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煤气化灰渣制备活性炭及其CO2吸附分离研究

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洁净煤技术 2024年

作者：元宁李嘉张晋玲张建胜清华大学山西清洁能源研究院清华大学能源与动力工程系

我国煤气化灰渣产量大，传统上以堆存和填埋为主要处置方式。常规处理方法不仅加速了资源消耗，而且带来了昂贵的后期处理成本，不符合我国固废处置减量化、资源化和无害化的政策。煤气化灰渣是原煤在气化炉中经高温气化后排出的废弃物... 详细信息

我国煤气化灰渣产量大，传统上以堆存和填埋为主要处置方式。常规处理方法不仅加速了资源消耗，而且带来了昂贵的后期处理成本，不符合我国固废处置减量化、资源化和无害化的政策。煤气化灰渣是原煤在气化炉中经高温气化后排出的废弃物，含有一定量的未燃碳，可作为活性炭制备的重要原料。本文以煤气化细渣为碳源，浮选得到精炭后采用化学活化法制备活性炭，通过考察碱炭比、活化时间和活化温度等条件，得到碱炭比为1、活化时间为60 min、活化温度为900℃的最佳制备工艺条件，在该条件下得到的活性炭比表面积为326.77 m2/g，298 K下的CO2吸附量为20.63 cm3/g，CO2/N2（15/85）吸附选择性为38.5，较浮选精炭有显著提升。采用低温氮吸附（BET）、粉末X射线衍射（PXRD）、扫描电镜（SEM）、红外光谱（FTIR）、CO2/N2吸附和分离穿透测试等手段对样品进行了结构和性能表征，结果表明活化后得到的活性炭多孔环境更为丰富，尤其是微孔和介孔数量增加明显，羟基和羧基官能团数量也有所增加，促使其CO2吸附性能较原始材料显著提升，能有效用于CO2的捕集。

关键词：煤气化灰渣浮选精炭活性炭气体吸附性能 CO 捕集

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煤气化灰渣脱碳技术研究进展

洁净煤技术 2020年第6期26卷 1-10页

作者：史达张建波杨晨年曲江山李少鹏李会泉何发钰东北大学资源与土木工程学院辽宁沈阳110819 中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程中科院重点实验室北京100190 湿法冶金清洁生产技术国家工程实验室北京100190 中国科学院大学北京100049 中国五矿集团总公司北京100010

煤气化技术是我国现代煤化工的基础,该过程将煤中有机物转化为化学品,无机物以气化灰渣形式外排。目前煤气化灰渣主要以堆存为主,造成严重的环境和水体污染。在对煤气化灰渣进行消纳处理过程中,因内部含有大量的未燃碳,使其在建工建材... 详细信息

煤气化技术是我国现代煤化工的基础,该过程将煤中有机物转化为化学品,无机物以气化灰渣形式外排。目前煤气化灰渣主要以堆存为主,造成严重的环境和水体污染。在对煤气化灰渣进行消纳处理过程中,因内部含有大量的未燃碳,使其在建工建材等规模化利用途径受限。当前的国内外碳、灰分选方法虽有一定的效果,但基本处于实验室研究和半工业试验阶段,因存在成本高、分选效率低等问题,未能实现大规模工业化应用。碳灰分选效果受煤气化灰渣的矿相组成、物相成分、粒度分布、微观形貌等因素影响,不同类型气化渣需要采取不同的分选工艺,进而实现碳灰的高效分离。结合煤气化灰渣脱碳的主要影响因素,分析了煤气化灰渣脱碳的主要工艺技术和装备,多角度阐述了煤气化灰渣碳、灰组分的主要分离方法,并进一步总结对比各分选方法的工艺特点和不足。分析了各技术在煤气化灰渣脱碳分选应用的发展趋势,指明了研发绿色、高效、低成本的新型浮选药剂,解决煤气化灰渣灰分吸附罩盖问题,开发针对细粒级煤气化灰渣脱碳的分选工艺与装备,实现脱碳分选产品的高值化利用,是当前煤气化灰渣脱碳技术的重要发展方向。

关键词：煤气化灰渣脱碳浮选分离资源化利用

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煤气化灰渣差异性分析及浮选加工优化研究

煤气化灰渣差异性分析及浮选加工优化研究

作者：陈贺明安徽理工大学

学位级别：硕士

Shell气化炉的气化条件较为苛刻,目前无法实时观察气化炉中煤炭颗粒的气化状态,因此本文通过研究分析多台Shell气化炉产出的工业灰渣的灰化学性质和理化性质,判断各气化炉的运行情况,为优化气化工艺操作条件提供参考;同时分析气化灰渣... 详细信息

Shell气化炉的气化条件较为苛刻,目前无法实时观察气化炉中煤炭颗粒的气化状态,因此本文通过研究分析多台Shell气化炉产出的工业灰渣的灰化学性质和理化性质,判断各气化炉的运行情况,为优化气化工艺操作条件提供参考;同时分析气化灰渣其他理化性质的差异性,为解决气化灰渣的应用问题并实现高值化利用提供参考。通过泡沫浮选法改性滤饼的性质,对比分析改性前后滤饼性质的变化。利用元素分析仪、粒度分析仪、XRF、XRD、灰熔点测试仪、浮选机、量热仪、SEM-EDX、比表面积测试仪、热分析仪等仪器测试分析,表征气化灰渣的灰化学性质和理化性质,。碱金属Ca和Fe易富集于粗渣中,生成低熔点矿物,降低粗渣的灰熔融温度;Fe的富集情况与气氛及其它碱金属元素的含量有关;K、Na和Mg起降低灰熔融温度的作用,因其含量较少,难起到显著作用。同系列的灰渣（粗渣、飞灰和滤饼）的灰熔融温度相差较小,且灰熔融温度都在1350℃以下。正常情况下粗渣和飞灰颗粒反应较为完全,残炭含量较低,在2%以下;滤饼的残炭含量较高,在40%以上,反应温度比原料煤高100℃以上。粗渣、飞灰和滤饼的平均孔径相近,在3.8nm左右。滤饼含有一定量的楔形孔和裂缝形孔,飞灰和粗渣中一端封闭孔较多。粗渣和飞灰的比表面积在2-4㎡/g,HZ碳含量较高,比表面积较大,为8.391㎡/g;滤饼的比表面积较大,大于16㎡/g,ALB-1的比表面积最大,为22.218㎡/g。粗渣的孔容普遍小于飞灰的孔容,都小于0.02cc/g;滤饼的孔容相对较大,在0.05cc/g左右。粗渣主要由表面光滑形态不规则的颗粒组成,残炭含量极低,存在少量表面粗糙碳含量较高的颗粒。飞灰由大小不一的球状颗粒和粉状颗粒组成,球状颗粒表面附着微小颗粒,且球状颗粒表面的孔多为半封闭孔;滤饼中颗粒形状结合了飞灰和粗渣的特征,由球状颗粒和不规则颗粒组成,碳含量较高。通过一步浮选法分离滤饼中的残炭,浮选剂与残炭以物理结合的方式被浮至液面,分离效率在60%以上,提高矿浆电势能明显提高浮选效率,提高尾矿灰分。图54表45参89

关键词：煤气化灰渣理化特性差异性分析泡沫浮选

煤气化灰渣活性炭的制备、改性及对络合铜的吸附性能研究

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煤气化灰渣活性炭的制备、改性及对络合铜的吸附性能研究

作者：王嘉麟南京信息工程大学

学位级别：硕士

化学镀铜产生的含络合铜废水一直是工业废水处理的难点,活性炭具有强度高、孔隙发达、比表面积大等优点,被广泛应用于电镀废水处理领域。随着污染问题的日益加重,活性炭的市场需求也越来越大,充足的原料供应是制约活性炭产业发展的重要... 详细信息

化学镀铜产生的含络合铜废水一直是工业废水处理的难点,活性炭具有强度高、孔隙发达、比表面积大等优点,被广泛应用于电镀废水处理领域。随着污染问题的日益加重,活性炭的市场需求也越来越大,充足的原料供应是制约活性炭产业发展的重要因素。煤化工行业加压气化工艺产生大量的固废气化灰渣,对环境造成巨大威胁,气化灰渣的处理与利用将直接影响我国煤化工行业的发展。为了处理络合铜废水,本实验以固废气化灰渣为原材料,通过添加一定配比的粘合剂制备成活性炭,研究了其对铜离子和络合铜的吸附性能及影响因素,之后通过改性进一步提高其对络合铜的吸附性能,通过FTIR、XRD、EDX等表征手段研究了其对络合铜的去除机制,研究表明:本实验通过炭化活化将煤气化灰渣制备成活性炭,该材料对络合铜废水有较好的吸附效果。煤气化灰渣活性炭对Cu、铜氨络合物(Cu-NH)、柠檬酸络合铜(Cu-Cit)、EDTA络合铜(Cu-EDTA)的吸附效果为Cu>Cu-EDTA>Cu-NH>Cu-Cit,其对它们的吸附量分别为40.94、33.98、28.87和23.70mg/g。通过浸渍法将煤气化灰渣活性炭浸渍于氯化锰溶液中而进行改性,改性后煤气化灰渣活性炭的吸附量对比改性前有明显提升,对Cu、Cu-EDTA、Cu-NH、Cu-Cit的吸附量分别为51.56、44.67、37.11、30.38mg/g。煤气化灰渣活性炭和改性后的活性炭对络合铜的吸附过程均为单分子层吸附,本次实验在p H等于5左右时,活性炭对含铜废水的吸附量达到最大。随着吸附剂投加量的增加,在络合铜废水浓度一定的条件下,吸附量呈递减趋势。随着伴随离子的浓度增加,活性炭对伴随离子的吸附量逐渐增加,当伴随离子浓度高于络合铜浓度时,活性炭优先吸附伴随离子。针对改性后煤气化灰渣活性炭对Cu-EDTA吸附还进行了重复性实验,表明改性后煤气化灰渣具有可重复利用性。本研究为煤气化灰渣活性炭处理络合铜废水及其资源化利用提供理论支撑和解决方案。

关键词：煤气化灰渣活性炭重金属废水处理吸附

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煤气化灰渣烘烤球磨活化技术研究

粉煤灰综合利用 2024年第1期38卷 45-51页

作者：聂庆科李华伟张日华王庆军刘双辰中冀建勘集团有限公司河北石家庄050200 河北省工业固体废弃物综合利用重点实验室河北石家庄050200 河北省岩土技术创新中心河北石家庄050200

为了提高煤气化灰渣的活性,增加煤气化灰渣资源化利用的途径和范围,实现煤气化灰渣的高值化利用,采用烘烤-球磨-筛分的方法对其进行处理。通过粒径分布试验和SEM试验分析活化前后、不同研磨时间的煤气化灰渣的粒度分布和物质形态,发现... 详细信息

为了提高煤气化灰渣的活性,增加煤气化灰渣资源化利用的途径和范围,实现煤气化灰渣的高值化利用,采用烘烤-球磨-筛分的方法对其进行处理。通过粒径分布试验和SEM试验分析活化前后、不同研磨时间的煤气化灰渣的粒度分布和物质形态,发现颗粒细度直接影响煤气化灰渣的活性,而煤气化灰渣颗粒的分布特征会影响胶凝材料整体的紧密堆积,从而决定硬化体的微观密实程度。通过活化前后的煤气化灰渣与熟石灰的抗压和抗折强度试验验证煤气化灰渣烘烤球磨活化技术的有效性。结果表明:活化后的煤气化灰渣混合料的抗折和抗压强度是未经过活化的煤气化灰渣熟石灰混合料的1.4~3.0倍,证明了煤气化灰渣活化技术的可行性。

关键词：煤气化灰渣高值化利用活化技术地质聚合物

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粉煤气化灰渣制备泡沫陶瓷保温建筑材料

粉煤气化灰渣制备泡沫陶瓷保温建筑材料

作者：王守飞安徽理工大学

学位级别：硕士

粉煤气化过程产生的飞灰和底渣是可利用的宝贵资源,但其缺乏有效的利用方式,若采用堆放和填埋的处理方式,其重金属元素的浸出和产生的粉尘则会对人体和环境造成严重危害。由于粉煤气化灰渣在成份上与泡沫陶瓷原料具有相似性,因此利用粉... 详细信息

粉煤气化过程产生的飞灰和底渣是可利用的宝贵资源,但其缺乏有效的利用方式,若采用堆放和填埋的处理方式,其重金属元素的浸出和产生的粉尘则会对人体和环境造成严重危害。由于粉煤气化灰渣在成份上与泡沫陶瓷原料具有相似性,因此利用粉煤气化灰渣制备泡沫陶瓷将是一个很有意义的研究课题。选取了安庆石化壳牌粉煤气化炉的底渣和飞灰,系统地分析了粉煤气化飞灰和底渣的基础性质、化学组成、矿物组成、物理性质和热性质;采用正交试验探究影响粉煤气化灰渣制备泡沫陶瓷保温材料的主次因素;研究了烧结温度、升温速率、保温时间和发泡剂添加量四个因素对泡沫陶瓷材料的体积密度、孔隙率、抗压强度和吸水率等性能的影响,利用XRD、SEM等仪器考察了泡沫陶瓷材料的晶体矿物组成和微观形貌,对泡沫陶瓷材料的形成和保温机理进行探索。通过对粗渣和飞灰的理化性能研究发现,其主要成分均为SiO2、Al2O3、Fe2O3和CaO,符合制备泡沫陶瓷原料的成分需求,且其F、Cl、As、Hg以及重金属元素含量均低于国家建筑材料标准,故飞灰和底渣均可作为原料制备泡沫陶瓷。利用正交试验,得出烧结温度、保温时间以及发泡剂(SiC)添加量是影响陶瓷性能的主要因素,升温速率是影响陶瓷性能的主要因素。探究单因素对泡沫陶瓷材料性能的影响,研究发现,随着烧结温度和保温时间的提高以及发泡剂SiC添加量的增加,泡沫陶瓷材料孔隙率、体积密度、吸水率和抗压强度均有所提高。升温速率的改变对泡沫陶瓷性能的影响较小;综合烧结温度、升温速率、保温时间和发泡剂SiC的添加量探索对粉煤气化灰渣制备泡沫陶瓷材料性能的影响,确立一个制备泡沫陶瓷材料最佳工艺:烧结温度1180℃、升温速率3℃/min、保温时间20min和5%发泡剂SiC的添加量,制备体积密度0.81g/cm3,孔隙率39.23%,吸水率6.23%和抗压强度8.68Mpa。经研究发现钙长石的生成改善了泡沫陶瓷的抗压强度和热学稳定性,因为钙长石具有热膨胀系数低、体积密度小、比强度高、烧结温度低等优点。图[37]表[15]参[94]

关键词：煤气化灰渣泡沫陶瓷材料体积密度抗压强度

利用煤气化灰渣制备低碳胶凝材料及其水化性能研究

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利用煤气化灰渣制备低碳胶凝材料及其水化性能研究

作者：刘佳鑫内蒙古工业大学

学位级别：硕士

随着城镇化和工业化的快速推进,固废的随意填埋堆弃、不可再生矿物的肆意开采以及超标排放温室气体已经成为社会发展不可忽视的问题。固废建材化利用和低碳胶凝材料（Low carbon cementitious materials,简称LCCM）的发展也成为亟需解... 详细信息

随着城镇化和工业化的快速推进,固废的随意填埋堆弃、不可再生矿物的肆意开采以及超标排放温室气体已经成为社会发展不可忽视的问题。固废建材化利用和低碳胶凝材料（Low carbon cementitious materials,简称LCCM）的发展也成为亟需解决的双重热点问题。为响应国家政策引导,利用工业固废制备新型LCCM成为有效解决问题的关键技术路线。硫铝酸盐水泥（Sulphoaluminate cement,简称SAC）因其快硬早强的特点,在新型LCCM的研发中备受青睐。为了实现煤气化灰渣在水泥行业的减量化消纳,本文研发了一种以煤气化灰渣为硅铁质原材料,基于多种固废协同处置技术制备硫铝系低碳胶凝材料（Low carbon sulphoaluminate cement,简称LCSAC）的方法,采用宏观试验研究与微观结构机理分析相结合的方法,对LCSAC的制备理论和性能进行了系统的研究,主要研究内容与结论如下:（1）本文试验设计LCSAC的矿物体系为CA（?）-CS-CAF三元矿物体系,为简化计算,在矿物组成计算中,假设该LCSAC熟料中只有设计的CA（?）-CS-CAF三元矿物,其余矿物成分忽略不计。考虑Si O和FeO主要由煤气化灰渣提供,Ca O主要由电石渣和脱硫石膏共同提供,AlO主要由铝灰提供,SO主要由脱硫石膏提供。高温反应过程中,生料中的部分AlO与全部SO、部分Ca O生成CA（?）,生料中的全部Si O与部分Ca O反应生成CS,生料中的全部FeO与剩余的AlO、CaO反应生成CAF。基于以上原则设计了四组不同配比的LCSAC。（2）通过对生料的综合热分析初步确定了LCSAC的适宜煅烧温度范围为1280～1320℃,在此基础上设置了1280℃、1300℃、1320℃和1340℃四个煅烧温度以及20min、40min、60min和80min四个保温时长。并对在不同煅烧制度下制备的LCSAC熟料进行了矿物组成、官能团演化和微观形貌分析。结果表明:LCSAC熟料中主要以CA（?）和CS为主,并含有少量的CAF。其中,在煅烧温度为1320℃,保温时长为60min时四组LCSAC的熟料晶体发育较好,说明此条件为最佳煅烧制度。将最佳煅烧制度下的四组熟料与15%的二水石膏混合制备成LCSAC。（3）通过粒度分布与比表面积、标准稠度用水量和凝结时间测试表征LCSAC的物理性能。结果表明:LCSAC的粒度分布基本都在0.01-100μm区间内,在0.01-10μm区间内,四个配比相同粒度的颗粒体积占比几乎完全一致,在10-100μm区间内相同粒度的颗粒体积占比LCSAC-4>LCSAC-1>LCSAC-2>LCSAC-3,粒度超过1000μm后,仅有LCSAC-3的颗粒分布。比表面积由小到大依次为LCSAC-3、LCSAC-4、LCSAC-1、LCSAC-2。LCSAC-1和LCSAC-2的标准稠度用水量为0.27,LCSAC-3和LCSAC-4的标准稠度用水量为0.28,LCSAC的初凝时间均大于3min,终凝时间小于12min,满足快凝快硬SAC的规范要求。（4）通过净浆和砂浆抗压强度测试表征LCSAC的力学性能。结果表明:LCSAC不仅具有早强的特点,其中后期强度也可以稳定增长,其中LCSAC-2净浆试件28d龄期抗压强度达到了78.88MPa,超过了OPC。LCSAC-1和LCSAC-4净浆试件28d龄期抗压强度也超过了SAC,分别达到了72.13MPa和70.92MPa。其中LCSAC-2砂浆试件28d龄期抗压强度达到了54.85MPa,LCSAC-1和LCSAC-4砂浆试件28d龄期抗压强度分别达到了49.86MPa和48.33MPa,均超过了市售SAC。LCSAC试件全龄期范围内未出现强度倒缩的情况,LCSAC-1和LCSAC-2的砂浆试件抗压强度全龄期均达到了快凝快硬42.5级SAC的强度要求。（5）通过水化热、化学收缩、化学结合水表征LCSAC水化进程。结果表明:在72h时,LCSAC-2、LCSAC-1和LCSAC-4的累计水化放热量分别为147.07J/g、136.47J/g和127.65J/g,LCSAC-3为99.20J/g。28d龄期时,LCSAC-2、LCSAC-1、LCSAC-4、LCSAC-3的化学收缩量分别为0.0766m L/g、0.0715m L/g、0.0646m L/g和0.0536m L/g。28d龄期时,LCSAC-2因为前中期水化产物的积累化学结合水远高于其它三组。而LCSAC-3在水化后期反应显著加快了,但是由于其前中期水化不足的差距导致其28d龄期时水化程度明显低于其它三组。（6）通过矿物组成、官能团演化、微观形貌表征LCSAC的水化产物。结果表明:LCSAC水化产物体系中的矿

关键词：煤气化灰渣硫铝酸盐水泥抗压强度水化性能低碳性能

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煤气化灰渣综合利用研究进展

陕西煤炭 2024年第3期43卷 104-108页

作者：吴彬刘春淮北矿业集团公司桃园煤矿安徽宿州234000 西安科技大学安全科学与工程学院陕西西安710054

煤气化工艺是实现煤炭清洁利用有效途径,由于煤气化技术还在不断的发展过程中以及装备性能差,煤气化过程中也产生了大量的煤气化灰渣等固体废弃物。介绍煤气化灰渣的来源和带来的环境问题,分析煤气化灰渣的成分和矿物组成;对比分析煤气... 详细信息

煤气化工艺是实现煤炭清洁利用有效途径,由于煤气化技术还在不断的发展过程中以及装备性能差,煤气化过程中也产生了大量的煤气化灰渣等固体废弃物。介绍煤气化灰渣的来源和带来的环境问题,分析煤气化灰渣的成分和矿物组成;对比分析煤气化灰渣活化的3种方法(机械、水热和碱熔融活化)之间的差别;综述煤气化灰渣资源化利用的研究现状,主要在建筑材料(水泥骨料、添加剂)、橡胶和塑料填料、生态修复(土壤、水体)、组分提取利用(残碳、硅、铝)、制备孔材料(活性炭、沸石、碳硅复合材料)等方面进行总结概述,对存在的问题和利用趋势分别进行分析和展望。

关键词：煤气化灰渣资源化利用介孔材料吸附材料组分提取

利用脱碳气化渣矿化封存CO_(2)制备碳酸钙的影响研究

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燃料化学学报（中英文） 2024年第8期52卷 1193-1202页

作者：李翔宇李旭樊盼盼鲍卫仁常丽萍王建成省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 太原理工大学化学工程与技术学院山西太原030024 太原理工大学环境科学与工程学院山西太原030024

本实验研究了浸出剂种类、浓度、反应时间、温度和液固比等对脱碳气化渣中钙浸出率的影响,并讨论了CO_(2)流量、温度、碳酸化时间对碳酸化效率和生成的沉淀碳酸钙(PCC)晶型结构的影响规律。结果表明,在2 mol/L盐酸、液固比为20 mL/g、... 详细信息

本实验研究了浸出剂种类、浓度、反应时间、温度和液固比等对脱碳气化渣中钙浸出率的影响,并讨论了CO_(2)流量、温度、碳酸化时间对碳酸化效率和生成的沉淀碳酸钙(PCC)晶型结构的影响规律。结果表明,在2 mol/L盐酸、液固比为20 mL/g、反应温度为50℃、反应时间为90 min的浸出条件下,钙浸出率最高,为98.79%。在碳酸化阶段,CO_(2)流量主要影响碳酸化效率,通过优化碳酸化反应条件,CO_(2)流量300 mL/min,反应温度60℃,反应120 min时,最高碳酸化效率可达99.59%。而反应温度和时间则会对碳酸钙晶型和形貌产生显著影响,降低反应温度和缩短反应时间更有利于球霰石型碳酸钙的生成。

关键词：煤气化灰渣间接碳化二氧化碳减排沉淀碳酸钙晶型调控