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臭氧氧化强化黄铜矿浸出及水污染控制研究

臭氧氧化强化黄铜矿浸出及水污染控制研究

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作者：张江合肥学院

学位级别：硕士

随着绿色冶金技术的不断发展,湿法冶金正在逐渐取代传统的火法冶金。在湿法浸出阶段之前,金属硫化物会对品位低的矿物进行选矿处理。浮选法是硫化矿最常见的浮选方式,但是它会产生大量的浮选废水,对环境和生物造成危害。此外,浮选药剂... 详细信息

随着绿色冶金技术的不断发展,湿法冶金正在逐渐取代传统的火法冶金。在湿法浸出阶段之前,金属硫化物会对品位低的矿物进行选矿处理。浮选法是硫化矿最常见的浮选方式,但是它会产生大量的浮选废水,对环境和生物造成危害。此外,浮选药剂残留在矿物表面也会导致金属浸出率低以及浸出速率慢等问题。因此,在金属浸出过程中,同时去除有机药剂是湿法冶金高效化的研究重点之一。黄药是硫化矿浮选法中使用最广泛的捕收剂,但是它的残留量较大,而传统的氧化降解方法难以彻底清除。高级氧化技术的主要优势是能够生成强氧化性羟基自由基、降解效率高、氧化过程无选择性以及无二次污染等优点,在废水处理领域得到了迅速的发展。因此,本文针对典型浮选药剂（烷基黄原酸钾）难降解和硫化矿（黄铜矿）浸出速率慢的技术难题,对烷基黄药去除效果、降解路径及机理进行了研究,探究浮选药剂与硫化矿共同体系中烷基黄药去除效果以及黄铜矿浸出率,并最终实现了臭氧强化金属浸出和水污染控制。具体的工作内容如下:（1）研究了基于臭氧氧化系统O,O/AC,O/UV,O/HO,O/UV和O/UV/Ti O对烷基黄药的降解效果,实验证明,强化系统可以大大提高乙基黄原酸钾（PEX）的矿化率,但对PEX去除速率主要依赖O的投加量;探究四种不同烷基黄药的矿化率规律:乙基黄药>异丙基黄药>丁基黄药>戊基黄药。通过构建QSAR模型,以关联黄药结构和降解行为,结果证实分子体积（Vm）与臭氧化降解率呈线性负相关;通过UV-Vis和GC-MS等检测方法提出PAX的氧化降解途径,证实强化手段UV的加入加速了中间产物的矿化,并促进了难降解戊醇的氧化。（2）研究表明臭氧黄铜矿的湿法浸出的氧化剂对金属浸出有明显的提升作用;黄铜矿湿法浸出的条件实验证明,臭氧浓度越高,固液比越低,黄铜矿的浸出效率越高,在臭氧浓度与液固比固定前提,最优浸出条件:温度45℃、0.1 mol/L硫酸;探究高级氧化技术中强化臭氧氧化技术（O/HO和O/UV）对黄铜矿矿浸出效果的研究,实验证明强化手段很难起到协同促进作用,主要是由于强化手段导致臭氧分子分解,转化的活性物种对矿物浸出无法起到浸出效果。实验证明强化手段（球磨活化、臭氧纳微气泡）会大大缩短黄铜矿的浸出时间,并且明确臭氧纳微气泡技术在矿物浸出的应用前景。（3）研究发现CuFeS-PEX体系中CuFeS对PEX的吸附作用可以忽略不计,同时研究Fe离子会影响紫外分光光度计对PEX浓度的测定;低矿矿浆浓度在三种不同的氧化体系都保持更高的TOC去除率和更高的金属浸出率;O/HO与O/UV氧化处理的CuFeS-PEX系统相比于单独O氧化处理,TOC的去除率都会明显提升,TOC的去除率可以达到100%;CuFeS-PEX体系中浸出的Cu离子会与PEX形成络合物(Cu（PEX）),解释了体系中出现TOC出现先迅速降低后有升高的反常现象。

关键词：湿法冶金高级氧化烷基黄药臭氧氧化金属浸出污染控制

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高级氧化强化湿法冶金过程污染控制及金属浸出研究

高级氧化强化湿法冶金过程污染控制及金属浸出研究

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作者：孙思涵天津大学

学位级别：硕士

近年来,湿法冶金逐渐代替传统火法冶金,成为极具发展前景的绿色冶金技术。金属矿物先经过开采、粉碎和选矿等处理后,进入湿法冶金阶段,而选矿阶段所用的浮选药剂常残留在矿物物料中,导致金属浸出率低,浸出速率慢,有机污染高。因此,在金... 详细信息

近年来,湿法冶金逐渐代替传统火法冶金,成为极具发展前景的绿色冶金技术。金属矿物先经过开采、粉碎和选矿等处理后,进入湿法冶金阶段,而选矿阶段所用的浮选药剂常残留在矿物物料中,导致金属浸出率低,浸出速率慢,有机污染高。因此,在金属溶出过程同步除去有机物是湿法冶金绿色化、高效化研究的一个重要内容。黄药是金属硫化矿浮选的典型捕收剂,与硫化矿结合紧密,残留量大,常规加压氧化湿法浸出过程难以彻底清除。湿式氧化在水处理领域主要用于高浓度有机废水处理,氧化作用强,操作条件与加压浸出工艺近似。因此,本文针对金属硫化矿残留的典型浮选药剂(烷基黄药)的降解难题,研究其在湿式氧化过程中的降解路径和机理,探究黄铜矿和浮选药剂共存时铜浸出率及药剂去除效果,最终实现强化湿法冶金污染控制和促进金属溶出,主要工作如下:(1)探究了不同温度、搅拌速率、反应时间和初始p H等条件对黄药降解、TOC和COD去除效果的影响;探究了外加氧化剂对湿式氧化降解乙基黄药的影响。结果表明,湿式氧化处理黄药时,可快速分解黄药,但对TOC和COD去除效果较差(仅为54.4%和84.3%),且改变操作条件对结果影响较小。过硫酸盐强化湿式氧化(PWAO)可使烷基黄药的TOC、COD去除率达96%以上,且所需时间短,反应温度更低。(2)探究了湿式氧化降解烷基黄药过程主导活性物种、烷基黄药的湿式氧化降解机理,分析了不同取代烷基对烷基黄药降解效果的影响。结果表明,湿式氧化的主导活性物种为羟基自由基,加入过硫酸盐可显著提高羟基自由基产量。通过密度泛函计算指出烷基黄原酸钾降解第一步羟基加成到碳硫双键的碳原子上,并通过气相-质谱联用分析仪得到验证。通过局部软度预测烷基黄原酸钾反应活性顺序,通过动力学实验测得烷基黄原酸钾降解动力学常数。选取26种描述符进行多元线性回归分析,构建QSAR模型,发现碳硫双键S原子的亲电反应活性s-(1S)和烷基黄原酸钾亲油性系数Clg P是影响烷基黄原酸钾降解的主要影响因素。(3)研究了不同金属硫化物对烷基黄药的吸附和降解效果的影响,以及过硫酸钠强化湿式氧化对黄药降解和黄铜矿浸出的影响。结果表明,Cu S共存体系中乙基黄药迅速分解,而Fe S和Mo S共存体系中黄药主要以吸附为主,且吸附能力Mo S>Fe S。在高压浸出黄铜矿适宜反应条件下,加入NaSO可显著促进黄铜矿溶出,提升COD降解率。

关键词：湿法冶金金属浸出烷基黄药湿式氧化过硫酸盐污染控制

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