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用于收集低品位热的热电化学电池研究进展

中国科学：化学 2024年第6期54卷 871-891页

作者：张瑞峰俞明浩李朕陈志刚马汝广吴正颖苏州科技大学材料科学与工程学院江苏省环境功能材料重点实验室苏州215009

低品位热(<150℃)是一种丰富且广泛存在的可持续能源,但也存在分布弥散、利用率低的特点.因此,开发高效且经济的低品位热回收技术对于能源的利用有着重要的意义.近年来,一种新型的低成本低品位热富集体系——热电化学电池逐渐兴起,并引... 详细信息

低品位热(热电化学电池逐渐兴起,并引起研究者极大的兴趣.基于此,本综述详细总结了近十年来关于热电化学电池这一新兴能源富集体系的研究进展.本文首先介绍了热电化学电池的组成及工作原理,然后探讨了现有电池装置的主要设计类型;接着,针对如何提升电池体系的温度系数(Se)和功率密度(P),详细讨论了电解液和电极材料的研究进展;最后,介绍了电池体系在面向实际应用时的组装及设备集成方法,并展望了该研究领域未来所面临的机遇和挑战.

关键词：低品位热热电化学电池电解质电极材料设备集成

基于PVA水凝胶热电化学电池的热能收集器件的研究

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基于PVA水凝胶热电化学电池的热能收集器件的研究

作者：白晨辉太原理工大学

学位级别：硕士

近年来,各种可再生能源的利用技术中,低品位热能已成为一种绿色、环保的新能源。通常情况下,生活环境、工业生产过程、太阳能和人体中存在的低品位热能(<100℃),是一种具有巨大应用潜力的能源。如果能够将这些废热转化为能够利用的电能... 详细信息

近年来,各种可再生能源的利用技术中,低品位热能已成为一种绿色、环保的新能源。通常情况下,生活环境、工业生产过程、太阳能和人体中存在的低品位热能(热电偶单独或协同使用热电流或热扩散机制,提供了一种更灵活的方式来实现热量收集,具有双极性、廉价、可扩展和灵活等其他优点。目前,这两种机制已分别用不同的氧化还原偶和液体电解质进行了研究,以追求更高的热电能、更低的价格、更高的稳定性、更简单的制造和更广泛的应用。但是,液体热电池仍然面临着诸如可扩展封装中的泄漏问题、仍然有限的热电能和低能量转换效率等挑战。通过使用准固态电解质,例如聚(丙烯酸钠)和聚乙烯醇(PVA)、聚(偏氟乙烯-氟丙烯)和聚乙二醇,第一个挑战部分缓解。但其他两个挑战仍未解决。水凝胶热化学电池是一种环境友好型电源,能够将低级热能转化为电能,为各种应用场景中的小型电子设备提供电力,而无需额外电池。然而,它的可移植性和透明度差、机械脆弱性和低输出性能给它的广泛应用带来了负担。本论文围绕低品位热能收集的设计与实现这一目标展开,以可穿戴设备和太阳能收集器作为应用场景,主要内容包括优异柔性抗疲劳水凝胶器件的设计与制作、具有人体废热收集意义的高精度体温监测系统的开发与应用、设计并制作了基于二元有机溶剂的PG凝胶、设计并制作了可见光全波长可吸收的光热转换器件、设计并组装了透明光吸收器实现了对阳光的光热电直接转换。本论文的主要创新点包括:1、提出了在热化学电池凝胶的中间植入允许离子通过的PVDF多孔薄膜,利用PVDF优异的隔热性,有效降低热电凝胶冷端热端的相对温差,从而有效的提高凝胶电解质的塞贝克系数。2、提出了利用人体体热来作为可持续的热源,进一步来产生可持续电势差。将人体产生的废热转化为电能,进一步用于驱动个人医疗电子设备,这在智能穿戴式医疗中具有重要意义。并基于此模拟并建立了能够对发烧病人的体温高精度、实时的自驱动监测系统。3、提出基于氧化还原电解质的PVA/Gelatin双网络凝胶在DMSO/水二元溶剂中交联并形成大量的微晶区,实现高度透明的热化学电池,并具有强抗拉伸性能。受益于环保特性、作为可成形的液体电解质和高于1 m V K的相对较高热电塞贝克系数的液体热电偶,柔性准固态热电池是物联网时代可持续和机械适应性电源的候选产品。4、提出了将具有3D蜂窝桁架的高度可压缩性和弹性的PDMS集热器与PG凝胶组合构建了太阳光光热电转换器件。实现了能够长时间稳定的光热电转换的设备。

关键词：水凝胶自驱动传感隔热薄膜热电化学电池双网络凝胶

电极温度和电解液配方对热电化学电池发电性能影响的试验研究

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电极温度和电解液配方对热电化学电池发电性能影响的试验研究

作者：吴加荣浙江大学

学位级别：硕士

温差发电作为余热回收的一种技术手段,以其无污染、结构紧凑、无运动部件、无噪声、免维护等特点引人注目。温差发电在固体材料与半导体材料的发展上均比较成熟,而近年出现了一种新型的热电化学电池拥有更高的塞贝克系数,同时成本较低... 详细信息

温差发电作为余热回收的一种技术手段,以其无污染、结构紧凑、无运动部件、无噪声、免维护等特点引人注目。温差发电在固体材料与半导体材料的发展上均比较成熟,而近年出现了一种新型的热电化学电池拥有更高的塞贝克系数,同时成本较低、能够适应复杂热源表面,因而具有一定的前景,成为研究的热点方向之一。本文以铂金作为电极、铁氰化钾/亚铁氰化钾混合水溶液作为电解质,搭建盐桥式热电化学电池,以此作为研究对象,从电极温度和电解液配方两个角度对其发电性能的影响进行试验研究。在电池物理模型搭建完成之后,根据控温的准确性与及时性要求选取半导体温控器作为控温装置,根据测试精度、尺寸布置等方面对性能测试台架进行部件选型与搭建,用于多种工况条件下热电化学电池相关发电性能参数的准确测量。其次,进行高效、经济的正交试验设计,采用搭建好的性能测试台架,经过指标、因素、水平、正交表等方面的选择后进行试验,在数据处理与误差分析之后分别进行极差分析与方差分析,从而初步得到温度、浓度对热电化学电池开路电压及最大输出功率影响的重要性顺序,并得到因素之间无明显交互作用的结论。最后,在确认因素之间无明显交互作用之后分别对电极温度和电解液配方两个角度进行单因素的试验研究。其中,在电极温度的研究中将其分为电极温差与电极平均温度进行研究,0.4mol/kg的铁氰化钾/亚铁氰化钾电解液与铂金电极构成的热电化学电池在电极温度分别为50℃、70℃时可获得最好的发电性能,此时的比功率数值为0.827μW/(m·K)。而在电解液配方的研究中将其分为1:1配比与其他配比两种情形进行研究,试验条件下,铁氰化钾浓度为0.001mol/kg、亚铁氰化钾浓度为0.2mol/kg时,开路电压取得最大值为48.6mV;在铁氰化钾浓度为0.35mol/kg、亚铁氰化钾浓度为0.4mol/kg时,电池输出功率最大,为2.19×10W。

关键词：热电化学电池发电性能性能测试台架正交试验比功率

电池参数对热电化学电池性能的影响规律及机理研究

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电池参数对热电化学电池性能的影响规律及机理研究

作者：沈振宇浙江大学

学位级别：硕士

热电化学电池基于作为一种前沿的热电转换技术,可以通过温差驱动内部氧化还原反应的进行,将热能转化为电能,由于其较高的塞贝克系数、可柔性、低成本的优势受到了国内外学者的广泛关注。电池参数通过改变电池内部离子传质过程影响电池性... 详细信息

热电化学电池基于作为一种前沿的热电转换技术,可以通过温差驱动内部氧化还原反应的进行,将热能转化为电能,由于其较高的塞贝克系数、可柔性、低成本的优势受到了国内外学者的广泛关注。电池参数通过改变电池内部离子传质过程影响电池性能,比如冷热端电极方向的改变可以影响电池内部自然对流过程,当前研究中,电池参数的影响规律基于不同电池材料下的实验研究获得,无法统一,并且研究仅关注单一因素对于电池性能的影响,忽略了参数间的交互作用。同时,实验研究只能从宏观层面获得电池参数与电池性能之间的关联,难以从微观层面揭示热电化学电池运行机理。本文选择铂作为电极,Fe（CN）水基溶液作为电解液,组成热电化学电池作为研究对象。研究搭建了热电化学电池性能测试台架,通过单因素与多因素实验研究探究了电解液浓度、电极方向、电极间距三个电池参数对热电化学电池性能的影响规律与交互作用。并结合实验数据,建立了热电化学电池数值模型,通过多物理场仿真研究,探究了自然对流对于电池性能的影响规律。本文获得结论如下:单因素研究结论如下:（1）电解液浓度越高,电池塞贝克越低,最大功率密度越高;（2）电池塞贝克系数与最大功率密度随电池方向先增大后缓慢减小;（3）电极间距对于电池性能影响微小。多因素研究结论如下:（1）电池于0.1 M电解液浓度、90°电极方向、1 cm电极间距取得最高塞贝克系数,于0.1 M电解液浓度、90°电极方向、1 cm电极间距取得最高最大功率密度;（2）电池参数对于电池性能影响显著,且重要性排序为电极方向>电解液浓度>电极间距;（3）三个电池参数间交互作用影响微小,在与单因素共同考虑时可以忽略。数值仿真研究结论如下:（1）无对流情况下,内部电解液流速低,电极表面存在电极反应生成物的堆积,导致了电池性能的不断下降;（2）自然对流对于离子传质具有显著的强化作用,可以快速转移反应生成物,促进电极反应进行,使电池性能得到提升;（3）自然对流可以减小浓度边界的厚度,浓度边界越薄,电池输出电流越大。

关键词：热电化学电池性能影响规律交互作用离子传质自然对流

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基于碳纳米管的热电化学电池研究

基于碳纳米管的热电化学电池研究

作者：曹明轩温州大学

学位级别：硕士

随着社会经济的发展，人们对于生态环境越来越关注，能源的利用和回收成为了重要的研究课题。低位热能(130℃)是一种自然环境中广泛存在的能量形式，可以从地热、太阳光、工业废热等多种渠道中获取，被视为一种可持续发展能源。一直以... 详细信息

随着社会经济的发展，人们对于生态环境越来越关注，能源的利用和回收成为了重要的研究课题。低位热能(130℃)是一种自然环境中广泛存在的能量形式，可以从地热、太阳光、工业废热等多种渠道中获取，被视为一种可持续发展能源。一直以来，研究者们试图利用半导体热电材料和斯特林发动机等方式将低位热能转化成电能。尽管近些年来以上技术取得了一些进展，但低位热能的回收还是受到能量转换效率低、初期成本高、稳定性差等问题的制约。热电化学电池是一种利用溶液中电化学热电效应完成热能向电能的转化的装置。热电化学电池具有设置简单、绿色环保、低维护费用等优势。而限制热电化学电池实际应用的主要因素是较低的能量转化效率和造价昂贵的电极材料。传统的温差电池所使用的的电极材料一般是铂、钯等贵金属，而随着对纳米材料的不断研究，碳纳米管成为了电极材料的新选择。比表面积大、导电性好的碳纳米管电极可以提供更多的活性位点,有利于电子的运输;同时碳纳米管稳定的化学、力学、热学性质成为了温差电池长时间正常工作的保障。碳纳米管电极的制备方法很多，比如化学气相沉积法、丝网印刷法、涂覆法以及电泳法等。其中电泳法和化学气相沉积法分别有各自独特的优势，而且电泳法制备碳纳米管热电化学电池在国内外均未见报道。本文主要研究内容包括：应用电泳法(EPD)和化学气相沉积法(CVD)制备碳纳米管电极，通过热电化学电池测试系统对电极性能进行测试分析，进而对电泳沉积中的电泳液组成、工作电压、沉积时间和化学气相沉积中的基底种类、气体流量、反应压力等工艺参数优化，以实现相对较高的热电转化效率。通过优化，碳纳米管电极在50℃温差下，面电流密度达到1.76mA/cm，能量转化效率可达到0.14%，而相对能量转化效率可达0.9%。

关键词：热电化学电池碳纳米管电极电泳法化学气相沉积法

基于水凝胶电解质的柔性准固态热电化学电池的设计策略及机理研究

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基于水凝胶电解质的柔性准固态热电化学电池的设计策略及机理研究

作者：彭鹏深圳大学

学位级别：硕士

可穿戴电子的快速发展引发了对高效能源供给系统的急切需求。相比于超级电容器、锂离子电池和太阳能电池等传统能源技术,热-电转换器件具有无噪音、零排放、低维护要求的优势,在低品位热能（≤170℃）的收集与应用方面,为柔性和可穿戴... 详细信息

可穿戴电子的快速发展引发了对高效能源供给系统的急切需求。相比于超级电容器、锂离子电池和太阳能电池等传统能源技术,热-电转换器件具有无噪音、零排放、低维护要求的优势,在低品位热能（≤170℃）的收集与应用方面,为柔性和可穿戴电子的发展提供了一条有吸引力的能源供给方案。在过去的几十年里,传统的固体热电材料得到了充分的研究,但其机械刚性、毒性、高成本以及室温下相对较低的Seebeck系数（S）阻碍了其在柔性和可穿戴应用的进一步发展。与之相比,热电化学电池（TECs）具有室温下的高热电化学Seebeck系数（S）,能够有效地进行低品位热能与电能之间的相互转换,近年来引起了广泛的关注。同时,利用水凝胶电解质代替常规的液态电解质有望解决传统溶液型TECs中存在的电解质泄漏及复杂的封装问题,从而更好地满足柔性及可穿戴应用的需求。然而,对于如何制备力学强度和机械柔韧性兼备的水凝胶电解质,以确保TECs在复杂的实际应用环境中实现稳定的能量输出,目前研究尚未给出相应的解决方案。并且,常规的水凝胶电解质对周围环境敏感,往往难以适应较宽的工作温度范围,从而影响TECs的正常运转。因此,系统探索如何合理设计凝胶结构,以获得更优异、更稳定的热-电转换性能,并实现TECs更宽的工作温度范围,在柔性及可穿戴应用方面尤为重要。本文的主要研究内容和结果如下:（1）基于双交联网络的水凝胶型TECs热电化学性能的调控。通过调节离子交换浓度和时间,在最佳Fe/Fe浓度下,0.01 M-0.25 h PAAm/Fe-Alg水凝胶型TECs表现出1.43 m V K的高S。（2）基于双交联网络的水凝胶型TECs的力学性能优化。通过分析Fe/Fe的扩散机制、调节其浓度,实现了力学强度和机械柔性兼备的水凝胶电解质。所制备的水凝胶电解质能够高效地耗散能量,其断裂韧性显著提高到3555 J m,从而确保了柔性准固态TECs在苛刻机械应力刺激下稳定的热电化学性能。（3）具有宽工作温度范围的TECs的制备与研究。基于自润湿和抗冻能力优良的水凝胶电解质,优化Fe（CN）氧化还原电对浓度,在-15℃的低温和45℃的高环境温度下,该水凝胶型TECs分别表现出-1.02 m V K和-1.29 m V K的高S,并能在-18℃～80℃的宽温度范围内有效实现能源转换。借助于电压放大模块,该水凝胶型TECs在室温和低温环境下均可利用温差驱动点亮LED。本研究设计开发的柔性准固态TECs在低品位热能的收集与应用方面展现出良好的前景,为柔性及可穿戴电子领域的发展拓宽了途径。

关键词：热电化学电池水凝胶电解质柔性器件可穿戴电子能源转换

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热电发电器件的研究与应用进展

中国材料进展 2023年第11期42卷 884-895页

作者：宗毓东李鸿冰丁其军李霞韩文佳齐鲁工业大学(山东省科学院)生物基材料与绿色造纸国家重点实验室山东济南250353

热电发电器件作为一种新型绿色能源器件,能够将人体、自然环境、工业过程等产生的废热转换为电能,使可再生能源的持续供电成为可能,具有清洁环保、工作位置灵活、环境适应性强等优点,在全球具有很好的发展前景。宏观地介绍了热电发电器... 详细信息

热电发电器件作为一种新型绿色能源器件,能够将人体、自然环境、工业过程等产生的废热转换为电能,使可再生能源的持续供电成为可能,具有清洁环保、工作位置灵活、环境适应性强等优点,在全球具有很好的发展前景。宏观地介绍了热电发电器件的基本工作原理,对热电发电器件进行分类,并着重从热电发电机(TEGs)和热电化学电池(TECs)这2方面对热电发电器件进行阐述。结合热电发电器件的优势,对其在电化学储能、柔性传感等多方面的应用进行概述。进一步地,对热电发电器件发展存在的诸多挑战以及未来的研究方向进行了总结和展望。

关键词：热电发电机热电化学电池电化学储能柔性传感应用

基于二元溶剂(H2O/GL)热电凝胶的无源温度传感研究

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基于二元溶剂(H2O/GL)热电凝胶的无源温度传感研究

作者：李学标太原理工大学

学位级别：硕士

进入到新世纪以来,在各种可再生能源及其利用技术中,低品位热能的回收利用技术获得了极大关注。一般来说,工业生产排放的废热、地热具有的能量,太阳能和人体热量这些低品位的热能,是一种具有巨大应用潜力的能源。如果能将这些浪费的热... 详细信息

进入到新世纪以来,在各种可再生能源及其利用技术中,低品位热能的回收利用技术获得了极大关注。一般来说,工业生产排放的废热、地热具有的能量,太阳能和人体热量这些低品位的热能,是一种具有巨大应用潜力的能源。如果能将这些浪费的热能转化为有价值的的,可利用的电能,则会大幅的缓解不可再生能源使用的枯竭问题和温室气体的排放问题。而热电发电机(TEGs)能够实现热-电转化。传统的基于半导体的TEGs性能仍然较差,它的Se系数通常为μV K。并且材料的脆弱性、高成本及其复杂的生产制备过程极大地限制了它的应用。因此,加入热电偶的热化学电池(TECs)受到了更多的关注。首先,TECs比半导体TEGs有更高的塞贝克(Se)系数,达到m V K。此外,在TECs中使用了大量的水或聚合物,而不是稀有、昂贵和有毒的材料,使它们具有丰富、廉价和毒性低。近年来,在低成本的余热利用中,TECs的性能不断提高。尤其是,通过对液态TECs引入物理交联网络,消除了液体电解质的泄漏风险。同时,水凝胶TECs类似固体,具有机械适应性,适合作为可穿戴和柔性电子设备供电。然而在零下温度,电解质中水分子由于强氢键的作用会不可避免地冻结,聚合物网络受到熵弹性降低的限制,严重影响了TECs的力学和热电性能。因此提高凝胶TECs的抗冻性能对于拓宽它的应用范围很有必要。本课题主要以低品位热能的收集而展开,以可穿戴电子设备和温度监测作为应用场景,主要内容为包含水/甘油(HO/GL)二元溶剂的抗冻水凝胶TECs的构筑、具有可探测环境温度的电子皮肤的设计与应用、可监测室内外温度的智能窗户的设计与应用、用于监测人体呼吸的生命体征的传感器的设计与应用。本论文的主要创新点包括:1、提出了使用二元溶剂(HO/GL)的作为TECs凝胶的电解液:甘油会削弱水分子之间的氢键,使得凝胶TEGs具有更宽的的工作温度区域(﹣20～80℃)和不俗的抗干燥性能。2、开发了以转化人体热源为电能的电子皮肤用于监测环境温度:通过收集人体表皮的热量,将此热量转化为电能,进一步用于为个人医疗监测电子设备提供动力,并基于此模拟并建立了能够对环境温度的突发状况作出警示的监测系统。3、开发了可以作为监测室内外温差的“智能窗户”:将水凝胶TECs器件嵌入窗户的玻璃中,该器件就可以根据室内外温差的大小产生相应的电势差,从而实现一个自供电的温度监测。同时,该器件的大小相对窗户可以忽略不计,因此不会影响窗户的透光性。4、开发了包含TECs凝胶贴片的呼吸传感系统,它能够利用环境温差和人体呼吸产生的热量,将生理数据转换为容易理解的电脉冲信号,实现了简单的自驱动呼吸监测策略。

关键词：热电化学电池抗冻水凝胶自驱动传感温度监测

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水凝胶基柔性热电化学材料与器件研究及应用

水凝胶基柔性热电化学材料与器件研究及应用

作者：张思源南京邮电大学

学位级别：硕士

热电技术作为一种将热能转化为电能的新兴技术,不仅拥有零排放、无噪音等显著优点,更为重要的是,作为一种可持续能源,有望解决能源短缺问题并助力实现“双碳”目标。传统的热电材料主要是基于固态半导体或导电聚合物,但是其存在着以下问... 详细信息

热电技术作为一种将热能转化为电能的新兴技术,不仅拥有零排放、无噪音等显著优点,更为重要的是,作为一种可持续能源,有望解决能源短缺问题并助力实现“双碳”目标。传统的热电材料主要是基于固态半导体或导电聚合物,但是其存在着以下问题:Seebeck系数较低(通常是μV·K)、采用的元素稀少而珍贵、材料不具备优异的本征可拉伸性。而新型热电化学电池可以很好地解决上述问题。相比于传统热电技术,热电化学电池的Seebeck系数高一个数量级,同时具有优异的本征柔性。高Seebeck系数能够保证在有限的温差条件下,获得更高的输出电压,这在可穿戴柔性能源器件方面将具有巨大的应用潜力。因为人体与环境的温差较小,高Seebeck系数的器件有望输出高电压,解决小型可穿戴电子器件的供能问题,实现系统的自驱动化。本文基于PVA水凝胶材料,制备了[Fe(CN)]/[Fe(CN)]和I/I水凝胶基热电化学电池,重点研究了离子浓度对热电输出性能的影响,并利用性能优化的热电化学材料构筑了一种柔性热电器件,最后以此器件作为乳酸传感器的电源,探索系统的自驱动应用,文章的主要内容具体包括以下两个部分:1.水凝胶基热电化学电池的材料制备及性能研究通过扩散法在PVA水凝胶的三维结构中引入氧化还原对,该水凝胶基热电化学电池不仅具有热电化学电池的高Seebeck系数特征,而且具有优异的柔性。此外,还系统探究了不同氧化还原对离子浓度对材料微观形貌及热电输出性能的影响。结果表明,采用200 m M的K[Fe(CN)]/K[Fe(CN)]和400 m M的KI/KI溶液中所制备的水凝胶基热电化学电池性能最佳,主要原因为上述浓度下水凝胶体系具有较好的三维孔洞结构,有利于离子的传质与动力学过程。基于优化结构参数,构筑了3组p-n对的柔性热电器件,Seebeck系数可达5.4 m V·K,输出电流为1.73μA。2.自驱动乳酸传感系统的构建与性能研究利用导电碳布纤维作为基底,先利用阴极沉积法在其表面沉积Pt纳米粒子,表面干燥后先后涂覆乳酸氧化酶和壳聚糖溶液,最终得乳酸传感器;将上述制备的柔性热电器件与乳酸传感器集成,在无额外供电的情况下测试其对不同浓度乳酸溶液的电流响应大小和抗干扰性能。结果表明,该传感器输出电流大小与乳酸浓度呈现良好的线性关系,灵敏度达到0.1μA/m M;而对汗液中其它成分的无明显电流响应(0.02μA/m M),展示其优异的抗干扰性能。实际应用中,该传感器可作为非侵入式检测手段,通过检测汗液中乳酸的浓度,为实时人体健康监测提供的判断依据。

关键词：热电化学电池水凝胶自驱动乳酸传感器