的定性和定量检测。mi RNA-141的线性范围为50 f M～10 n M,检测限为20.51 f M;mi RNA-155的线性范围为50 f M～10 n M,检测限为22.91 f M。这种多路检测比传统的单一靶标物质检测不仅降低了传感器制作成本,提高了检测效率,而且提高了检测准确性。

关键词：光电化学生物传感器熵驱动dna分子机器生物信号放大超顺磁Fe3O4@SiO2

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