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煤炭流化床部分气化分级转化联产半焦煤气焦油技术的研究

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煤炭流化床部分气化分级转化联产半焦煤气焦油技术的研究

作者：宋雪浙江大学

学位级别：硕士

煤炭部分气化分级转化技术是实现煤炭高效清洁利用的方案之一。浙江大学提出的煤炭部分气化联产半焦煤气焦油工艺,通过将煤炭在单个流化床反应器内部分气化获得半焦、焦油和煤气。所产半焦可用于生产替代小规模工业或民用散煤的清洁燃料... 详细信息

煤炭部分气化分级转化技术是实现煤炭高效清洁利用的方案之一。浙江大学提出的煤炭部分气化联产半焦煤气焦油工艺,通过将煤炭在单个流化床反应器内部分气化获得半焦、焦油和煤气。所产半焦可用于生产替代小规模工业或民用散煤的清洁燃料,焦油可通过后续深加工制取液体燃料等,煤气则可依据其品质进行灵活利用。本文基于煤炭部分气化分级转化联产半焦煤气焦油工艺过程,在小型常压流化床实验台上开展了在空气气氛下煤炭部分气化特性的实验研究,为下一步工业装置的设计开发及运行提供依据。小型流化床实验台由流化床气化炉、给气装置、给煤装置、气固分离装置、引风机及DCS控制系统等组成,其中,气化炉炉膛底端内径80mm,上部内径120mm,炉膛高度2600mm,炉管配置电加热功能。首先,采用部分气化所得半焦为床料,开展以典型烟煤为原料在反应温度低于800℃条件下的部分气化实验,验证了将煤炭部分气化联产半焦煤气及焦油工艺的可行性。在此基础上,开展不同反应条件影响煤炭部分气化特性的实验研究。以石英砂为床料,在气化温度625℃至762℃范围内,考察了不同空气当量比(0.06、0.08、0.10、0.11、0.13,分别对应气化温度625℃、643℃、695℃、736℃、762℃)、不同原煤粒径(0.3-0.9mm、0.9-2mm)和不同煤炭种类(甘肃华亭烟煤、新疆哈密长焰煤)对煤炭部分气化产物产率和各产物特性的影响。(1)不同空气当量比条件下的实验结果表明,当空气当量比由0.06提高至0.13,煤炭氧化反应份额增加,部分气化过程放热量上升,导致气化温度由625℃逐渐上升至762℃,煤气低位热值最高可达6.14MJ/Nm。半焦产率随温度的提高而持续下降,半焦的热重和比表面积分析结果表明气化温度由625℃增加至762℃时,部分气化生成半焦的孔隙结构更丰富,但是半焦着火后的燃烧速率下降。拉曼光谱以及傅里叶红外光谱测试结果表明,在气化温度不高于640℃时,提高温度会促进煤炭颗粒中的含氧官能团及芳香族化合物的生成,半焦无序性上升。焦油产率在气化温度736℃左右达到最大值,焦油柱层析结果表明部分气化所得焦油中沥青质与非烃占焦油总量的77.33-87.81%,导致焦油加工难度较大。(2)分析了不同粒径(0.3-0.9mm和0.9-2mm)甘肃华亭煤在625℃、695℃、736℃和762℃下的部分气化实验结果。研究发现温度对不同粒径华亭煤部分气化产物产率的影响规律类似。相较于0.3-0.9mm华亭煤,0.9-2mm华亭煤部分气化所得煤气总产率略低,而煤气低位发热量较高,最高可达6.70MJ/Nm。大粒径华亭煤产物半焦产率较高,且固定碳含量较高,反应前期大粒径原煤产物半焦的挥发分含量较多,随温度提高,挥发分含量下降明显。傅里叶红外分析结果表明0.9-2mm原煤产物半焦中芳环缩聚程度更高,而羧基裂解程度低,使煤气中CO生成量较低。通过半焦的燃烧特性分析,大粒径原煤产物半焦着火后具有较高燃烧速率。焦油产率均在气化温度736℃附近达到最大值,对比0.9-2mm原煤,各工况下小粒径原煤反应所得焦油产率较高;焦油柱层析结果表明,原煤粒径对部分气化产物焦油各组分的分布情况影响不明显,但提高温度对0.3-0.9mm粒径的原煤产物焦油中重质组分裂解的促进作用更明显,归因于0.9-2mm原煤与气化剂接触较不充分,不利于焦油裂解。(3)考察了不同煤种(甘肃华亭烟煤、新疆哈密长焰煤)在反应温度625℃、643℃、695℃、736℃和762℃下,部分气化所得煤气、半焦和焦油分布特性,测定了半焦组分、结构特性和燃烧特性,以及焦油各组分分布情况。提高气化温度,煤气各组分产率变化趋势类似,但哈密煤产物煤气中可燃组分较高,煤气低位发热量最高可达9.45MJ/Nm。两类煤炭的半焦产率均随气化温度的提高而逐渐下降,对比华能煤,哈密煤固定碳含量较高,而挥发分较少,并且产物半焦比表面积较大。半焦的热重分析结果表明,哈密煤产物半焦的燃烧性能更好,说明半焦的燃烧性能不仅取决于半焦组分,与其孔隙结构也密切相关。哈密煤部分气化所得焦油产率在695℃下高达11.99%,各温度下的焦油产率高于华亭煤,并且不同煤种部分气化所得焦油组分分布存在一定差异,与华亭煤相比,哈密煤产物焦油中轻质组分较多,占比35.93-42.86%。综上,通过煤炭流化床部分气化实验研究,验证了煤炭部分气化联产半焦煤气焦油技术路线的可行性,同时获得了反应温度625-762℃下,煤炭部分气化产物半焦、煤气、焦油的产率、半焦特性(组分、结构特性、燃烧特性等)以及焦油各组分分布的结果。研究了空气当量比及气化温度、原煤粒径、煤种对煤炭部分气化产物的分布及特性影响差异,为实际的工艺设计提供了理论依据。

关键词：煤炭部分气化流化床煤气半焦焦油产物特性

大同弱粘煤用于Φ3.3m水煤气型两段炉制气的生产实践

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煤化工 2002年第3期30卷 86-88页

作者：杨惠升大同矿务局煤气厂大同037001

介绍了采用水煤气型两段炉以大同弱粘煤为原料生产城市煤气过程中遇到的问题及其解决方法。此外 ,测试了 Φ3.3m水煤气型两段炉的生产能力。

关键词： φ3.3m水煤气型两段炉煤技术改造气化炉煤气制备生产工艺净化系统

辽宁铁煤集团煤层气公司煤气综合利用率达93%

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城市燃气 2014年第3期 47-47页

作者：朱洪升

辽宁铁煤集团煤层气公司根据资源配给量，依托科技进步及企业管理，努力提高资源利用率，2013年煤层气利用量5167．77万m3，12％以上煤层气综合利用率达到93％，折合标准煤5．9万t，相当于减排二氧化碳68．9万t。

关键词：综合利用率铁煤集团煤层气辽宁资源利用率煤气企业管理科技进步

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“煤拔头”工艺快速热解产物分布的实验研究

热能动力工程 2013年第2期28卷 171-176,218-219页

作者：靳其龙王文宇栾积毅吴少华哈尔滨工业大学燃烧工程研究所黑龙江哈尔滨150001 佳木斯大学机械工程学院黑龙江佳木斯154007

在煤拔头小试实验台上模拟煤拔头工艺,分别对黑龙江省依兰县3种典型煤(六级煤、造气入炉煤、油页岩)快速热解产物分布进行实验研究,研究得到了热解温度对焦油产率、煤气组分、煤焦油组分的影响规律。六级煤、造气入炉煤、油页岩焦油收... 详细信息

在煤拔头小试实验台上模拟煤拔头工艺,分别对黑龙江省依兰县3种典型煤(六级煤、造气入炉煤、油页岩)快速热解产物分布进行实验研究,研究得到了热解温度对焦油产率、煤气组分、煤焦油组分的影响规律。六级煤、造气入炉煤、油页岩焦油收率最高点的温度分别为481、519、514℃,焦油收率分别为13.58%、12.54%、4.23%;3种煤的H2、CH4产率均随T升高而升高;造气入炉煤、六级煤的CO产率均随T升高而升高,而油页岩的CO产率在490℃时达到最大,之后随T升高而下降;3种煤的CO2产率受T影响均较小;六级煤在不同热解温度下,酚的衍生物和苯的衍生物产率较高;造气入炉煤在440℃时,长链烃约占焦油质量的50%。

关键词：煤拔头煤热解快速热解温度焦油煤气

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烟煤固体热载体低温快速热解实验研究

过程工程学报 2010年第3期10卷 530-535页

作者：张梦蝶王泽张喜文王立昌林伟刚宋文立中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室北京100190 中国科学院研究生院北京100049 中国电工设备总公司北京100048 北京人民电器厂有限公司北京102600

以连续式热解装置为实验平台,藁城和府谷煤为原料,石英砂为热载体,考察了460～520℃范围内热解所得气、液产物收率、组成和性质的变化规律.结果表明,在考察的温度范围内,提高热解温度,热解气、液产物收率增加,液体产物收率最高可达12%左... 详细信息

以连续式热解装置为实验平台,藁城和府谷煤为原料,石英砂为热载体,考察了460～520℃范围内热解所得气、液产物收率、组成和性质的变化规律.结果表明,在考察的温度范围内,提高热解温度,热解气、液产物收率增加,液体产物收率最高可达12%左右.热解温度对热解产物中不凝气组成影响显著,热解煤气热值高达25MJ/Nm3以上.焦油组分中酚衍生物含量最高,稠环烃、芳香烃、链烃组分的含量也较高,酚含量随热解温度增高有所降低,而芳烃含量则显著提高.根据实验结果提出了酚-芳烃转化的可能路径.

关键词：低温快速热解煤气焦油

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煤-煤气微波强化催化共热解实验研究

煤-煤气微波强化催化共热解实验研究

作者：杨哲西安建筑科技大学

学位级别：硕士

“富煤、贫油、少气”的能源分布格局决定了我国能源结构中煤炭仍将长期占据主导地位。煤炭占我国一次能源消费总量的70%以上,其中低变质煤炭资源约占已探明全部煤炭资源储量的48%。低变质煤进行热解生产兰炭、煤焦油及煤气被认为是其... 详细信息

“富煤、贫油、少气”的能源分布格局决定了我国能源结构中煤炭仍将长期占据主导地位。煤炭占我国一次能源消费总量的70%以上,其中低变质煤炭资源约占已探明全部煤炭资源储量的48%。低变质煤进行热解生产兰炭、煤焦油及煤气被认为是其最佳利用方式之一。国内现有的主流热解工艺多采用煤气与空气混合燃烧直接加热的传统方法,普遍存在粉煤利用率低、生产周期长、焦油产率低、煤气品质差、环境污染严重等突出问题。因此,如何实现低变质粉煤的高效清洁转化利用仍是当前业界的研究热点。近年来,煤微波热解技术作为低变质煤清洁高效转化综合利用的一种新途径,具有热解速度快、焦油产率及质量高、煤气中氢气、甲烷和一氧化碳等有价成分含量高等明显优势。本文充分结合煤的微波热解与煤的催化加氢热解技术优点,提出以低变质粉煤为原料,通过与催化剂的机械混合成型,利用微波热解产生的“富氢”尾气,实现煤-煤气微波强化催化共热解。通过与常规热解实验对比研究,初步探讨了微波场中催化剂的作用机理;分别进行了以过渡金属化合物二硫化钼和廉价黄铁矿为代表性催化剂的低变质煤微波热解实验,考察了催化剂添加量、成型压力、循环煤气流量和单质硫添加量等各因素对热解产物收率及组成的影响,得到以下主要结论:(1)相比于常规热解,煤的微波热解过程升温速度更快。煤-煤气常规热解、煤-煤气微波热解、煤-煤气-MoS常规热解、煤-煤气-MoS微波热解四种工艺中,煤-煤气-MoS微波热解工艺所得液态产物收率最高,煤焦油中轻质油组分含量高,稳定性强;热解煤气中有价组分(CH+CO+H)体积百分含量最高,而H体积百分含量相对较低,表明微波环境和催化剂MoS的存在均有利于提高煤煤气热解过程中氢气利用率、改善煤气品质、提高焦油收率和质量。(2)以液态产物收率及煤焦油质量由高到低的角度综合评价,四种热解工艺选择的优先顺序依次为:煤-煤气-MoS微波热解>煤-煤气-MoS常规热解>煤-煤气微波热解>煤-煤气常规热解。(3)煤-煤气微波共热解过程中,MoS催化剂作用体现在:MoS在微波场中作为一种具有吸波能力的“敏化剂”,微波能转化为热能,金属活性位点加氢能力变强,通过微波诱导催化反应,低变质煤催化加氢热解能力增强,煤炭转化率、液态产物收率得以有效提高。(4)在MoS相对粉煤添加比例为8.3%,煤块成型压力为7Mpa,循环煤气流量0.6L/min,单质硫添加比为0.25%的较优工况下,微波热解所得液态产物收率最高,达到28.4%,兰炭收率为64.0%,煤气收率为7.6%,且煤气中的有价组分(CH+CO+H)体积百分含量最高达79.04%,煤气热值达15.14MJ/m;煤焦油中轻质油组分含量高达67.55%。(5)在Fe S相对粉煤添加比例为12.0%,煤块成型压力为7Mpa,循环煤气流量0.6L/min,单质硫添加比为0.25%的较优工况下,微波热解所得液态产物收率最高,达到27.2%,兰炭收率为64.1%,煤气收率为8.7%,且煤气中的有价组分(CH+CO+H)体积百分含量最高达75.65%,煤气热值达13.05MJ/m;煤焦油中轻质油组分含量高达48.17%。(6)煤-煤气微波催化共热解过程中少量S的加入可有效提高液体产物收率,提高轻质油含量。但S的过量加入会引起催化剂活性位被过量HS掩盖而中毒,导致热解效果变差。(7)在煤-煤气微波催化共热解中,MoS比Fe S的催化效果更好,共热解所得液体产物收率普遍较高,焦油中轻质油含量较高。

关键词：低变质粉煤煤气微波热解二硫化钼黄铁矿产物分析

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废弃脱硫剂脱除气相中单质汞的研究

废弃脱硫剂脱除气相中单质汞的研究

作者：孟华太原理工大学

学位级别：硕士

中国是煤炭消费大国，煤中的汞会随着煤炭的加工与利用释放到大气中，随着世界范围内汞污染的日益严重，气体中汞的排放与控制受到了广泛的关注。煤炭燃烧是煤炭利用的主要形式，燃煤电厂排放的汞是大气汞污染的主要来源，而煤气化作为... 详细信息

中国是煤炭消费大国，煤中的汞会随着煤炭的加工与利用释放到大气中，随着世界范围内汞污染的日益严重，气体中汞的排放与控制受到了广泛的关注。煤炭燃烧是煤炭利用的主要形式，燃煤电厂排放的汞是大气汞污染的主要来源，而煤气化作为新型的煤炭清洁利用技术，近十年发展迅猛，煤气化中汞的排放也应引起足够重视。废弃脱硫剂富含硫资源是一种工业有毒废渣，汞具有很强的亲硫性，若将废弃脱硫剂作为原料制备吸附剂，用于烟气或煤气中汞的脱除，既能为解决废弃脱硫剂难以处置提供新方案，又可得到用于汞脱除的廉价吸附剂。本文采用固定床吸附装置考察了废弃脱硫剂作为燃煤烟气脱汞剂在不同条件下的脱汞活性，并通过热重分析、XRD和同步辐射等表征手段揭示了其内在的脱汞机理;另外，采用氨水洗涤的方法对废弃脱硫剂进行处理，并将氨洗后固体样品进行煅烧处理，得到了性能较好的吸附剂可以同时脱除煤气中Hg0和H2S。本文研究的主要结论如下：（1）废弃脱硫剂TG-4可以用于烟气脱汞，且拥有较宽的活性温度窗口（80~240°C），在工业化应用方面具有一定的潜力，酸性气体（SO2, NO,HCl）会抑制吸附剂的脱汞效率。（2）脱汞后，280°C的再生条件可以实现吸附剂部分再生，且再生处理后的吸附剂依然保持着较高的脱汞活性;吸附在吸附剂中的汞是较为稳定的，脱汞后的废弃脱硫剂在一般的环境条件下进行放置或填埋，不会造成较多汞的二次释放。（3）废弃脱硫剂中含硫物质有S, Fe2S3, FeS, FeS2, FeSx和硫酸盐,其中单质硫在300°C左右时升华或被氧化，导致吸附剂脱汞活性的下降。单质硫是废弃脱硫剂脱汞的主要活性物质，硫化铁可能有一定的脱汞活性。（4）通过对脱汞后吸附剂和参比物质进行同步辐射表征，并对吸收谱图数据进行平滑和微分，得到该吸收谱的一阶微分和二阶微分吸收谱图，发现吸附在废脱硫剂上的汞是以HgS的形式存在的，从而揭示了废脱硫剂脱汞的机理为Hg+S=HgS。（5）采用氨水洗涤的方法对废弃脱硫剂进行处理，固液分离后，将溶液进行结晶处理可以得到纯度较高的硫酸铵副产品。（6）氨洗处理后的固体样品经BET、SEM、XRD表征，可知其比表面积有所增大，活性氧化铁成分变化较小，具有较高的脱汞活性，但脱硫活性较低。（7）氨洗样品经过400°C、1.5h的煅烧处理后，其比表面积得到进一步增大，活性氧化铁含量增加，吸附剂的脱硫活性得到大幅度的提升，同时脱汞活性保持在较高的水平，H2S的存在对于吸附剂脱汞起促进作用。

关键词：烟气废弃脱硫剂汞煤气

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华亭煤炭地下气化产气与发电试验研究

煤炭科学技术 2013年第5期41卷 28-34页

作者：辛林王作棠黄温钢李兴泉张朋王建华中国矿业大学煤炭资源与安全开采国家重点实验室江苏徐州221116 中国矿业大学矿业工程学院江苏徐州221116 深部煤炭资源开采教育部重点实验室江苏徐州221116 山东建筑大学可再生能源建筑利用技术省部共建教育部重点实验室山东济南250101

为回收华亭原安口煤矿残留煤资源,采用煤炭地下气化技术对残留煤进行二次开采和发电利用,通过空气连续法、空气蒸汽连续法、空气蒸汽两阶段、富氧和纯氧蒸汽连续法等不同注气工艺对残留煤进行了地下气化试验,研究了残留煤在不同气化工... 详细信息

为回收华亭原安口煤矿残留煤资源,采用煤炭地下气化技术对残留煤进行二次开采和发电利用,通过空气连续法、空气蒸汽连续法、空气蒸汽两阶段、富氧和纯氧蒸汽连续法等不同注气工艺对残留煤进行了地下气化试验,研究了残留煤在不同气化工艺时的产气和发电特性。结果表明:添加蒸汽和氧气均可提高煤气中有效组分含量和煤气热值;采用连续法和两阶段气化工艺,能够获得热值4.07～10.69 MJ/Nm3的煤气,可作为2×500 kW燃气发电机组的燃料气。通过气化指标对比分析和现场发电对比试验,确定了低富氧蒸汽连续法(O2体积分数32%)为匹配该燃气发电机组的合理气化工艺。

关键词：煤炭地下气化气化工艺煤气燃气发电

双金属（Pd-M）吸附剂脱除中温模拟煤气中单质汞的研究

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双金属（Pd-M）吸附剂脱除中温模拟煤气中单质汞的研究

作者：岳彩霞太原理工大学

学位级别：硕士

气化是煤清洁转化的源头技术，热解是其中的必经步骤，该过程中释放的单质汞的量因气相产物处于还原性氛围而高于煤燃烧过程，单质汞相对于其它形态汞的毒性更强、脱除更难，因此在对气体脱硫净化的同时进行高效的煤气脱汞具有重要的现... 详细信息

气化是煤清洁转化的源头技术，热解是其中的必经步骤，该过程中释放的单质汞的量因气相产物处于还原性氛围而高于煤燃烧过程，单质汞相对于其它形态汞的毒性更强、脱除更难，因此在对气体脱硫净化的同时进行高效的煤气脱汞具有重要的现实意义。具有煤气脱汞、脱硫能力的过渡金属氧化物（FeOx、MnOx、CuOx、ZnOx和CeOx）吸附剂存在高温脱汞效率较低的问题，贵金属钯（Pd）在中温时有较好的脱汞效果，但是易被煤气中的H2S毒化。如能保留单金属各自特性，制备既可缓解H2S的毒化作用，还可提高中温脱汞效率的双金属吸附剂，将会有很好的潜在优势，本文基于此进行了双金属吸附剂的制备及其脱除中温模拟煤气中的单质汞的行为的研究。本课题组前期考察了以煤质活性炭（CAC）为载体制备的Pd/CAC和Pd-Fe/CAC吸附剂的脱汞性能，初步证实了双金属吸附剂脱汞的可行性。基于此，本论文选择煤质活性炭、椰壳活性炭（CSAC）、γ-Al2O3、MCM-41分子筛和Beta分子筛为脱汞吸附剂的载体，并以钯、铁、锰、铜、锌和铈为金属活性组分，使用等体积浸渍法制备了24种负载型中温煤气脱汞吸附剂，进一步考察了载体的特性、第二金属的添加、金属组分的浸渍顺序、汞的初始浓度和脱汞活性评价的温度等因素对吸附剂脱汞性能的影响。并结合XRD、BET、XPS、XAS、TPR、TEM和Raman等表征结果，探讨Pd/γ-Al2O3和1Pd5Fe/γ-Al2O3吸附剂的脱汞机理。得出如下主要结论：（1）第二金属的添加可以改善Pd/CAC吸附剂的脱汞活性，尤其是Fe，其次为Mn。考虑到Fe价格低廉，被认为是第二金属的最佳选择。第二金属对Pd基吸附剂脱汞作用的改善受吸附剂载体的影响，Pd/γ-Al2O3吸附剂的脱汞活性难以改善，尤其是Fe的添加反而使其活性降低。（2）载体对吸附剂的脱汞活性影响非常显著。以单一金属钯为活性组分时，γ-Al2O3为载体的吸附剂脱汞活性最好，其次是以MCM-41和Beta分子筛为载体的吸附剂，而以活性炭为载体的吸附剂脱汞活性较差。以双金属钯和铁为活性组分时，以煤质活性炭为载体的吸附剂脱汞效果最好，其次是以椰壳活性炭和Beta分子筛为载体的吸附剂，而以γ-Al2O3和MCM-41分子筛为载体吸附剂脱汞活性较差。（3）金属组分的浸渍顺序对吸附剂脱汞活性的影响很大，其作用规律与吸附剂载体及第二金属组分有关。250℃条件下，同时浸渍Ce和Pd的CePd/-Al2O3双金属吸附剂的脱汞活性优于其他浸渍顺序制备的双金属吸附剂和单一金属Pd/-Al2O3吸附剂，其脱汞活性在98%以上可以维持480min。分析结果表明，对于Pd、Ce系列的吸附剂来说，浸渍顺序主要是通过影响金属组分的分散度而起作用，同时浸渍时PdO和CeO2的分散度最好。不同浸渍顺序制备的Pd、Fe系列的双金属吸附剂的脱汞活性均较单一金属Pd/-Al2O3吸附剂的脱汞活性低。先浸渍Zn后浸渍Pd的Zn-Pd/-Al2O3双金属吸附剂的脱汞活性与单一金属Pd/-Al2O3吸附剂的脱汞活性相近，且其脱汞活性明显高于Pd-Zn/γ-Al2O3和ZnPd/γ-Al2O3脱汞活性。（4）1Pd5Fe/-Al2O3吸附剂在N2-H2S-Hg-CO-H2气氛中的脱汞机理主要为：PdO与煤气中的H2反应生成Pd2O，Pd2O进一步被还原为Pd0;PdO与煤气中的CO反应生成Pd0，单质钯和单质汞反应生成钯汞齐。脱汞活性降低的原因主要为：煤气中的H2S与PdO反应生成PdS的毒化作用;吸附剂中的Fe2O3和H2S反应生成FeSx和Sad，Sad和新生成的Pd0反应生成PdS的毒化作用。

关键词：煤气脱汞双金属吸附剂载体浸渍顺序