检索结果-南通市图书馆

作者：刘昊哲北京化工大学

学位级别：硕士

酚类化合物是废水中主要的污染物之一,对酚类物质的检测是当今水资源保护的一个重大课题。传统检测方法面临着预处理时间长,操作繁琐,无法及时响应以及灵敏度和选择性不高的缺点,电化学酶生物传感器是一种区别于传统检测方法的一种技术... 详细信息

酚类化合物是废水中主要的污染物之一,对酚类物质的检测是当今水资源保护的一个重大课题。传统检测方法面临着预处理时间长,操作繁琐,无法及时响应以及灵敏度和选择性不高的缺点,电化学酶生物传感器是一种区别于传统检测方法的一种技术,具有快速响应,高敏感性,专一性强,操作十分简便的特点,已经被广泛应用于对酚类化合物的检测。酪氨酸酶是一种对酚类物质有很好的氧化还原响应的酶,已经被研究者们用于对酚类化合物的检测上。但由于酶对温度的高敏感性,通常人们只能在其最适温度范围内进行检测工作,在高温或者低温下会导致酶活性降低甚至失活。本实验采用相变微胶囊作为酶的固定化载体来制备电化学酪氨酸酶生物传感器,赋予了生物传感器热温调控的能力,拓宽了其使用温度。实验采用相变温度与酪氨酸酶最适温度相似的正二十烷作为相变芯材,二氧化钛作为微胶囊的第一层壳防止芯材泄露,之后引入聚吡咯作为第二层壳提高传感器的氧化还原性能,高比表面积且具有较多活性基团的纳米四氧化三铁粒子作为主要的酶载体均匀镶嵌在聚吡咯壳层中,构成了具有多层壳结构的相变微胶囊。结果表明实验制备的Tyr-FeO/PPy@TiO@n-C MEPCM具有光滑的微观表面,优异的相变性能(ΔH=153.1 J/g以及ΔH=149.0 J/g)以及热循环稳定性(不足1%的焓值损失)。以此构建的酪氨酸酶电化学生物传感器具有较好的电子传输能力与氧化还原性能,在20～50℃的范围内对邻苯二酚均具有良好的电化学响应,并且相比于不含相变芯材的传感器,其在相变材料的热温调控下具有更高的响应电流。此外,结果显示该传感器在25℃下具有0.154μA/μM的灵敏度以及2.164μM的检测限,通过MEPCM的温度调控,在50℃下传感器仍具有0.098μA/μM的灵敏度以及3.409μM的检测限,说明该传感器具备在极端环境下的检测能力。而且传感器在30天保存过程中仅损失了6.3%的活性,证明该传感器具有优异的储存稳定性。本实验制备了以Tyr-FeO/PPy@TiO@n-C MEPCM材料修饰的GCE为电极的电化学酪氨酸酶生物传感器,并且证明了其具有在更广泛的温度下检测酚类化合物的能力,为人们在更多严苛的工作温度下检测酚类化合物提供了有力的帮助。

关键词：酚类化合物酪氨酸酶固定化酶电化学生物传感器相变微胶囊热温调控

基于聚苯胺/氧化锌纳米粒子包覆的多层级相变微胶囊的制备及其多样化应用

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基于聚苯胺/氧化锌纳米粒子包覆的多层级相变微胶囊的制备及其多...

作者：田鑫鑫北京化工大学

学位级别：硕士

固-液相变材料,具有储能密度大、体积小、化学性质稳定等特点,是一类可重复使用的热能储存和温度调控材料。但是,其具有易泄露和导热性差的缺陷。采用微胶囊包覆技术对相变材料进行包覆,不仅能够防止其泄露,还能通过对壳材进行设计,实... 详细信息

固-液相变材料,具有储能密度大、体积小、化学性质稳定等特点,是一类可重复使用的热能储存和温度调控材料。但是,其具有易泄露和导热性差的缺陷。采用微胶囊包覆技术对相变材料进行包覆,不仅能够防止其泄露,还能通过对壳材进行设计,实现相变材料在特定领域中的应用。本论文以相变材料的多样化应用为出发点,制备了基于聚苯胺/氧化锌纳米粒子包覆的多层级相变微胶囊,利用相变材料的热温调控,以及聚苯胺/氧化锌复合壳材良好的导电活性,开展了其在生物酶传感器中的应用;利用聚苯胺优异的光热吸收和转换能力,开展了聚苯胺相变微胶囊在光热转换和热红外隐身领域中的应用研究。首先,为了增强食品中组胺在高温下的生物传感检测工作,开发了一种基于相变微胶囊固定化二胺氧化酶的温度调节生物传感器。由于生物酶在高温或者低温条件下会造成酶的活性降低甚至失活,应选择酶的最适温度进行检测工作。因此,本实验根据二胺氧化酶的最佳活性温度,选择正二十二烷为相变芯材,构建了二氧化钛为内层壳材、电活性聚苯胺/氧化锌纳米粒子为外层复合壳材多层级相变微胶囊。内层的致密二氧化钛可有效预防相变芯材的泄露;外层的复合壳材提供微胶囊良好的导电活性。并利用戊二醛作为交联剂,通过共价结合的方法将二胺氧化酶固定在聚苯胺表面。结果显示,固定化酶相变微胶囊的潜热容量超过112 J/g,展现出了良好的潜热储存释放性能和热循环稳定性。以此微胶囊制备的二胺氧化酶生物传感器,在正二十二烷的可逆相变作用下,获得了良好的热温调节作用。在常温下,该生物酶传感器的响应灵敏度可高达52.38μA?m M?cm,检测线为0.258μmol/L;当环境温度为50°C时,相比于不含相变芯材的生物传感器,该生物酶传感器展现出了更高的响应灵敏度(28.57μA?m M?cm),检测下限为0.473μmol/L。本实验开发的智能生物酶传感器不仅具有高灵敏检测性,同时测定食品中组胺的温度范围也更为广泛。其次,利用相变材料的热温调控和聚苯胺良好的光热吸收和转换能力,开发了用于光热转换和红外隐身领域的聚苯胺多层级相变微胶囊改性的聚氨酯柔性复合薄膜。结果显示,多层级相变微胶囊的潜热焓值达到了125 J/g,具备了良好的热调节性能。将微胶囊与聚氨酯复合之后,所得到的柔性复合膜不仅能利用相变材料的热温调控能力,有效降低目标物体的表面温度,延缓热响应时间,实现红外隐身和热伪装。而且,通过聚苯胺壳材良好的光热吸收与转换能力,确保了复合膜能将太阳能快速地转化为热能,提升了光热转换效率。此外,该复合膜还展现出了一定柔韧性和疏水自清洁作用,在红外隐身和热伪装等柔性复合领域具有极大的应用前景。

关键词：相变材料多层级结构生物传感器热温调控红外隐身

基于正二十二烷相变材料微胶囊的自热温调控固定化漆酶的设计及其性能研究

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基于正二十二烷相变材料微胶囊的自热温调控固定化漆酶的设计及其...

作者：曹鹏北京化工大学

学位级别：硕士

酚类物质是一类常见的化工原料,常被用于制药、化妆品、橡胶、油漆等行业。此类物质会对环境造成污染,威胁人类健康,因此有必要对其进行检测。传统的检测方法虽然能准确测定出酚类物质的含量,但是存在步骤繁琐、测试时间长、无法实时检... 详细信息

酚类物质是一类常见的化工原料,常被用于制药、化妆品、橡胶、油漆等行业。此类物质会对环境造成污染,威胁人类健康,因此有必要对其进行检测。传统的检测方法虽然能准确测定出酚类物质的含量,但是存在步骤繁琐、测试时间长、无法实时检测以及仪器价格昂贵等缺点。漆酶传感器作为一种新型的酚类物质检测设备,具有体积小巧、灵敏度高、可实时检测、检测简单以及价格相对低廉的优点,是一类易于普及的检测设备。然而,漆酶蛋白稳定性差,导致漆酶传感器出现了使用寿命短、对高温的耐受性差、可应用温度范围较窄等问题。研究表明,通过固定化技术将漆酶与功能性载体结合制成固定化漆酶,再将其与电极结合所制备的漆酶传感器相较于直接将漆酶与电极结合制备出的传统漆酶传感器,不仅具有更好的检测性能,还具备了更长的使用寿命。基于此,本论文设计了一种具有自热温调控性能的新型漆酶固定化体系。该体系将具有热温调控能力的有机相变材料引入到漆酶载体中,以提升固定化漆酶的耐热性和温度稳定性,进而提高漆酶传感器对高温的耐受能力,拓宽漆酶传感器的测试温度条件。合成过程中,先根据固定化漆酶的最适温度为45.0℃,选择与之相匹配的相变温度为44.5℃的正二十二烷为芯材,高生物亲和力的聚多巴胺/二氧化硅为壳材,制备出具有多层级结构的相变材料微胶囊。多层级壳材,避免了相变材料在熔融过程中发生泄漏,提升了材料的热导率和比表面积;进而在壳材表面负载金纳米粒子,增加了微胶囊表面漆酶的结合位点的同时,还在一定程度上提升了其电化学性能;最后,在改性后的微胶囊表面修饰一层铜离子,通过金属离子螯合亲和吸附法对漆酶进行固定,获得具有自热温调控性能的固定化漆酶。结果表明,本实验所制备的固定化漆酶具有良好的循环稳定性及储存稳定性。而且,相较于游离漆酶,含有相变材料的固定化漆酶的耐热性和温度稳定性都得到了一定程度的提升。因此,可以预见,使用该固定化漆酶所制备的漆酶传感器对高温的耐受能力以及测试中可应用的温度范围都将得到一定的提高,使漆酶传感器在酚类物质的检测领域中得到更为广泛的应用。

关键词：热温调控相变材料微胶囊多层级结构漆酶

基于相变微胶囊的辣根过氧化物酶传感器的研究

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基于相变微胶囊的辣根过氧化物酶传感器的研究

作者：熊健北京化工大学

学位级别：硕士

酚类物质是常用的化工原料之一,近年来常被用于医药、石化、涂料、橡胶等领域,具有高毒性、低降解性。酚类物质不仅会对环境造成一定损害,还会对人类健康造成威胁。因此有必要对其进行及时、有效的检测。然而,传统的酚类检测方法操作繁... 详细信息

酚类物质是常用的化工原料之一,近年来常被用于医药、石化、涂料、橡胶等领域,具有高毒性、低降解性。酚类物质不仅会对环境造成一定损害,还会对人类健康造成威胁。因此有必要对其进行及时、有效的检测。然而,传统的酚类检测方法操作繁琐、仪器装置复杂、对操作人员技术手段要求苛刻,存在着一定的检测盲区。辣根过氧化物酶传感器作为一种新型的酚类检测仪器,拥有较小的体积、更精确的灵敏度、检测时间短、操作简便等优点,具备广阔的应用价值。但是,辣根过氧化物酶对温度非常敏感,这限制了其固定化酶传感器的应用。有报道表明,通过对游离酶进行固定,再将其制备成固定化酶传感器不仅可以提高检测性能,还可拓宽使用范围。基于此,本实验设计了一种能够热温调控的新型辣根过氧化酶固定化体系。本体系通过将具备热温自调控能力的相变微胶囊引入到辣根过氧化物酶固定化载体中,提高了固定化酶的温度稳定性。先根据固定化酶的最适温度35℃选择与其温度区间匹配的相变材料—正二十烷为芯材。同时为了提高电化学性能,本实验选择了高生物亲和力的聚吡咯、二氧化钛为微胶囊壳体,合成了拥有多层级架构的相变微胶囊。设计的多层级壳材,成功避免了相变芯材在升温熔融过程中发生泄漏。同时球形构型提高了材料的比表面积,增加了载体表面与酶的结合位点。并且在一定程度上,高比表面积的结构可以提升材料的电化学性能。测试结果表明,本实验设计的用于邻苯二酚检测的固定化辣根过氧化物酶传感器表现出优异的热循环稳定性。同时,聚吡咯的包覆降低了二氧化钛壳体材料的电子传递阻抗,实现了 HRP的直接电化学行为。制备的HRP@TiO2@PPY@n-20固定化酶传感器在25-60℃条件下能够保持良好的检测能力。在pH=7.2～7.4范围内固定化HRP表现最大活性,在pH=6.5～8.5范围内固定化HRP@PPy@TiO2@n-20微胶囊传感器均具有良好的检测效果。传感器在25℃～60℃温度范围内均能保持良好的检测能力。常温下对邻苯二酚有3.2 μM的检出限,灵敏度为9.17 μA/mM-1·cm-2。在高温条件下仍能保持5.57 μ A/mM-1·cm-2的灵敏度与5.38 μ M检出限。米氏常数为1.1 μmol,且具备良好的抗干扰性能与储存稳定性。本实验所制备的自热温调控固定化酶传感器可用于多温区条件下对工业废水、食品、农药等环境样品的有效检测,为各类液体体系中邻苯二酚的含量控制提供了精确可靠的数据支撑。

关键词：固定化酶热温调控相变微胶囊电化学传感器