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水蒸气对钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化CO_2捕集过程中孔结构的影响

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中国电机工程学报 2015年第2期35卷 390-395页

作者：王春波周兴张斌白彦飞华北电力大学能源动力与机械工程学院河北省保定市071003

利用自制等温测量热重实验台,对钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化工艺中水蒸气对吸收剂孔结构影响进行了研究。仅煅烧阶段含有水蒸气时,转化率最低,而仅碳酸化阶段存在水蒸气时,取得最高的碳酸化转化率。煅烧阶段和碳酸化阶段均含有水蒸气与... 详细信息

利用自制等温测量热重实验台,对钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化工艺中水蒸气对吸收剂孔结构影响进行了研究。仅煅烧阶段含有水蒸气时,转化率最低,而仅碳酸化阶段存在水蒸气时,取得最高的碳酸化转化率。煅烧阶段和碳酸化阶段均含有水蒸气与仅碳酸化阶段存在水蒸气转化率类似。采用氮吸附测试了典型工况下的Ca O孔结构。随着循环次数增加,碳酸化转化率降低,比表面积、孔容积逐渐减小。推测煅烧阶段水蒸气通过烧结降低了碳酸化转化率。碳酸化阶段水蒸气通过催化作用提高了转化率,此时孔结构作用并不占主动地位。煅烧和碳酸化均存在水蒸气时,碳酸化阶段水蒸气催化作用更加明显。

关键词：钙基吸收剂煅烧/碳酸化孔结构水蒸气影响机理

石灰石／白云石循环煅烧／碳酸化捕集CO2特性比较

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锅炉技术 2015年第5期46卷 68-73页

作者：傅旭峰孟凡龙黎晨袁学文华电电力科学研究院浙江杭州310030 国投哈密发电有限公司新疆哈密839000 大唐清苑热电有限公司河北保定071100 华北理工大学迁安学院迁安学院河北唐山064400

利用自制等温热重装置，对石灰石与白云石循环煅烧／碳酸化吸收CO2的特性进行了对比研究。主要考虑了水蒸气、烧结时间、温度以及粒径的影响。煅烧阶段水蒸气的存在会降低吸收剂的活性，但白云石对CO2的吸收能力要高于石灰石；提高温度... 详细信息

利用自制等温热重装置，对石灰石与白云石循环煅烧／碳酸化吸收CO2的特性进行了对比研究。主要考虑了水蒸气、烧结时间、温度以及粒径的影响。煅烧阶段水蒸气的存在会降低吸收剂的活性，但白云石对CO2的吸收能力要高于石灰石；提高温度、延长烧结时间时，石灰石对CO2的吸收能力大幅度下降，而白云石则受影响很小，可能是因为白云石煅烧产物含有惰性物质MgO，起到支撑骨架的作用，从而可以有效防止CaO颗粒之间的融合，长大，保证循环过程中孔结构的稳定性。所测试的3种粒径范围（75～97μm、150～250μm和355～450μm），白云石也都表现出比石灰石更好的CO2吸收能力。

关键词：石灰石白云石煅烧/碳酸化水蒸气 CO2吸收能力

水蒸气对电石渣循环煅烧/碳酸化捕集CO2特性影响研究

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水蒸气对电石渣循环煅烧/碳酸化捕集CO2特性影响研究

作者：何梓睿山东大学

学位级别：硕士

钙循环技术,即利用钙基吸收剂(如石灰石)循环煅烧/碳酸化反应实现CO捕集的技术,具有技术经济性好的特点,既能应用在燃煤电站燃烧后捕集CO过程中,又能应用在燃烧前捕集CO(如煤气化重整制氢)过程中,实现CO捕集与高效制氢的耦合,为当前最... 详细信息

钙循环技术,即利用钙基吸收剂(如石灰石)循环煅烧/碳酸化反应实现CO捕集的技术,具有技术经济性好的特点,既能应用在燃煤电站燃烧后捕集CO过程中,又能应用在燃烧前捕集CO(如煤气化重整制氢)过程中,实现CO捕集与高效制氢的耦合,为当前最具应用前景的大规模CO捕集技术之一。电石渣是电石法制备乙炔时形成工业废料。前期研究表明,电石渣在循环煅烧／碳酸化过程中具较高CO捕集性能,具有良好的工业应用前景。但以上研究中的反应气氛均为干态,没有考虑了水蒸气的影响,而在实际反应条件下烟气或合成气中有较高浓度的水蒸气。有必要深入研究水蒸气在碳酸化过程和煅烧过程中对电石渣循环捕集CO影响规律和机理。本文在双固定床和三固定床反应器上系统研究了水蒸气对电石渣循环CO捕集特性的影响,通过宏观实验、微观分析和理论计算等相结合的方法,揭示水蒸气对电石渣在循环煅烧/碳酸化过程的影响机理,分析水蒸气对电石渣循环捕集CO中煅烧炉能量消耗的影响。分析了水蒸气对钙基吸收剂CO捕集性能的影响机理,表明水蒸气浓度越高对钙基吸收剂的碳酸化反应越有利。研究了煅烧条件、碳酸化气氛中水蒸气浓度、碳酸化时间以及碳酸化气氛中CO浓度对电石渣循环煅烧/碳酸化捕集CO性能的影响。结果表明煅烧条件从850℃/100% N2变为950℃/100%CO使得电石渣CO捕集性能急剧下降,而水蒸气的存在能缓和950℃高温和高浓度CO条件带来的不利影响;水蒸气浓度越高电石渣的碳酸化转化率越高,但是水蒸气的作用在碳酸化时间为5 mmin时比碳酸化时间为20 min更明显;而碳酸化气氛中水蒸气浓度较高时,碳酸化时间过长会造成电石渣微观孔隙结构变差,不利于CO捕集。本文提出采用O/H20燃烧为钙基吸收剂煅烧分解提供热量的方法,与O/CO2燃烧相比,该法烟气中能形成高浓度水蒸气,大幅度降低了煅烧气氛中CO2浓度和所需煅烧温度。研究了高浓度水蒸气煅烧气氛下电石渣的循环捕集CO2捕集特性。结果表明,与高浓度CO气氛下相比,煅烧气氛中水蒸气浓度越高使碳酸化后的电石渣所需煅烧温度越低,进而减轻了烧结,使得电石渣循环碳酸化转化率增大。煅烧气氛为95%H20/5%CO2,温度800℃时,电石渣CO捕集性能最高。在高浓度煅烧气氛下,碳酸化气氛中的水蒸气浓度越高,电石渣的捕集CO性能越好。与高浓度CO煅烧气氛相比,采用高浓度水蒸气煅烧时煅烧炉能耗更低。研究了在高浓度水蒸气煅烧气氛下再碳酸化处理对电石渣循环捕集CO性能的影响。结果表明,再碳酸化能使得失活电石渣的捕集CO性能得到提升,并且使得其CO2捕集性能保持在较高水平,而再碳酸化气氛中水蒸气浓度对CO捕集特性影响较小。碳酸化时间对再碳酸化对CO捕集性能提升作用有一定影响;综合碳酸化时间和再碳酸化时间对电石渣CO捕集性能的影响可以推断,只有再碳酸化反应使得总碳酸化转化率相当高才会使得电石渣碳酸化性能明显提高。

关键词：电石渣水蒸气煅烧/碳酸化再碳酸化 CO2捕集

SO2对钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化捕集CO2影响及模型模拟

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SO2对钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化捕集CO2影响及模型模拟

作者：郭泰成华北电力大学

学位级别：硕士

随着CO等温室气体造成的全球变暖问题被全世界日益关注,钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化捕集CO以其良好的经济性迅速发展为最有前景的燃煤电厂脱碳技术。目前针对其循环特性已经有了大量的研究,但其中关于SO对循环特性的影响则鲜有涉及。为... 详细信息

随着CO等温室气体造成的全球变暖问题被全世界日益关注,钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化捕集CO以其良好的经济性迅速发展为最有前景的燃煤电厂脱碳技术。目前针对其循环特性已经有了大量的研究,但其中关于SO对循环特性的影响则鲜有涉及。为了弥补目前研究中没有考虑SO的影响的不足,进一步接近实际循环流化床中烟气的工况,本文利用自制恒温CO吸收实验系统,系统地考察了SO对钙基吸收剂循环煅烧碳酸化捕集CO的影响,并在此基础上进行了模型模拟。通过碳酸化阶段反应温度,反应时间以SO浓度以及石灰石种类等因素研究了SO对钙基吸收剂循环煅烧碳酸化吸收CO的循环特性。结果表明:SO对钙基吸收剂循环煅烧碳酸化吸收CO具有抑制作用;在实验进行的温度范围内(620℃-680℃),温度升高不仅可以使吸收剂碳酸化转化率提高,同时硫酸化转化率也得到了提高;含有SO时,随着循环次数增加,小粒径石灰石衰减程度比大粒径严重,最终大粒径会获得较高的碳酸化转化率;SO对不同种类的石灰石吸收剂的循环特性影响程度不同,但规律基本一致。考虑到Ca O碳酸化和硫化两个过程同时进行,建立了能描述首次煅烧结束后初次碳酸化过程中同时碳酸化硫化反应的晶粒模型。随硫化反应的进行,微孔逐渐被反应产物CaSO4堵塞,晶粒按照未反应收缩核进行反应。模型以固态离子扩散为基础,对不同碳酸化温度以及SO浓度条件下Ca O同时碳酸化硫化特性进行了数学模拟,模拟结果与实验结果较为吻合,模型具有一定的可靠性。以自制实验台试验数据为基础,利用最小二乘支持向量机模型分析并预测了循环煅烧/碳酸化捕集CO过程中碳酸化转化率随循环次数变化规律。结果表明:钙基吸收剂经过多次碳酸化循环,其活性存在明显衰减趋势;钙基吸收剂的活性不仅受到循环次数的影响,而且还受到试验样品物性、煅烧参数、以及碳酸化参数等的影响。其中吸收剂平均粒径、碳酸化温度、煅烧温度、煅烧时间以及碳酸化气氛中SO浓度对碳酸化转化率的影响较大;LS-SVM模型可以直观、准确地描述钙基吸收剂的碳酸化循环反应特性,为模拟钙基吸收剂煅烧碳酸化反应活性提供了新的方式;针对粒径、SO浓度以及碳酸化温度等影响因素进行了模拟,发现38-75μm样品反应活性最低,250-355μm样品碳酸化转化率最高,碳酸化转化率会随着SO浓度的升高而降低,模拟条件下最佳碳酸化温度在680℃和710℃之间。

关键词：钙基吸收剂捕集CO2 SO2 煅烧/碳酸化数值模拟支持向量机

水蒸气对钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化捕集CO2的影响

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水蒸气对钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化捕集CO2的影响

作者：周兴华北电力大学

学位级别：硕士

钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化方法是燃煤电厂烟气中CO2捕集的较有前景技术路线之一。但该技术仍有许多问题待解，如循环过程中吸收剂的活性降低即是其中最主要问题之一。本文利用自制并能实现等温下热重测量的装置，针对石灰石循环吸收CO... 详细信息

钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化方法是燃煤电厂烟气中CO2捕集的较有前景技术路线之一。但该技术仍有许多问题待解，如循环过程中吸收剂的活性降低即是其中最主要问题之一。本文利用自制并能实现等温下热重测量的装置，针对石灰石循环吸收CO2工艺，研究了烟气中水蒸气对石灰石循环煅烧/碳酸化特性的影响规律。结果表明，对于刚刚完成煅烧的石灰石来说，煅烧阶段水蒸气的存在会降低吸收剂活性，而碳酸化过程中水蒸气会大幅度提高碳酸化转化率。当煅烧及碳酸化阶段均含有水蒸气时，衰减趋势和转化率与仅碳酸化过程含有水蒸气类似，但呈现的规律不是仅煅烧或仅碳酸化阶段存在水蒸气时效果的简单相加。碳酸化阶段水蒸气的影响与温度、水蒸气浓度、CO2浓度有关。在该实验工况下不存在明显的粒径效应。研究了烧结对该工艺的影响。结果表明：烧结时间延长，无论是碳酸化反应速率还是最终转化率均明显下降，尤其在快速化学反应控制阶段更为明显;水蒸气对不同烧结时间CaO的影响差异显著。例如，对烧结0min的CaO水蒸气降低了碳酸化转化率，但在延长烧结时间的一些情况下水蒸气却提高了转化率;温度升高，烧结加剧，CaO碳酸化转化率加剧下降;大粒径（355-450μm）吸收剂抗烧结能力更强。结合微观孔结构和动力学特性，推测煅烧阶段水蒸气通过烧结改变吸收剂的微观孔结构而碳酸化阶段水蒸气通过催化作用影响碳酸化转化率。无论水蒸气存在与否，烧结时间的延长总是会降低CaO的比表面积和孔容积。对烧结0min的CaO，水蒸气会明显减小其比表面积和孔容积，但对于烧结6min和12min的CaO，当水蒸气存在时，其比表面积和孔容积相反比无水蒸气存在时要大。

关键词：钙基吸收剂煅烧/碳酸化水蒸气烧结孔结构

电石渣循环煅烧/碳酸化捕集CO_2的动力学分析

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贵州大学学报（自然科学版） 2016年第4期33卷 44-48,56页

作者：龚德鸿张忠孝钱进朱兵上海理工大学能源与动力工程学院上海200093 贵州大学电气工程学院贵州贵阳550025

用STA409同步热分析仪进行80目、150目和250目电石渣循环煅烧/碳酸化捕集CO_2试验,重点研究循环时间、循环次数、反应温度等因素对电石渣循环碳酸化转化率的影响。通过对比分析钙基吸收剂双参数模型和单参数简化公式与电石渣循环碳酸化... 详细信息

用STA409同步热分析仪进行80目、150目和250目电石渣循环煅烧/碳酸化捕集CO_2试验,重点研究循环时间、循环次数、反应温度等因素对电石渣循环碳酸化转化率的影响。通过对比分析钙基吸收剂双参数模型和单参数简化公式与电石渣循环碳酸化转化率衰减规律的差异性,获得适合电石渣的双参数模型拟合参数。对电石渣碳酸化反应两个阶段分别用缩核模型、随机成核和随后生长的Avrami-Erofeev方程进行动力学参数计算,结果表明:快速化学反应控制阶段活化能远低于慢速扩散控制阶段,前202 s碳酸化反应程度比重较大;在快速化学反应控制阶段,电石渣碳酸化反应存在动力学补偿效应;在慢速扩散控制阶段,粒径对碳酸化反应影响不明显。

关键词：煅烧/碳酸化动力学模型 CO2捕捉电石渣

钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化法捕集CO_2的发展

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电力科技与环保 2012年第3期28卷 22-23页

作者：韩昊霖中国电力工程有限公司北京100048

煅烧过程中吸收剂的烧结现象和循环反应过程中的磨损及破碎现象是导致钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化捕集CO2性能不稳定的主要原因。针对目前几种常用的提高钙基吸收剂循环捕集性能的方法进行了总结,并对钙基吸收剂顺序脱除SO2/CO2的方法进... 详细信息

煅烧过程中吸收剂的烧结现象和循环反应过程中的磨损及破碎现象是导致钙基吸收剂循环煅烧/碳酸化捕集CO2性能不稳定的主要原因。针对目前几种常用的提高钙基吸收剂循环捕集性能的方法进行了总结,并对钙基吸收剂顺序脱除SO2/CO2的方法进行解释。

关键词：钙基吸收剂烧结磨损煅烧/碳酸化 CO2捕集

改性钙基吸收剂高温循环捕集CO_2过程中的分形维数

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中国电机工程学报 2011年第29期31卷 35-40页

作者：李英杰山东大学能源与动力工程学院山东省济南市250061

采用醋酸溶液改性的石灰石作为CO2高温吸收剂,借助于N2吸附法研究了改性石灰石在循环煅烧/碳酸化反应过程中CaO分形维数的变化规律。结果表明:石灰石经醋酸改性后,其煅烧产物CaO的分形维数得到提高。随循环次数增加,来自天然石灰石CaO... 详细信息

采用醋酸溶液改性的石灰石作为CO2高温吸收剂,借助于N2吸附法研究了改性石灰石在循环煅烧/碳酸化反应过程中CaO分形维数的变化规律。结果表明:石灰石经醋酸改性后,其煅烧产物CaO的分形维数得到提高。随循环次数增加,来自天然石灰石CaO的分形维数迅速减小,而来自改性石灰石CaO的分形维数随循环次数增加而下降缓慢,且在相同循环次数时改性石灰石CaO的分形维数均高于天然石灰石CaO。研究发现来自改性和天然石灰石的CaO分形维数与其CO2捕集性能之间,分形维数与比表面积之间都存在着明显的内在联系。改性钙基吸收剂具有更高循环捕集CO2性能的实质是其煅烧产物CaO在循环煅烧/碳酸化过程中保持了较大的分形维数。

关键词：分形维数改性钙基吸收剂煅烧/碳酸化 C02 捕集

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石灰石和贝壳的煅烧及CO_2吸收循环特性

中国电机工程学报 2011年第35期31卷 72-77页

作者：高英陈汉平杨海平王贤华张世红汪军煤燃烧国家重点实验室(华中科技大学) 湖北省武汉市430074

选取天然石灰石和贝壳作为钙基材料,进行CaCO3/CaO循环煅烧/碳酸化反应,原料成本低并且资源丰富。该文在热重分析仪上对不同原料的煅烧动力学特性和CO2循环吸收特性进行研究,对循环前后产物的扫描电镜(scanning electron microscopy,SEM... 详细信息

选取天然石灰石和贝壳作为钙基材料,进行CaCO3/CaO循环煅烧/碳酸化反应,原料成本低并且资源丰富。该文在热重分析仪上对不同原料的煅烧动力学特性和CO2循环吸收特性进行研究,对循环前后产物的扫描电镜(scanning electron microscopy,SEM)形貌及其孔径分布进行分析。结果表明,随着循环次数的增加,二者活性都有所降低,通过多次循环后样品的孔径分布和扫描电镜形貌观察到,石灰石微孔减少,烧结现象严重,而贝壳分布在中孔和大孔之间,钙利用率较低,形貌未发生明显变化。由于二者组分和结构上的差异,使得天然石灰石在CO2循环吸收性能上优于贝壳,而贝壳则具有较好的循环稳定性。

关键词：石灰石贝壳煅烧/碳酸化循环