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城市生活垃圾热处理中氯元素转化的热力学平衡分析

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应用化工 2021年第2期50卷 281-284,289页

作者：何祺东马晓茜王耀汉唐玉婷陈晓斌华南理工大学电力学院广东广州510641

利用FactSage软件,采用热力学平衡分析法,研究了燃烧气氛、反应温度及脱氯剂对城市生活垃圾热处理过程中氯元素转化的影响。结果表明,MSW在空气或富氧气氛下焚烧,低温时氯元素的主要产物为Cl_(2)和HCl,超过一定温度后,全部转化成HCl,这... 详细信息

利用FactSage软件,采用热力学平衡分析法,研究了燃烧气氛、反应温度及脱氯剂对城市生活垃圾热处理过程中氯元素转化的影响。结果表明,MSW在空气或富氧气氛下焚烧,低温时氯元素的主要产物为Cl_(2)和HCl,超过一定温度后,全部转化成HCl,这一温度节点会随着垃圾的具体组分不同而变化;富氧下,O_(2)含量越高,Cl_(2)越多,而HCl越少;而在全实验温度范围内热解,氯元素几乎全部转化为HCl。超过一定温度(不同工况下400~800℃)时,脱氯剂丧失脱氯效果。脱氯剂的效果:CaO>CaCO_(3),添加比例15%>10%>5%,热解>空气>富氧气氛(富氧时CO_(2)与脱氯剂生成CaCO_(3),O_(2)含量越少脱氯效果越好)。脱氯效果与垃圾组分有关,因MSW样本2中含大量硫元素,硫元素氧化生成CaSO_(4),抑制脱氯效果,故MSW样本1脱氯效果优于MSW样本2,适宜脱氯温度范围较广。

关键词：城市生活垃圾热处理氯热力学平衡分析脱氯剂

表生带铀沉积的若干条件及地球化学热力学平衡分析

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铀矿地质 1980年第3期 230-238页

作者：拉法尔斯基苏守田

成矿的物理化学条件很早就引起研究矿床的地质工作者的注意。在地壳中成矿元素迁移及富集条件全面定量研究的热力学平衡分析方法展示了现实的前景。该方法与实验方法相比非常简易,而且在原则上能够研究复杂的多组分体系中的平衡,而该体... 详细信息

成矿的物理化学条件很早就引起研究矿床的地质工作者的注意。在地壳中成矿元素迁移及富集条件全面定量研究的热力学平衡分析方法展示了现实的前景。该方法与实验方法相比非常简易,而且在原则上能够研究复杂的多组分体系中的平衡,而该体系的成分接近于天然组分。

关键词：热力学平衡分析菱铁矿泥铁矿铁矿物二价铁黄铁矿硫化矿物碳酸铀碳酸盐六价表生带地球化学分带固相溶液平衡硫化氢硫化物溶液成分地球化学地球科学

表生带铀沉积的若干条件及地球化学热力学平衡分析

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世界核地质科学 1980年第3期 230-238页

作者：拉法尔斯基苏守田

成矿的物理化学条件很早就引起研究矿床的地质工作者的注意。在地壳中成矿元素迁移及富集条件全面定量研究的热力学平衡分析方法展示了现实的前景。该方法与实验方法相比非常简易,而且在原则上能够研究复杂的多组分体系中的平衡,而该体系的成分接近于天然组分。在四十年以前开始对水体系中平衡的研究,进行热力学计算的初步尝试,地质工作者发生了兴趣。五十年代中期,特别是P.M.格列尔斯的著作出版以后,热力学平衡分析在地球化学领域中得到了发展。格列尔斯方法简单,未经物理化学专门技术训练的人也可以掌握,

关键词：热力学平衡分析菱铁矿泥铁矿铁矿物二价铁黄铁矿硫化矿物六价表生带地球化学分带碳酸铀碳酸盐固相溶液平衡溶液成分硫化氢硫化物地球化学地球科学

危险废物焚烧灰渣熔融过程中重金属元素热力学平衡计算

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环境工程学报 2018年第9期12卷 2672-2679页

作者：胡明虎训邵哲如程易徐鹏程中国光大集团博士后工作站北京100033 清华大学化学工程系北京100084 光大环保技术研究院(南京)有限公司南京211102

熔融固化是目前危废焚烧灰渣处置的有效方法之一。为了能够有效地控制熔融过程中重金属元素的迁移,采用HSC Chemistry软件模拟研究了重金属元素As、Pb、Zn、Cu、Ni、Cr等在熔融过程中的物质变化历程,考察了不同气氛、温度、氯化物种类... 详细信息

熔融固化是目前危废焚烧灰渣处置的有效方法之一。为了能够有效地控制熔融过程中重金属元素的迁移,采用HSC Chemistry软件模拟研究了重金属元素As、Pb、Zn、Cu、Ni、Cr等在熔融过程中的物质变化历程,考察了不同气氛、温度、氯化物种类的影响。结果表明:在还原性气氛下,As、Pb几乎100%以As S(g)和Pb S(g)的形式挥发进入气相;Zn主要以气态金属挥发,1 500℃时90.8%的Zn进入气相;Cu、Ni、Cr与灰渣中的Fe2O3、Al2O3等形成不易挥发的化合物,几乎完全被熔渣固化。氧化性气氛有利于各重金属元素的固化,除46.47%的Pb以Pb Cl2(g)、Pb Cl(g)、Pb O(g)的形式挥发外,其余重金属元素均能被固溶在渣中。与灰渣中Na Cl相比,Ca Cl2不影响As、Cr的平衡形态分布,但能促进Pb、Zn、Cu、Ni以气态氯化物的形式挥发进入气相,不利于重金属元素的固化。

关键词：焚烧灰渣熔融处理重金属元素热力学平衡分析

燃煤过程中微量元素砷和硒形态转化的热力学平衡模拟

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环境污染治理技术与设备 2002年第9期3卷 1-5页

作者：孟韵张军营钟秦郑楚光王犇南京理工大学化工学院南京210094 青岛大学师范学院化学系华中科技大学煤燃烧国家重点实验室武汉430074 青岛科技大学化工学院青岛266042

砷和硒是煤中的易挥发有毒微量元素。由于砷和硒在燃煤烟气中的浓度极低以及实验条件的限制 ,目前化学热力学平衡分析已成为预报烟气中砷和硒等有毒元素形态分布的主要理论分析方法。本文综述了热力学平衡分析方法应用于砷和硒在燃煤过... 详细信息

砷和硒是煤中的易挥发有毒微量元素。由于砷和硒在燃煤烟气中的浓度极低以及实验条件的限制 ,目前化学热力学平衡分析已成为预报烟气中砷和硒等有毒元素形态分布的主要理论分析方法。本文综述了热力学平衡分析方法应用于砷和硒在燃煤过程中形态转化和平衡分布等方面的研究进展。首先用于热力学平衡分析的是只含有砷或硒一种微量元素和煤中主量元素及氯元素的简单体系 ,并假设烟气中只有理想气体组成的气相和纯凝聚相的理想模型。然而是否考虑砷和硒与其他微量、主量或次量元素的相互作用 ,砷和硒所有可能存在的反应 ,以及在熔融相砷和硒与熔融物的结合会严重地影响模型的预报结果 ,因此 ,目前热力学平衡体系已发展成为含有包括砷和硒在内的多个微量元素和煤中所有主量、次量元素。

关键词：砷硒热力学平衡分析燃烧形态转化燃煤过程微量元素模拟

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污泥焚烧过程中Pb的迁移行为及吸附脱除

中国环境科学 2014年第2期34卷 466-477页

作者：刘敬勇孙水裕陈涛陆少游王玉洁谢武明杜青平杨佐毅李磊广东工业大学环境科学与工程学院广东广州510006 中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室广东广州510640 深圳市疾病预防控制中心广东深圳518055

在一维固定燃烧炉上进行了城市污水污泥层燃模拟实验,重点研究了不同焚烧工况条件下重金属Pb的迁移行为和形态转化特征,并利用4种固体吸附剂(CaO、Al2O3、粉煤灰和高岭土)对污泥焚烧过程中Pb的排放进行脱除,同时把结果与热力学模型计算... 详细信息

在一维固定燃烧炉上进行了城市污水污泥层燃模拟实验,重点研究了不同焚烧工况条件下重金属Pb的迁移行为和形态转化特征,并利用4种固体吸附剂(CaO、Al2O3、粉煤灰和高岭土)对污泥焚烧过程中Pb的排放进行脱除,同时把结果与热力学模型计算进行了对比.热力学平衡计算得到污泥焚烧过程中Pb主要以PbO(g)形式挥发,当氯化物存在时,Pb主要以PbCl2(g)形式挥发,并且Cl有促进Pb挥发的趋势;当硫化物存在时,Pb主要以PbSO4(s)形式存在,阻滞了Pb的挥发;固体吸附剂Al2O3、SiO2、CaO的加入有稳定的(PbO)(Al2O3)(s)、PbSiO3(s)和CaPbO4(s)化合物生成,延缓了PbO(g)生成温度,并且Al2O3对Pb脱除效果优于SiO2和CaO.焚烧实验得到,随着焚烧温度的升高,焚烧底渣中Pb的残留量有减小趋势,并且底渣中Pb的易还原态比例逐渐增加,残渣态比例有下降趋势;焚烧时间的延长,对焚烧过程中Pb的挥发影响不大,但底渣中Pb的残渣态比例有所减小.焚烧过程中水分的增加导致Pb的氯化态向氧化态转变,阻滞了Pb的氯化物挥发,而空气过剩系数的增加,导致Pb的残留率下降.污泥焚烧过程中固体吸附剂CaO、Al2O3、粉煤灰和高岭土的加入有利于Pb的残留并固定在焚烧底渣中,从控制Pb挥发角度来看,CaO及Al2O3的效果要优于粉煤灰和高岭土.

关键词：污泥焚烧 Pb 形态迁移吸附剂热力学平衡分析

污泥掺烧过程中Cl/S/P/矿物质的热交互作用对Cd迁移转化行为的影响

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环境科学学报 2016年第12期36卷 4407-4420页

作者：刘敬勇黄李茂陈佳聪谢武明党晓娥郭家宏孙健张耿崚孙水裕广东工业大学环境科学与工程学院环境健康与污染控制研究院广州510006 西安建筑科技大学冶金工程学院(陕西省黄金与资源重点实验室) 西安710055

采用化学热力学平衡分析方法,应用污泥实测数据模拟计算了污泥掺烧过程中Cl/S/P与矿物质的交互作用,重点模拟研究了Cl/S/P/矿物质交互体系对Cd迁移转化的影响.研究结果表明,污泥掺烧过程含Cl、S及P逸出气体以HCl(g)、SO_2(g)及(P_2O_5)_... 详细信息

采用化学热力学平衡分析方法,应用污泥实测数据模拟计算了污泥掺烧过程中Cl/S/P与矿物质的交互作用,重点模拟研究了Cl/S/P/矿物质交互体系对Cd迁移转化的影响.研究结果表明,污泥掺烧过程含Cl、S及P逸出气体以HCl(g)、SO_2(g)及(P_2O_5)_2(g)形式排放.污泥掺烧含有CaO-SiO_2-Al_2O_3体系中,CaO可以抑制S以SO_2(g)释放,而SiO_2及Al_2O_3对SO_2(g)逸出有促进作用,同时CaO及Al_2O_3可以抑制P的挥发.污泥掺烧过程中SiO_2及Al_2O_3对Cd挥发都有一定抑制作用,但CaO及Fe_2O_3对Cd基本无影响;当Cl存在时,Ti O2和SiO_2对Cd吸附作用减弱,并使Al_2O_3吸附剂失效;当S存在时,可导致吸附剂对Cd中毒,而P可导致Al_2O_3吸附剂失效;Cl-S-P耦合体系中,单一矿物质对Cd迁移转化影响主要受Cl和S控制.SiO_2+CaO+Al_2O_3共存体系中,Cl的存在可导致固体吸附剂SiO_2和Al_2O_3失效;S、S+Cl、S+P、S+Cl+P的存在受控元素为S,并且可以抑制Cd的挥发;P、Cl+P的存在对Cd影响受控元素为Cl,可促进Cd挥发.

关键词：污泥掺烧氯（C1）硫（S）磷（P）矿物质镉（Cd）热力学平衡分析

深度脱水污泥焚烧过程中调理剂的热转化行为及其对重金属挥发的影响

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环境科学学报 2016年第7期36卷 2540-2556页

作者：刘敬勇傅杰文党晓娥孙健孙水裕郭家宏王玉洁广东工业大学环境科学与工程学院广州510006 西安建筑科技大学冶金工程学院陕西省黄金与资源重点实验室西安710055

采用化学热力学平衡分析方法,应用污泥实测数据模拟计算了深度脱水后污泥焚烧过程中调理剂的热转化过程及逸出产物,并预测了含Cl调理剂与CaO耦合作用对重金属迁移转化及排放的影响.研究结果表明,污泥添加单一调理剂Al_2(SO_4)_3、Fe_2(S... 详细信息

采用化学热力学平衡分析方法,应用污泥实测数据模拟计算了深度脱水后污泥焚烧过程中调理剂的热转化过程及逸出产物,并预测了含Cl调理剂与CaO耦合作用对重金属迁移转化及排放的影响.研究结果表明,污泥添加单一调理剂Al_2(SO_4)_3、Fe_2(SO_4)_3、FeSO_4、AlCl_3及FeCl_3后,Fe和Al在高温下主要以Al_2O_3(s)和Fe_2O_3(s)存在,主要气态产物是HCl和SO_2.调理剂CaO和FeCl_3共存且含量增加时,焚烧过程中HCl(g)逸出过程变慢,并且Fe_2O_3(s)易于和CaO(s)作用导致Fe_2O_3(s)存在温度区间变窄.污泥未添加调理剂焚烧过程中,重金属Cd、Pb、Cr、Tl、Hg、As易于以Cd(OH)_2(g)、PbO(g)、CrO_2(OH)_2(g)、AsO(g)、Hg(g)、Tl(g)形式挥发,而Cu、Zn、Ni以其氧化物形式存在而难挥发.调理剂FeCl_3及CaO添加到污泥后,重金属(Cd、Pb、Cu、Zn、Ni、Hg、Tl)的分布受FeCl3的影响大于CaO,导致其形成重金属氯化物而挥发,而Cr和As与CaO作用生成CaCr_2O_4(s)、Ca_3(AsO_4)_2(s)热稳定化学物,抑制了Cr、As的挥发.当脱水污泥与含硫化物掺烧时,重金属(Pb、Cu、Zn、Ni)挥发受到Cl的影响大于S,在低温区间其主要以硫酸盐为主,在中高温区间以氯化物存在,而Hg和Tl不受硫化物影响.

关键词：污泥焚烧调理剂重金属深度脱水热力学平衡分析

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煤燃烧过程中痕量元素铅的反应机理研究

煤燃烧过程中痕量元素铅的反应机理研究

作者：徐杰英华中科技大学

学位级别：硕士

在燃烧源环境污染与防治研究领域中,继二氧化硫、氮氧化物、二氧化碳等众多污染物之后,燃煤过程中有毒痕量元素的排放污染问题已引起世界范围内的广泛关注,有关痕量元素及其化合物的排放控制研究已成为一个新兴而前沿的研究领域。目前... 详细信息

在燃烧源环境污染与防治研究领域中,继二氧化硫、氮氧化物、二氧化碳等众多污染物之后,燃煤过程中有毒痕量元素的排放污染问题已引起世界范围内的广泛关注,有关痕量元素及其化合物的排放控制研究已成为一个新兴而前沿的研究领域。目前有关燃烧中痕量元素的研究主要集中在其富集分布规律、大气中的迁移以及控制技术和取样装置等方面,较少深入到反应机理这个层次上。对煤燃烧过程中痕量元素的动力学机理进行研究,从本质上揭示其与燃烧产物及其它物质组分之间的相互作用规律,可为寻求廉价、实用的有毒痕量元素控制方法奠定理论基础。本文以煤燃烧中的痕量元素铅为研究对象,将热力学平衡分析、量子化学从头计算、动力学模拟等方法结合起来,初步尝试从理论上研究铅在煤燃烧过程中的形态分布、反应动力学机理等,主要内容如下: 采用化学热力学平衡分析方法,借助于F*A*C*T软件,计算分析了400～2000K温度范围内,0.1MPa压力条件下,不同系统在不同烟气氛围中,不同氯浓度时铅的形态分布,并推测了其中可能发生的反应通道。采用量子化学从头算法,在MP2/SDD基组水平上研究了铅的氯化和氧化共7个反应的反应机理。我们优化了反应通道上各驻点,即反应物、过渡态、中间体和产物的几何构型,并得到了主要驻点的等电子密度分布图。然后在同一水平上计算能量,同时进行零点能校正。通过振动频率分析和简振模式分析确定反应的过渡态和中间体,同时计算了反应活化能、反应热效应和熵变等。采用经典过渡态理论计算反应速率常数。在前面研究的基础上,建立Pb/O/H/Cl系统的反应动力学模型,借助于CHEMKIN软件包进行化学反应动力学模拟;比较了动力学模拟结果与热力学平衡分析结果,以验证动力学模拟的可靠性;分析了氯浓度对铅氯化物百分比浓度的影响;分别就PbCl4和PbO百分比浓度进行了敏感性分析。

关键词：煤燃烧痕量元素热力学平衡分析量子化学计算反应动力学模拟