检索结果-南通市图书馆

作者：魏建雄榆林学院

学位级别：硕士

近年来,国家针对企业废水排放的标准越来越严格使得兰炭废水、煤化工废水的处理工艺要求越来越高,必须对原工艺出水进行深度处理才能到达国家污水排放标准。目前主流的处理工艺有吸附法、生化处理法、化学氧化法及其组合工艺,这些工艺... 详细信息

近年来,国家针对企业废水排放的标准越来越严格使得兰炭废水、煤化工废水的处理工艺要求越来越高,必须对原工艺出水进行深度处理才能到达国家污水排放标准。目前主流的处理工艺有吸附法、生化处理法、化学氧化法及其组合工艺,这些工艺在企业中应用比较广泛。化学氧化法中基于SO·的高级氧化法相比于其他处理方法,具有反应效率高、无二次污染等优点已成为目前水处理领域热点。本研究以水溶液中的苯酚为模型物,以煤基活性焦为载体,以Mg FeO复合金属氧化物为关键活性材料,制备了低成本、环保、可持续的煤基活性焦负载铁酸镁(Mg FeO/AC)复合材料(MFA),用于活化过硫酸盐(PS)激发自由基降解水体中难降解的有机大分子物质。利用XRD、SEM、TEM、BET、FTIR、XPS等表征手段对MFA的结构、形貌及组成进行分析,结果表明在MFA表面分布有分散均匀的球状凸起结构,其中有对应的衍射峰与Mg FeO特征峰比较一致,通过BET分析可知材料的比表面积是397.51 m·g,多以介孔为主。SEM-EDS和XPS的表征结果可以看出MFA复合材料中包括C、O、Fe和Mg四种元素。此外,通过磁铁回收水体中的复合材料和磁滞回线表征结果说明所制备得到的样品具有良好的磁性,这种性能有利于材料的回收并重复多次使用。以MFA作为活化剂活化PS,构建了MFA活化PS体系。实验结果表明热解温度为800C保持时间2 h,MFA-800活化PS去除苯酚体系效果显著比其他热解温度的复合材料(MFA-600、MFA-700、MFA-900)活化PS体系强。利用单因素实验优化反应条件后,实验结果显示在苯酚浓度为50 mg·L、p H=5、MFA-800投加量为0.6 g·L和PS浓度为1.44 g·L时体系对苯酚的去除率可达到92.87%。此外,MFA-800复合材料重复使用3次后其形貌和结构均没有出现明显变化,可以说明该材料具有较好的稳定性。为探究苯酚去除机理实验,本论文通过结合电子自旋共振实验和猝灭实验证明了该高级氧化体系中确实存在·OH、SO·这两种活性组分,其中起主导作用的自由基是SO·。

关键词：煤基活性焦铁酸镁化学沉淀法过硫酸盐苯酚

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活性焦孔结构与含氮官能团协同构筑对低温NO还原特性影响

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洁净煤技术 2024年第3期30卷 153-160页

作者：阳嘉程何敏强曲智斌陈兰鑫杨成龙李阳孙飞哈尔滨工业大学能源科学与工程学院黑龙江哈尔滨150001 西安热工研究院有限公司陕西西安710054

低温NH_(3)-SCR是排烟温度低的非电力行业烟气脱硝的重要技术选择,低成本、结构可调性好的碳材料是最具潜力的低温NH_(3)-SCR催化剂之一,但面临脱硝效率低的瓶颈。本文以低成本、大储量准东煤为原料,基于一步催化活化工艺制备了具有典... 详细信息

低温NH_(3)-SCR是排烟温度低的非电力行业烟气脱硝的重要技术选择,低成本、结构可调性好的碳材料是最具潜力的低温NH_(3)-SCR催化剂之一,但面临脱硝效率低的瓶颈。本文以低成本、大储量准东煤为原料,基于一步催化活化工艺制备了具有典型孔隙配组与含氮官能团的活性焦催化剂,探究了活性焦孔隙配组与表面官能团对不同烟气条件下低温NH_(3)-SCR的影响。研究结果表明分级孔与含氮官能团对NH_(3)-SCR均有显著促进作用,兼具分级孔与含氮官能团的氮掺杂分级孔活性焦由于同时改善了传质通道与反应动力学,具有最优的NH_(3)-SCR性能,160℃条件下的脱硝效率高达83.5%,相比氮掺杂微孔活性焦、无掺杂分级孔焦和微孔活性焦分别提升了14.0%、26.5%和110.9%;在SO_(2)或H_(2)O存在条件下,分级孔和含氮官能团对NH_(3)-SCR性能的提升作用更加明显,微孔活性焦脱硝效率会由39.6%衰减至13.8%和34.9%,而氮掺杂分级孔焦脱硝效率有所提升,达86.4%和86.7%,这可能与官能化分级孔环境强化不同烟气组分间的协同效应有关。探明了碳基低温NH3-SCR性能与碳材料理化结构之间的依存关系,为发展高性能碳基低温NH3-SCR技术提供了新思路。

关键词：低温NH_(3)-SCR 煤基活性焦孔隙配组含氮官能团协同构筑

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活性焦孔结构配组及表面功能化对NO低温还原强化特性研究

活性焦孔结构配组及表面功能化对NO低温还原强化特性研究

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作者：阳嘉程哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

氮氧化物NOx是大气污染的重要来源,选择性催化还原技术(NH-SCR)是应用最广泛的NOx控制技术之一,其关键在于开发低成本、高性能的催化剂材料。钒钨钛基催化剂虽工业化应用多年,但操作温度高(300-400℃)、成本高、易被烟气中SO毒化,不适... 详细信息

氮氧化物NOx是大气污染的重要来源,选择性催化还原技术(NH-SCR)是应用最广泛的NOx控制技术之一,其关键在于开发低成本、高性能的催化剂材料。钒钨钛基催化剂虽工业化应用多年,但操作温度高(300-400℃)、成本高、易被烟气中SO毒化,不适用于烟气温度较低的非电力行业工业锅炉和窑炉。以活性焦(炭)为代表的非金属碳材料成本低、比表面积高、结构可调性好,是具有潜力的低温NH-SCR催化剂。但商用微孔活性焦(炭)由于传质性能差、活性位点密度低,NOx脱除效率低,难以满足超低排放需求。孔隙结构调控和表面官能化是改善碳材料催化性能的重要途径,但关于二者对NH-SCR的协同调控规律缺乏系统研究。本文以低成本、大储量准东煤为原料,基于一步催化活化方法制备了系列孔结构与表面化学可控的活性焦催化剂,探究了活性焦孔隙配组与表面官能化对NH-SCR的单独与协同影响规律。首先,以水蒸气(HO)和二氧化碳(CO)为活化剂,基于微量CaCl辅助的催化活化过程制备了系列微孔活性焦和中大孔占比梯度变化的分级孔活性焦,通过对比在160℃条件下的NH-SCR性能,分析孔隙配组的影响。研究发现相比于微孔活性焦,在活性焦中引入微孔-中大孔分级结构能有效改善NH-SCR性能。其中,微量CaCl辅助的HO活化制备的中大孔占比76.5%、比表面积602.5 m·g的分级孔活性焦的NO脱除效率高达68.2%,是比表面积相近(786.8 m·g)的微孔活性焦的1.5倍(41.4%)。基于上述研究,分别通过氨水辅助的催化活化和硝酸氧化,定向嫁接含氮和含氧官能团,探究表面化学与孔隙配组对NH-SCR的协同调控作用。研究发现含氮和含氧官能团对NH-SCR过程有显著促进作用。在微孔活性焦中引入含氮官能团后,NO脱除效率可达到73.4%,高于未掺杂的微孔活性焦。将含氮官能团与分级孔结构复合,NO脱除效率可进一步提升至87.2%,在目前报道的碳基SCR催化剂中属于较高水平。为评价实际烟气条件下活性焦催化还原脱硝性能,分别研究了典型烟气组分SO和HO(g)对自制活性焦NH-SCR性能的影响。研究发现SO或HO(g)的引入对未掺杂的微孔活性焦的脱除性能有明显抑制作用。当烟气中分别添加5%的HO(g)和200 ppm的SO后,未掺杂的微孔活性焦的NO脱除效率由39.6%骤降至1.9%和16.0%。通过调控活性焦的理化结构,可显著改善HO(g)和SO存在条件下的NO脱除性能。在HO(g)存在条件下,通过在活性焦中构筑中大孔占比76.5%的分级孔,可使NO脱除效率由无HO时的63.2%提升至81.4%;在SO存在条件下,通过协同构筑分级孔和含氮官能团,使NO脱除效率仍能维持86.5%,接近无SO时的脱除效率。

关键词： NO低温还原煤基活性焦孔隙配组表面官能团烟气组分

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活性焦孔结构/官能团定向调控及其对典型VOCs吸附脱除特性

活性焦孔结构/官能团定向调控及其对典型VOCs吸附脱除特性

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作者：张泽坤哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

挥发性有机污染物(VOCs),在室内环境中常见于由人造板材持续释放的甲醛、甲苯、苯并芘等致癌物质,近年来,国内外针对室内甲醛的释放问题,已经进行了大量的研究,但是实现室内低浓度VOCs的持续稳定脱除仍是研究难点;在燃煤发电过程中,传... 详细信息

挥发性有机污染物(VOCs),在室内环境中常见于由人造板材持续释放的甲醛、甲苯、苯并芘等致癌物质,近年来,国内外针对室内甲醛的释放问题,已经进行了大量的研究,但是实现室内低浓度VOCs的持续稳定脱除仍是研究难点;在燃煤发电过程中,传统无机污染物如SO、NOx、颗粒污染物基本实现超低排放,而VOCs是二次有机气溶胶(SOA)重要的前体物,大量VOCs的排放造成了严重的区域复合型环境污染。活性焦纳米级孔道结构、表面化学官能团以及烟气组分均对不同VOCs分子的吸附转化过程具有深刻影响。深入研究吸附剂孔隙配组、表面极性与不同VOCs分子的匹配机制,并在此基础上开发活性炭材料,孔结构与表面化学调控方法对提高VOCs吸附能力及适应性具有重要意义。本文第三章通过实验系统地研究了孔结构和碳材料表面极性对典型气相有机污染物二氯甲烷和甲苯单独及协同吸附的影响。通过催化物理活化的方法制备六种具有典型孔隙分级度的活性焦材料,并采用不同孔隙结构和表面含氧特性的模型活性炭吸附剂,研究了二氯甲烷和甲苯单吸附的动态吸附特性。通过研究结果论证:(1)在活性焦中甲苯主要以中大孔赋存,而二氯甲烷主要以微孔赋存为主;(2)活性焦表面的含氧官能团能有效促进甲苯/二氯甲烷的吸附过程。(3)通过改性活性焦表面含氧官能团种类与数量,能有效调控不同种类VOCs在活性焦孔道内的赋存能力。本文第四章通过采用氨水一步催化活化法,制备了具有不同孔隙分级度和N掺杂的模型活性焦吸附剂,用于探究二氯甲烷和甲苯的单独和协同吸附动力学特性。对于二氯甲烷和甲苯的单独吸附特性,研究结果表明微孔型氮掺杂活性焦具有最高的二氯甲烷的吸附性能75 mg/g,而分级孔型活性焦具有最高的甲苯吸性能225 mg/g。对于二氯甲烷和甲苯的协同吸附特性,研究结果表明,二氯甲烷对于活性焦对甲苯的吸附具有较强的促进作用。这项工作不仅为多孔焦炭中多污染物协同吸附行为提供了重要的见解,而且也为调节活性炭的孔隙率及表面化学特性提供了指导,以实现对多种气相有机污染物的高效吸附。

关键词：煤基活性焦 VOCs 表面化学官能团协同吸附

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