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HFC-134a热催化降解的实验与机理研究

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工程热物理学报 2024年第4期45卷 935-941页

作者：张凯许云婷王天浩戴晓业史琳清华大学能源与动力工程系北京100084 清华大学热科学与动力工程教育部重点实验室北京100084

2021年9月《蒙特利尔议定书》基加利修正案对我国正式生效,我国在未来三十年左右将面临严峻的HFCs淘汰任务,因此实现淘汰HFCs的高效率、低能耗降解至关重要。传统的高温焚烧工艺存在能耗高、成本高的特点,因此本研究关注于制冷剂热催化... 详细信息

2021年9月《蒙特利尔议定书》基加利修正案对我国正式生效,我国在未来三十年左右将面临严峻的HFCs淘汰任务,因此实现淘汰HFCs的高效率、低能耗降解至关重要。传统的高温焚烧工艺存在能耗高、成本高的特点,因此本研究关注于制冷剂热催化降解方法,选取主要的HFCs类制冷剂HFC-134a为研究对象,通过实验手段和量子化学计算方法探究HFCs制冷剂的热催化方案可行性,并分析了催化剂种类、温度和氧气比例等关键因素对制冷剂降解效果的影响。

关键词： HFC-134a 热催化降解热催化剂影响因素分解机理

MoS_2/Bi_2S_3/Ni_3S_4黑暗下热催化降解低密度聚乙烯膜

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精细化工 2017年第6期34卷 682-689,702页

作者：王群罗学刚李科吴锫西南科技大学材料科学与工程学院四川绵阳621010 西南科技大学生物质材料教育部工程研究中心四川绵阳601010

以硫代乙酰胺、硝酸铋、硝酸镍、钼酸铵为主要原料,采用回流法合成了热敏催化剂MoS_2/Bi_2S_3/Ni_3S_4,将其与低密度聚乙烯(LDPE)熔融共混制得复合薄膜,并置于黑暗烘箱中热催化降解。通过SEM、EDS、AFM、TG、GPC、FTIR及力学性能测试,... 详细信息

以硫代乙酰胺、硝酸铋、硝酸镍、钼酸铵为主要原料,采用回流法合成了热敏催化剂MoS_2/Bi_2S_3/Ni_3S_4,将其与低密度聚乙烯(LDPE)熔融共混制得复合薄膜,并置于黑暗烘箱中热催化降解。通过SEM、EDS、AFM、TG、GPC、FTIR及力学性能测试,对热敏催化剂的结构和复合薄膜的热降解性能进行了考察。结果表明:纯聚乙烯薄膜在黑暗条件、55℃下热降解60 d后,热分解温度仅降低2.3℃,相对分子质量减小了17 451;而复合薄膜的降解效果明显优于纯聚乙烯薄膜,添加质量分数4%热敏催化剂的复合薄膜的热分解温度下降了20.5℃,相对分子质量减小了92 408,断裂伸长保留率低于5%,拉伸强度保留率低于20%,表面粗糙度明显增加且周围出现了不同程度的褶皱与鳞片状结构,甚至于剥落现象。此外,添加热敏催化剂的聚乙烯膜在降解过程中会出现大量的活性基团(·OH和HOO·等),可使聚乙烯发生链段降解,从而导致其分解温度降低。

关键词：复合硫化物热催化降解聚乙烯橡塑助剂

MoS_2/Ni_3Bi_2S_2低温刺激下热催化降解亚甲基蓝的研究

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现代化工 2016年第12期36卷 101-105页

作者：王群罗学刚吴锫李科西南科技大学材料科学与工程学院四川绵阳621010 西南科技大学生物质材料教育部工程研究中心四川绵阳601010

利用水热法合成一种新型热敏剂MoS_2/Ni_3Bi_2S_2,并将其用于低温热催化降解亚甲基蓝。通过X射线荧光光谱(XRF)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见分光光度测定法(UV-Vis)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和热重分析(TG)对... 详细信息

利用水热法合成一种新型热敏剂MoS_2/Ni_3Bi_2S_2,并将其用于低温热催化降解亚甲基蓝。通过X射线荧光光谱(XRF)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见分光光度测定法(UV-Vis)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和热重分析(TG)对样品粉末进行分析。结果表明,MoS_2/Ni_3Bi_2S_2具有优良的热催化性能并使得亚甲基蓝快速被降解。当质量浓度为20 mg/L,40℃下反应2.5 h后溶液去除率高达98.59%。此外,热敏剂还表现出良好的重复使用性能,循环5次后去除率仍高达89.7%。

关键词： MoS_2/Ni_3Bi_2S_2 热催化降解低温刺激亚甲基蓝机理

纳米二氧化钛低温热催化降解聚乙烯薄膜的机理

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高分子材料科学与工程 2015年第3期31卷 76-80页

作者：李科罗学刚王绵戚方伟张思钊西南科技大学材料科学与工程学院生物质材料教育部工程研究中心四川绵阳621010

以纳米二氧化钛(nano-TiO2)为热催化剂,与低密度聚乙烯(LDPE)熔融共混制备出LDPE/TiO2复合薄膜,并置于黑暗烘箱中低温(30~50℃)热老化。利用傅里叶变换红外光谱、热重分析、差示扫描量热法和扫描电子显微镜对复合薄膜的热降解行为进行... 详细信息

以纳米二氧化钛(nano-TiO2)为热催化剂,与低密度聚乙烯(LDPE)熔融共混制备出LDPE/TiO2复合薄膜,并置于黑暗烘箱中低温(30~50℃)热老化。利用傅里叶变换红外光谱、热重分析、差示扫描量热法和扫描电子显微镜对复合薄膜的热降解行为进行了表征。结果表明,纯聚乙烯薄膜和聚乙烯复合薄膜在黑暗低温条件下也会发生热降解,且nano-TiO2填充量越大,温度越高,热降解效果越明显。nano-TiO2填充量为5%的复合薄膜在50℃热老化90 d后,复合薄膜中出现羰基和羧基,聚乙烯分子支链减少且生成了小相对分子质量的物质,复合薄膜的热分解温度T5%从473.5℃降低到433.8℃,结晶度从33.1%升高到35.3%,薄膜表面也变得凹凸不平。

关键词：机理纳米二氧化钛低温热催化降解聚乙烯

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常温激发热催化降解低密度聚乙烯膜

武汉理工大学学报 2014年第4期36卷 48-52页

作者：张思钊罗学刚丁凤林晓艳西南科技大学材料科学与工程学院绵阳621010 西南科技大学生物质材料教育部工程研究中心绵阳621010

以低密度聚乙烯为膜材料基质,添加合成的热敏催化剂,吹膜制得高分子降解膜。在环境热刺激的响应下,用SEM、AFM、GPC和FT-IR对膜进行表征,研究了其热催化降解过程。结果表明,在环境条件下60d后,高分子膜表面确实被热催化反应所破坏,表面... 详细信息

以低密度聚乙烯为膜材料基质,添加合成的热敏催化剂,吹膜制得高分子降解膜。在环境热刺激的响应下,用SEM、AFM、GPC和FT-IR对膜进行表征,研究了其热催化降解过程。结果表明,在环境条件下60d后,高分子膜表面确实被热催化反应所破坏,表面粗糙度分别由处理前的3.4nm与3.7nm变为降解后的78.9nm与81.3nm。与空白组对比,高分子膜的平均分子量出现了显著下降。此外,监测到高分子膜降解过程中化学基团的变化,特别是降解以后出现在1 713cm-1处的羰基吸收峰,并提出相应可能的降解机制。上述试验证据证明了一个颇具潜力的降解途径,通过常温激发来实现高分子膜降解。

关键词：热催化降解低密度聚乙烯膜表面机理

纳米碳复合过渡金属氧化物催化剂的制备及其甲醛催化氧化性能研究

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纳米碳复合过渡金属氧化物催化剂的制备及其甲醛催化氧化性能研究

作者：姜强华南理工大学

学位级别：硕士

空气污染问题作为21世纪人类面临的十大挑战之一,严重恶化我们的生存环境和危害身体健康。甲醛作为一种最为常见的挥发性有机污染物,广泛存在于各类家具装修材料和粘合剂当中,具有缓慢释放,浓度低等特点。长期接触甲醛的人会引发严重的... 详细信息

空气污染问题作为21世纪人类面临的十大挑战之一,严重恶化我们的生存环境和危害身体健康。甲醛作为一种最为常见的挥发性有机污染物,广泛存在于各类家具装修材料和粘合剂当中,具有缓慢释放,浓度低等特点。长期接触甲醛的人会引发严重的呼吸道疾病,导致神经衰弱和血液疾病,如白血病等。本文以开发高效,低成本,低温低能耗的催化剂材料彻底降解甲醛为目标,制备并比较了不同碳载体,负载一种或多种过渡金属氧化物催化剂的低温热氧化降解甲醛性能,取得了良好的结果,主要内容如下:采用CNTs和NCNT分别作为催化剂载体,制备了Mn-Co/CNTs和Mn-Ce/NCNT双金属催化剂。Mn-Co/CNTs其活性组分锰主要以+4价MnO存在,钴主要以CoO形式存在。甲醛催化氧化性能评价发现,Mn含量升高有利于提高催化剂活性,适当增加Co比例也有利于提高催化剂活性,但不宜太高,否则会严重降低催化剂活性。最佳催化剂3Mn-1Co/CNTs在160℃时,对重时空速为3×10 mL·h·g,甲醛浓度为100 ppm的空气,甲醛去除率和CO选择性均达到95%以上。Co更换为Ce后得到的Mn-Ce/NCNT催化剂,活性组分颗粒更小,大约为5 nm左右。该催化剂中锰主要以MnO存在,铈主要以+4价的CeO存在,相比Mn-Co/CNTs催化剂,其催化氧化甲醛性能得到提升。最佳的催化剂3Mn-0.5Ce/NCNT,在120℃时,其甲醛降解效率达到了95%以上,在72h的连续运行中,甲醛去除率和CO的选择性均维持在95%以上,展示了良好的稳定性。采用四种碳材料:石墨(graphite,G),石墨烯(graphene,G),碳纳米管(CNTs)和掺氮碳纳米管(NCNT)在不同浓度的高锰酸钾的浸渍氧化下,制备了不同MnO含量的催化剂材料。通过对这四类不同碳载体的催化剂对重时空速为3×10 mL·h·g,甲醛浓度为100 ppm的空气进行催化氧化评价,结果发现,室温下以石墨烯和掺氮碳纳米管为载体的催化剂有最好的甲醛去除效率;在CO选择性方面,MnO/NCNT较石墨烯有一定的优势。40%MnO/NCNT的催化剂在100℃的反应温度下,显示高的催化氧化活性,在72h的连续反应中甲醛去除率和CO的选择性均维持在95%以上,展示了良好的稳定性,优于上述催化剂材料,具有良好的应用前景。

关键词：甲醛热催化降解过渡金属氧化物纳米碳材料低温氧化

改性莫来石型催化剂制备及对六氯丁二烯降解性能研究

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改性莫来石型催化剂制备及对六氯丁二烯降解性能研究

作者：陶誉铭长春理工大学

学位级别：硕士

六氯丁二烯(HCBD)作为新型的持久性有机污染物,自2015年已经禁止生产和使用,但是仍然有大量的HCBD存在于环境中。研究表明HCBD具有持久性、难降解性、生物蓄积性以及高毒性,对生物体和人类健康产生严重危害,因此HCBD的控制和削减尤为重... 详细信息

六氯丁二烯(HCBD)作为新型的持久性有机污染物,自2015年已经禁止生产和使用,但是仍然有大量的HCBD存在于环境中。研究表明HCBD具有持久性、难降解性、生物蓄积性以及高毒性,对生物体和人类健康产生严重危害,因此HCBD的控制和削减尤为重要。目前由于HCBD的难降解性,传统的物理方法存在成本较高,并且只是对HCBD进行相转移无法彻底去除的缺点,生物方法也存在降解效果差,无法完全氧化,产物毒性增强的缺点,所以处理方法主要集中在化学方法中的热催化降解方向。传统的催化剂都存在高稳定性和高活性二者相矛盾的弊端,因此,寻找一种既具有高稳定性又能兼顾高活性的催化剂具有十分重要的意义。莫来石型催化剂由于其特殊结构,并且在NO、CO等污染物的降解应用中表现出优异性能而引起广泛关注。本文制备莫来石型氧化物以及A位改性莫来石型氧化物,并将其首次应用于持久性有机污染物HCBD的催化降解中,表现出优异的催化性能。通过实验手段探究其降解机理,为莫来石型氧化物在有机污染物催化降解领域的应用提供新思路。首先调查并研究了HCBD在我国经济快速发展区京津冀、长三角和珠三角地区的来源以及分布特征,分析其在环境中的赋存水平。然后采用共沉淀法制备出SmMnO莫来石型催化剂,通过实验表征手段,最终确定最优制备条件,以HCBD为模型污染物,对其进行催化降解活性评价,结果表明,莫来石型氧化物在HCBD的催化降解过程中表现出良好性能。为进一步提高催化性能,对A位进行改性,将La、Gd、Sr元素掺杂进A位来代替Sm,分别制备一系列不同比例的催化剂,并对HCBD进行催化活性评价,结果发现,改性莫来石型催化剂的催化活性提高。之后通过一系列表征手段,探究其催化活性提高的原因,发现其催化活性的提高与表面氧空位以及不同环境的Mn物种相关。选取催化活性最高的催化剂,通过对降解产物以及降解过程的中间物种进行分析,探究了莫来石型氧化物降解HCBD的降解机理,根据结果推测其降解主要是通过先将HCBD降解成低分子的烯烃和烷烃,最后进一步氧化成CO的过程。

关键词：六氯丁二烯持久性有机污染物莫来石型氧化物热催化降解纳米材料