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高分子学报 2021年第9期52卷 1076-1099页

作者：戴晓彬张轩钰高丽娟燕立唐清华大学化学工程系

在大分子体系中,以链的构象熵为主的熵效应对体系的微观结构和宏观性能都起着至关重要的作用.然而,熵的统计本质使其远不像焓作用那么直观,甚至会导致反直觉的现象出现.因此,探寻大分子体系中的熵效应,对于深入揭示此类体系纷繁复杂现... 详细信息

在大分子体系中,以链的构象熵为主的熵效应对体系的微观结构和宏观性能都起着至关重要的作用.然而,熵的统计本质使其远不像焓作用那么直观,甚至会导致反直觉的现象出现.因此,探寻大分子体系中的熵效应,对于深入揭示此类体系纷繁复杂现象背后物理机制的重要性来说是不言而喻的,已成为高分子与软凝聚态物理学以及生命科学等多学科相交叉的重要前沿研究领域.如何在阐释熵效应的独特作用规律基础上,有效地调控熵以实现对体系微观结构的熵调控进而发展新型功能体系,是该领域一个亟需解决的重要科学问题.本文总结了我们在提出并发展熵调控策略方面的研究进展.首先,剖析了熵效应的一些基本作用规律,涵盖熵致有序和熵力等,并进一步提出了强熵效应的概念.其次,阐述了熵调控策略的必要性、基本原理以及调控途径.同时,举例介绍了熵调控策略在大分子体系中的应用,涵盖高分子纳米复合体系、凝胶网络、生命大分子体系以及大分子胶体体系等.最后,简明扼要地展望了该领域的未来发展趋势以及面临的关键问题,以期为其以后的发展提供些许有益的启迪.

关键词：熵调控强熵效应高分子链构象统计熵力软凝聚态物理

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研发材料的熵调控模式

研发材料的熵调控模式

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第十二届中国钢铁年会

作者：汪卫华中国科学院物理研究所松山湖材料实验室

传统探索新材料的方法主要是通过改变和调制化学成分,或者调控结构及物相,或者调制结构缺陷来获得新材料。本报告将阐述"熵"或者"序"调制是探索材料的新的思路和途径。如非晶合金就是典型通过快速凝固或者不同元素的混合,引入"结构无序... 详细信息

传统探索新材料的方法主要是通过改变和调制化学成分,或者调控结构及物相,或者调制结构缺陷来获得新材料。本报告将阐述"熵"或者"序"调制是探索材料的新的思路和途径。如非晶合金就是典型通过快速凝固或者不同元素的混合,引入"结构无序"而获得的高性能合金材料。通过改变和调制"化学序"也可获得性能独特的新材料,化学无序高熵合金就是近年来采用多组元混合引入"化学无序"获得的新型合金材料。这种通过调制材料的"序"或者"熵"的方法将会导致发现更多类似非晶的新材料,其基本的物理机制更值得关注和深入研究。

关键词：熵调控非晶材料序

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BiVO4基异质结构的表面位点优化及光电化学硝酸盐还原制氨性能研究

BiVO4基异质结构的表面位点优化及光电化学硝酸盐还原制氨性能研究

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作者：王丰丰江苏大学

学位级别：硕士

氨（NH）广泛使用于化肥和工业生产中,是一种重要的无机化工产品。目前,NH主要来源是基于分子态氮的生物固氮以及传统的Haber-Bosch工艺。然而,生物固氮不能满足人类对NH的巨大需求,Haber-Bosch工艺对反应条件要求严苛,且存在能耗高和... 详细信息

氨（NH）广泛使用于化肥和工业生产中,是一种重要的无机化工产品。目前,NH主要来源是基于分子态氮的生物固氮以及传统的Haber-Bosch工艺。然而,生物固氮不能满足人类对NH的巨大需求,Haber-Bosch工艺对反应条件要求严苛,且存在能耗高和污染严重的问题。相比之下,光电化学（PEC）硝酸盐还原反应（NIRR）是一种理想的绿色高效制NH技术,有利于缓解环境污染和能源危机等问题。探索低成本且具有强吸附活化能力的高效催化材料是PEC NIRR制NH领域的重要研究方向。因此,我们成功制备了一系列具有丰富的表面活性位点、快速的反应动力学、高的选择性和光利用率的光电催化剂,并成功应用于PEC NIRR制NH。具体工作内容如下:（1）我们设计了催化剂表面的化学微环境,并借助非晶态金属氧化物（A-MO）理解熵效应和多金属组分的关联性。通过水热法在p型Bi VO（p-Bi VO）表面成功负载了A-MO,进一步揭示了PEC体系中熵对NIRR性能的影响。借助透射电子显微镜、X-射线衍射等表征,对A-MO/Bi VO样品的形貌及晶相进行了测试。基于紫外-可见-近红外分光光度和超快瞬态吸收光谱分析,熵调控后的Co Fe Mn O/Bi VO具有最佳的PEC NIRR性能。A-MO不仅拓宽了p-Bi VO的光响应能力,而且促进了电荷传输能力。在-0.1 V ***低偏压下,Co Fe Mn O/Bi VO样品的NH产率达到了17.82μg·h·cm。该项研究说明熵调控策略为获得高效光电催化剂提供了一条可行性思路。（2）改善催化剂表面的活性位点,可进一步提高PEC NIRR活性。通过水热法在p-Bi VO表面修饰富含氧空位(V)的Ce O,同时,C层包覆有效提高了Ce O/Bi VO的稳定性和导电性。我们证实了Ce O表面由V形成的受阻Lewis对（FLPs）结构在提升PEC性能中的关键作用。电子密度差分图等实验结果表明,FLPs可显著促进NO的吸附和活化能力,NH产率达到了21.81μg·h·cm。这一研究为设计基于FLPs结构的PEC NIRR体系提供新的视角。（3）我们将含有锌空位(V)的Zn InS负载于p-Bi VO表面,获得了一类新型Zn InS/Bi VO异质结构。V产生的空间位阻诱导了FLPs的形成。优异的NO吸附能力和电导率使得Zn InS/Bi VO异质结构表现出高效的产NH性能。电子密度等值面揭示了FLPs的结构和能量分布。此外,同位素标记实验证实了NO→NH演化过程的准确性。最优样品的NH产率高达29.95μg·h·cm,选择性为亚硝酸盐（NO）的34.1倍。因此,这项工作证实了FLPs在增强催化选择性和动力学方面具有关键作用。

关键词：光电化学熵调控 FLPs 硝酸盐还原制氨

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原子冷却技术的发展

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低温物理学报 2021年第1期43卷 1-17页

作者：孟祥瑞苏国贤苑震生中国科学技术大学近代物理系合肥微尺度物质科学国家研究中心中国科学院量子信息与量子科技创新研究院

新的物理现象的发现往往得益于新实验技术的发明,制冷技术的进步推动了包括凝聚态物理学和原子物理学等现代科学多个领域的重要发现,并促进了超导强磁铁、冷冻电镜等需要极低温度条件的新技术的发展.近年来,随着激光冷却技术的发明和不... 详细信息

新的物理现象的发现往往得益于新实验技术的发明,制冷技术的进步推动了包括凝聚态物理学和原子物理学等现代科学多个领域的重要发现,并促进了超导强磁铁、冷冻电镜等需要极低温度条件的新技术的发展.近年来,随着激光冷却技术的发明和不断发展,人们得以在极端低温下开展统计力学和量子力学相关的实验研究,迄今,人们已经实现了玻色-爱因斯坦凝聚态这种新奇的物态,并掌握了在单原子尺度开展量子调控研究的能力.同时,由于描述量子多体系统的希尔伯特空间的维度随系统粒子数呈指数增长,即便使用经典超级计算机处理此类问题也仍面临巨大困难,这使得基于超冷原子、离子、超导等体系的量子模拟研究成为热点.人们通过前所未有的调控能力制造人工量子系统,再直接调控并观测其量子相变过程,这为研究强关联量子系统提供了一条崭新的途径.在获得极限低温的道路上,基于热力学定律的传统制冷技术能够达到的温度极限在mK量级,但激光冷却技术却另辟蹊径,巧妙地运用光与原子的相互作用,将原子的温度降低到nK量级,这大大推动了基于超冷原子的量子模拟研究的发展.尽管激光冷却技术获得的超冷原子的温度是传统制冷技术远不能及的,但由于中性原子间相互作用强度很弱,转换成温度一般在nK级别,这意味着要观测超冷原子强关联体系中的量子多体行为,就需要进一步降低原子体系温度以减小热涨落带来的影响,这也是当前超冷原子量子模拟研究中最关键的问题之一.在本文中,我们对原子冷却技术的发展进行了回顾,总结了20世纪70年代至今超冷原子技术的突破性进展,并从调控体系的熵的角度分析并展望了超冷原子低温技术未来发展方向.

关键词：激光冷却蒸发冷却浸润冷却熵调控

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