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新型热激活延迟荧光材料的合成及其在光电和传感领域的应用研究

新型热激活延迟荧光材料的合成及其在光电和传感领域的应用研究

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作者：余建敏江苏海洋大学

学位级别：硕士

热激活延迟荧光材料(TADF)是继第一代传统有机荧光材料和第二代有机磷光材料之后提出来的第三代有机荧光材料,因其单线态和三线态之间存在较小的能量差(ΔE),形成较小的电子交换能,在室温条件下便可以将三线态的激子通过反向隙间交叉过... 详细信息

热激活延迟荧光材料(TADF)是继第一代传统有机荧光材料和第二代有机磷光材料之后提出来的第三代有机荧光材料,因其单线态和三线态之间存在较小的能量差(ΔE),形成较小的电子交换能,在室温条件下便可以将三线态的激子通过反向隙间交叉过程(RISC)回到单线态,再由单线态通过激子辐射跃迁回基态,从而使得激子达到100%利用率。TADF材料在纯有机分子中实现获取三线态激子用于电致发光,并且通过分子结构设计,解决了S激发态的大辐射速率常数与保证小ΔE之间的矛盾,利用TADF材料作为发射器在过去的几年里进步很快,被认为是下一代有机发光二极管(OLED)技术。近几年,TADF OLED已经实现了高器件性能,可与含有贵金属的有机配合物构建的磷光OLED器件相媲美。尽管大多数TADF材料的研究是关于电致发光的应用,但有许多新颖的具有TADF特性的材料也显示出了在其他领域应用的潜力,如TTA敏化剂,有机紫外光电探测器、荧光探针和机械发光致变色等,然而,关于TADF材料的研究和开发仍然处于初级阶段,因此,尽管TADF的研究得到了迅速的发展但是仍然存在许多探索的可能性。本文第二章设计合成了两种易于合成并可用于溶液处理的对称封装蓝光TADF分子4Cz-SO和43Cz-SO,其中咔唑基团由烷基链引入,探索该材料在有机发光二级管的应用。研究表明,一方面,这两种材料具有优异的耐溶剂性能,可以采用溶液法制备,解决了OLED制备面积小、耗时长、成本高等问题。另一方面,通过咔唑封装的蓝光4Cz-SO和43Cz-SO分子保证了TADF材料的稳定性,同时烷基链的引入使结构高度扭曲,从而导致HOMO和LUMO之间重叠更小,三线态和单线态之间的ΔE更小,RISC过程更快进行,TADF特性得到改善。此外,分子封装设计在促进激子的利用和能量转移的同时,保证了发光层电荷的稳定注入和转移,抑制了浓度猝灭,降低了器件效率的损失,提高了发光效率。与此同时,实验结果表明,合理引入给体可以提高激子利用率,过量的给体可能引起激子猝灭,导致器件效率降低。DSC测试结果表明,4Cz-SO和43Cz-SO均具有较高的玻璃化转变温度(T=198℃),通过理论计算得知这两种材料都较高的三重态能量(T=2.78 e V和2.79e V),保证了单线态和三线态之间较小的能量差以进行RISC过程,具有优异的TADF特性。通过原子力显微镜测试结果证明,这两种材料成膜性能非常好,观察形成均匀的非晶薄膜,是制备完美OLED器件的前提。电致发光性能测试表明,4Cz-SO比43Cz-SO自主体发光性能要好,正是因为适当给体引入的功劳,并同测试了这两种材料作为主体掺杂TADF蓝光客体以此来优化蓝光发光性能的研究,实验结果证明,4Cz-SO作为优化蓝光器件的主体材料性能要比43Cz-SO好得多,两种材料的最大亮度分别为8900和2200 cd/m,其中基于4Cz-SO优化的蓝光器件最大电流效率(CE)和最大外部量子效率(EQE)分别为30.1 cd/A和17.6%,而基于43Cz-SO优化的蓝光器件最大CE和EQE分别为18 cd/A和8.8%,再次验证了以上结论。此外,以4Cz-SO分子深入研究杂化白光OLED的表现,实验结果证明,4Cz-SO作为主体掺杂的白光器件亮度可以达到12000 cd/m,并且最大CE和最大EQE分别为30.6 cd/A和18.1%,比传统材料例如MCP等,有了很大的效率提升。本论文第三章主要研究TADF作为添加剂体对钙钛矿器件性能的影响。我们引入了一种高效的TADF树枝状大分子Cz-4Cz CN作为钙钛矿发射层的功能添加剂。光物理和形态研究表明,Cz-4Cz CN是一种有效的激子回收添加剂,因为它满足以下条件:在极性溶剂中具有良好的溶解性;高能三重能量抑制能量反向传递;非晶态,保证薄膜质量;小ΔE,达到100%的激子利用率。结果表明,优化后的准二维Cs Pb Br:苯乙溴化铵(PEABr)基Pe LEDs器件具有3.0 V的低开启电压和18000 cd m的高亮度。最大电流效率和外量子效率分别为39.0 cd A和10.1%,几乎是无添加剂控制器件的5倍。此外,加入TADF树枝状大分子后,器件的半衰期提高了2倍。我们还设计合成了仅具有相似分子结构但无TADF特征的普通添加剂Cz-4Cz Ph,探索TADF添加剂的机理作用。发现54%的器件效率的提高归因于缺陷钝化,而46%归因于回收的能量。本研究首次证明了自封装的TADF树枝状大分子是一种很有前途的添加剂,可以提高Pe LEDs器件的性能和稳定性。本论文第四章我们研究了TADF材料在荧光传感器方面检测重金属的应用,我们设计并合成了一种荧光探针TPA-SO-OH,该探针以三苯胺硫砜为发光单元,羟基为识别基团。TPA-SO-OH荧光寿命长具有良好

关键词：热激活延迟荧光激子利用率发光二极管激子添加剂荧光传感器

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