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物理学报 2019年第1期68卷 7-27页

作者：邹双阳 Muhammad Arshad Kamran 杨高岭刘瑞斌石丽洁张用友贾宝华钟海政邹炳锁北京理工大学纳米光子学与超精密光电系统北京市重点实验室北京100081 Centre for Micro-Photonics Faculty of Science Engineering and Technology Swinburne University of Technology Department of Physics College of Science Majmaah University Department of Physics of Complex Systems Faculty of Physics Weizmann Institute of Science

自旋是基本粒子(电子、光子)角动量的内在形式.固体中体现自旋特征的集体电子行为如拓扑绝缘体等是当前凝聚态物理领域关注的焦点,是基态行为.激子作为电子空穴对的激发态且寿命很短,可复合发光,它是否能体现自旋极化主导的行为?对此人... 详细信息

自旋是基本粒子(电子、光子)角动量的内在形式.固体中体现自旋特征的集体电子行为如拓扑绝缘体等是当前凝聚态物理领域关注的焦点,是基态行为.激子作为电子空穴对的激发态且寿命很短,可复合发光,它是否能体现自旋极化主导的行为?对此人们的认识远不如针对基态的电子.激子磁极化子(exciton magnetic polaron, EMP)是由磁性半导体微结构中铁磁自旋耦合态与自由激子相互作用形成的复合元激发,但其研究很有限.本文概述了我们在稀磁半导体微纳米结构中的EMP及其发光动态学光谱、自旋极化激子凝聚态的形成方面取得的一些进展,展望了未来可能在自旋光电子器件、磁控激光、光致磁性等量子技术方面的潜在应用.

关键词：激子激子磁极化子发光光谱玻色子激光

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Fe3+、Mn2+掺杂镉基金属氯化物粉末的光学性质研究

Fe3+、Mn2+掺杂镉基金属氯化物粉末的光学性质研究

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作者：葛帅刚广西大学

学位级别：硕士

在最近几年中,过渡金属离子和稀土元素离子在卤化物类钙钛矿材料中的成功掺杂,掺杂后表现了独特的光学和磁学性质,有可能产生重大的应用,故引起人们热切关注与研究。本文中通过采用铁(III)和锰(II)等金属离子掺杂取代非磁性镉基卤化物... 详细信息

在最近几年中,过渡金属离子和稀土元素离子在卤化物类钙钛矿材料中的成功掺杂,掺杂后表现了独特的光学和磁学性质,有可能产生重大的应用,故引起人们热切关注与研究。本文中通过采用铁(III)和锰(II)等金属离子掺杂取代非磁性镉基卤化物钙钛矿晶体中的B位阳离子,而形成稀磁半导体,同时表现出有趣的发光、磁光和磁学性质。异价金属离子掺杂可以有效地调控半导体材料中多数电荷的载流子转移,提高电导率和迁移率。并且探索利用地球上储量丰富的金属元素,研究其掺杂作用下的光物理和光电性质的贡献对于相关应用尤为重要。本文研究主要围绕过渡金属离子掺杂金属卤化物钙钛矿展开,采用简单的溶剂热化学合成方法去制备相关镉基钙钛矿样品,开展的工作包括有三价铁离子异价掺杂,和二价锰离子等价掺杂。三价铁离子和二价锰离子的d轨道电子数相同,具有相似的物理化学性质,并且Fe相对于Mn更容易聚集形成磁极化子,更容易产生反铁磁耦合。基于这两种离子的特点,本文开展的研究内容与成果如下:1、全无机金属卤化物钙钛矿半导体材料因其优异的光电性能而具有广泛的潜在应用,在研究的这些金属卤化物中,氯化铯镉尚未得到充分研究。我们通过简单的水热法制备了Fe掺杂Cs Cd Cl钙钛矿粉末,发现由掺杂离子形成的激子磁极化子行为,并且形成的Fe-Fe对铁磁耦合对发光起增强作用。为了进一步探究增强发光的内在机制,我们进行了一系列表征,XRD数据表明异价铁离子的引入没有改变主晶格的六方结构,光谱表征表明铁离子掺杂导致能带发生变化,磁表征表明存在Fe–Fe铁磁直接耦合;上转换表明有双光子发射行为。在适当的铁掺杂浓度下产生了光致发光量子产率高达63.22%的强黄光发射,是未掺杂样品的光致发光量子产率的28倍;进而将光致发光增强归因为自陷态激子和铁磁性Fe–Fe对的d–d跃迁的重叠促进能量传递造成。2、上节中激子磁极化子(EMP)对其光致发光的影响已经获得证明,其它体系的延伸应用是否成立需要深入研究。我们再次通过水热法合成了不同比例的Mn掺杂RbCdCl钙钛矿粉末;纯的RbCdCl粉末基本不发光。掺杂适量的二价锰离子后,铁磁Mn–Mn对耦合产生于该结构中,其参与增强了本征自陷激子(STE)的形成,这个自陷态可以在587 nm处产生高效的发光,具有惊人的光致发光量子产率(PLQY),甚至高达147%。拉曼光谱和变温光谱证实存在强的电声子耦合和自陷态;经过一系列新的光学表征后,热致发光(TL)现象证明了浅捕获载流子的存在,这个PL发光增强,是因为在主晶格中的锰离子置换镉离子和铷离子后,使导带下方存在的一些浅捕获载流子可以在光激发后经热激活再次回到局部EMP和STE态。实验结果证明,强电子-声子耦合和磁极化子,可以导致产生长寿命的强晶格载流子束缚态,有可能产生长余辉发光现象。该化合物为新磁性发光材料和显示材料的设计和应用提供了新思路。

关键词：光致发光浅载流子陷阱激子磁极化子热致发光铁掺杂钙钛矿

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Mn2+掺杂CsCdCl3和CsCdBr3金属卤化物的合成及光学性质研究

Mn2+掺杂CsCdCl3和CsCdBr3金属卤化物的合成及光学性质研究

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作者：贾文勇广西大学

学位级别：硕士

金属卤化物钙钛矿ABX是近年来兴起的一类光电功能特性显著的新材料,其自身电子结构独特,也是其物性的主要来源。然而,在金属卤化物钙钛矿光电材料研究中,掺杂也是常用且重要的发光调控手段。通常,掺杂过渡金属离子的光电材料也许会有弱... 详细信息

金属卤化物钙钛矿ABX是近年来兴起的一类光电功能特性显著的新材料,其自身电子结构独特,也是其物性的主要来源。然而,在金属卤化物钙钛矿光电材料研究中,掺杂也是常用且重要的发光调控手段。通常,掺杂过渡金属离子的光电材料也许会有弱磁性且发光也会增强,但关于磁性与发光的关系却少有研究,尤其是对于镉基金属卤化物。因此,本文使用二价Mn离子作为掺杂剂,主要探究发光与磁性的关系。通过简单的化学方法合成了Mn掺杂Cs Cd Cl和Cs Cd Br金属卤化物,不断调节Mn离子的浓度,最终得到稳定发光且光致发光(PL)量子产率(QY)接近100%的金属氯化物Mn:Cs Cd Cl和PLQY为54.42%的金属溴化物Mn:Cs Cd Br。对合成的化合物的结构和发光等性质进行表征和分析,发现发光增强是由于掺杂Mn离子后在化合物中形成了磁耦合Mn对或簇,且发现铁磁耦合Mn对或簇有利于增强发光,而掺杂浓度高时反铁磁耦合Mn对或者簇不利于增强发光。最终的高效稳定发光是磁耦合Mn对的d-d跃迁(T→A)与自陷态激子(STE)协同发射的结果。本论文的研究成果如下:(1)Mn掺杂Cs Cd Cl金属氯化物粉末的合成与发光:按照1 mmol Cs Cl、x mmol Mn Cl和(1-x)mmol Cd Cl的投料比进行实验,采用水热法合成了Mn:Cs Cd Cl化合物。XRD和EDS等表征结果表明成功合成了Mn:Cs Cd Cl;EDS结果显示最强发光的掺杂浓度为2.1%,掺杂后在603nm附近产生很强的PL发射,PLQY高达96.78%,而且材料的稳定性很好。磁学结果表明合成的样品在室温下具有弱铁磁性,磁滞回线证明体系中铁磁与顺磁离子均存在;变温光谱和拉曼光谱证明了其中发光中心的自陷态特征。高效的发光表明体系中自陷态与磁耦合态的能量接近,二者协同增强了发光。使用Mn:Cs Cd Cl粉末制备了性能良好的LED器件。这种材料为未来的发光材料设计提供了一种新思路。(2)Mn掺杂Cs Cd Br金属溴化物粉末的合成与发光:按照1 mmol Cs Br、x mmol Mn Br和(1-x)mmol Cd Br的投料比进行实验,采用机械合成法合成了Mn:Cs Cd Br化合物。XRD和EDS等表征结果表明成功合成了Mn:Cs Cd Br粉末。EDS结果显示最佳的Mn掺杂浓度为2.2%,该浓度处于离子浓度猝灭的临界点;拉曼光谱证实其中存在强电声子耦合。由于Cs Cd Br和Cs Cd Cl的局域空间群是不同的,原子密度和偶极取向完全不同,因此掺杂Mn离子后,它们对磁耦合和磁极化子对发光的贡献是不同的。掺杂后在650 nm附近产生稳定的PL发射,其发光较氯化物明显红移,证明该种结构中锰对的权重比在氯化物更高,或者全成对;其PLQY为54.42%,这可能与锰对间存在反铁磁耦合猝灭效应有关。磁学结果表明合成的样品在室温下具有弱磁性且磁滞回线存在着不同的磁耦合特征,这与发光性质的变化有一定关联。拉曼光谱和变温发光光谱证实其结构中存在自陷态特征。

关键词： Mn2+掺杂金属卤化物钙钛矿激子磁极化子能量转移光致发光

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ZnTe和Co掺杂ZnTe纳米线的制备及纳米光子学性质研究

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作者：刘玉婷北京理工大学

学位级别：硕士

纳米光子学已经成为纳米领域热门的研究方向之一,光子的特性蕴藏潜能和优越性,弥补了电子学的不足。稀磁半导体由于既有半导体特性,又有铁磁性,自旋电子学光学和数据存储中应用广。在超晶格和纳米晶结构中发现激子磁极化子,有独特的性... 详细信息

纳米光子学已经成为纳米领域热门的研究方向之一,光子的特性蕴藏潜能和优越性,弥补了电子学的不足。稀磁半导体由于既有半导体特性,又有铁磁性,自旋电子学光学和数据存储中应用广。在超晶格和纳米晶结构中发现激子磁极化子,有独特的性质。由于自旋电子输运有自身的特点,自旋极化激子传输可以提高稀磁半导体中信息处理的速度和通量。在稀磁半导体纳米结构中,利用激子磁极化子的光学性质,将光子和自旋结合起来,达到信息高效处理的目标。在我组之前的研究中,Arfan同学在Mn和Ni掺杂ZnTe纳米线中,没有发现明显EMP的特性,这些表明过渡金属掺杂ZnTe中,很难有EMP的形成。本文的主要内容:（1）利用化学气相沉积（CVD）方法生长出ZnTe纳米线和ZnTe:Co纳米线,通过SEM,EDS,Raman和XRD测试研究微观结构、元素组成,分析纳米线的生长机制。（2）纳米光子学的微区发光探测手段可以研究宏观材料的微纳米尺度范围内的固体元激发和各种相互作用。通过研究单根纳米线激发功率和温度相关的微区光致发光（PL）光谱表明,在近带边有双峰的存在。用振动磁强计测试证明有铁磁性。发现当激发功率增大时,两个峰都会发生红移和增强,证明晶格和载流子效应存在,影响激子的稳定性和能量;但同时发现第二个发光峰发光强度增强得更快且峰位更稳定,说明第二个发光峰是激子磁极化子（EMP）,此时EMP发光稳定并占主导地位,说明它克服了光生载流子的屏蔽影响,稳定性高,使其发光变得更稳定。这种元激发在研究优化半导体的发光和激射方面有重要意义,有助于实现自旋极化的纳米光子器件。（3）我们试图用锗酸锌宽带隙氧化物替代氧化锌形成稀磁半导体。利用水热法制备掺杂Mn离子的锗酸锌纳米线,研究其生长机制,对形貌和元素组分进行分析,研究退火温度大小对纳米线形貌和发光影响。但是,我们的实验结果并没有证明其存在铁磁耦合离子对,这很可能是因为Mn离子能级与导带或者束缚态距离过远,不能导致Mn离子间形成铁磁耦合。

关键词：稀磁半导体激子磁极化子微区光致发光 ZnTe 锗酸锌

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