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弱耦合N吸附子STM系统图谱解释——激子动力学方法研究

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科学通报 1996年第21期41卷 1935-1937页

作者：黄新堂祁守仁李兴教李永平华中师范大学物理系中国科学技术大学物理系合肥230026

扫描隧道显微镜(STM)系统图谱解释目前还有许多不清楚的地方.这一问题几乎受到所有从事STM理论和应用研究学者们的重视.1992年,Kenkre提出了应用激子动力学方法描述STM系统隧道中电子运动的动力学行为新方案.本文在已有工作的基础上,进... 详细信息

扫描隧道显微镜(STM)系统图谱解释目前还有许多不清楚的地方.这一问题几乎受到所有从事STM理论和应用研究学者们的重视.1992年,Kenkre提出了应用激子动力学方法描述STM系统隧道中电子运动的动力学行为新方案.本文在已有工作的基础上,进一步研究了N吸附子弱耦合,即记忆函数取W_(mn)(t)=2 ((sum from ε∈m)× (sum from μ∈m [Q_μ/g_n]))│l│~2cos[(E~ξ-E_μ)×t]exp[(-at)(1)形式的N吸附子STM系统图谱解释具体公式,并计算了Au(110)2X1,3X1再构表面STM图谱.1 一般关系式的导出N吸附子弱耦合STM系统,电子在各态的几率由广义主方程(GME)描述:dP_m(t)/dt=integral from 0 to t (ds) sum from n [W_mn(t-s))P_n(s)-W_(nm)(t-s)×P_m(s)],m,n=S,M1,...,MN,T,(2)其中P_m(t)表示t时刻电子处于m态的几率,W_(mn)(t)为有热库相互作用时的记忆函数.在引进由于外加偏压存在,电子逃逸基底态和探针态的速率R_s和R_T后。

关键词： N吸附子图谱解释激子动力学扫描隧道显微镜

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表面吸附STM图象的激子动力学方法研究

中国科学技术大学学报 1995年第3期25卷 378-381页

作者：黄新堂王昌燧李永平华中师范大学中国科学技术大学中科院结构分析开放研究实验室

本文借助於激子动力学方法，推证了单吸附ＳＴＭ系统隧道电流和探针位置的直接关系式．该方法比现有的常规方法有更多的优越性．

关键词： STM图象激子动力学表面吸附

光照对CdSe耦合量子点薄膜激子动力学的影响

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光照对CdSe耦合量子点薄膜激子动力学的影响

作者：李博哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

太阳能电池经过半个多世纪的发展，已经进入了具有纳米结构的第三代太阳能电池的研究阶段。量子点太阳能电池因其能够获得超过100%的外部量子产率而引起国际上的广泛关注。但是目前关于量子点太阳能电池主体结构中活性层的光物理过程，... 详细信息

太阳能电池经过半个多世纪的发展，已经进入了具有纳米结构的第三代太阳能电池的研究阶段。量子点太阳能电池因其能够获得超过100%的外部量子产率而引起国际上的广泛关注。但是目前关于量子点太阳能电池主体结构中活性层的光物理过程，特别是光照对耦合量子点薄膜中超快激子动力学过程的影响的实验研究较少。事实上，研究光辐射条件下激子拆分、界面俘获、激子湮灭、电荷转移、以及空间电荷分布等问题对于提高实际工作的太阳能电池的效率有重要意义。本文以CdSe多层耦合量子点薄膜为研究对象，研究了长时间的光照对上述激子动力学过程的影响，旨在为提高太阳能电池的光电转换效率提供理论和实验依据。相应的工作如下：首先，制备了单一尺寸和两种不同尺寸混合的CdSe耦合量子点薄膜，并对制成的量子点薄膜样品进行了吸收光谱和荧光光谱的表征，通过和量子点溶液光谱的对比，确认了成膜后量子点的尺寸及其分布的变化规律。其次，研究了光照对单尺寸CdSe耦合量子点薄膜中激子动力学影响。用皮秒激光长时间照射量子点薄膜样品，监测其荧光光谱，得到了样品在长时间光照下光谱变化的规律，即随着光照时间的延长，光谱逐渐发生蓝移，同时光强增大，直到趋于稳定。然而在溶液中则没有光谱蓝移和光强增大的现象。为了能够清楚地认识耦合量子点薄膜光谱发生变化的机制，我们对CdSe耦合量子点薄膜的荧光动力学进行了全局拟合的分析，得出了激子演化过程中三个明显不同的弛豫时间尺度，并具有不同的中心波长。最终我们将CdSe耦合量子点薄膜在光照下荧光特性发生变化的现象解释为：由于表面俘获带来的空间电荷积累，表面俘获被抑制，导致了量子点的光强增大效应;量子点的光氧化导致有效粒径减小，带隙增宽，光谱蓝移，同时光氧化也起到了屏蔽表面缺陷的作用;带电激子的产生使量子点三个荧光寿命组分具有不同的荧光中心波长。再次，研究了光照对双尺寸CdSe耦合量子点薄膜中激子动力学过程的影响。通过将薄膜和溶液的荧光光谱进行对比，以及对单一粒径和两种粒径混合的量子点薄膜的荧光寿命的分析，得出了在两种不同粒径混合的耦合量子点薄膜中发生了F rster共振能量转移的结论，并确认了量子点间电荷转移过程。通过对长时间光照前后的双尺寸量子点薄膜能量转移效率的对比，得出了在长时间光照下，由于空间电荷积累，能量转移效率降低的结论。

关键词： CdSe 量子点薄膜激子动力学光照

有机-无机杂化金属卤化物发光材料的合成及其激子动力学

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有机-无机杂化金属卤化物发光材料的合成及其激子动力学

作者：丁志玲山东大学

学位级别：硕士

近年来,低维有机-无机杂化金属卤化物材料由于其低温溶液加工性、能带结构可调性以及优异的光电性质等特点被广泛应用于太阳能电池、发光二极管、光电探测器、光催化等领域,成为炙手可热的明星材料之一。其中,经过几千年的变革,照明领... 详细信息

近年来,低维有机-无机杂化金属卤化物材料由于其低温溶液加工性、能带结构可调性以及优异的光电性质等特点被广泛应用于太阳能电池、发光二极管、光电探测器、光催化等领域,成为炙手可热的明星材料之一。其中,经过几千年的变革,照明领域已经发展到如今的发光二极管(LEDs)技术。然而,目前白光LEDs主要是利用“蓝光技术”与荧光粉配合形成白光或者使用多种单色光混合形成白光。一方面,大量的蓝光会对人眼的视网膜造成伤害;另一方面,组成白光的不同荧光粉由于寿命的不同会出现光谱不稳定的问题,严重影响白光LEDs在实际应用中的使用寿命。因此,迫切需要一种性能优异的单一组分白光材料来解决这一问题。基于此,本文的第一部分工作报道了一系列低维有机-无机杂化铅基卤化物单晶材料:具有二维(2D)结构的(BAPP)(PbX4)2和具有零维(0D)结构的(BAPP)PbX6(BAPP=1,4-双(3-氨丙基)哌嗪;X=Cl,Br)。这些单晶材料均能够展现出白光发射,尤其是零维(0D)结构的(BAPP)PbCl6,其具有最高的白光量子产率(11.72%)。我们通过一系列表征阐明了这些白光材料的白光量子产率与晶体结构维度以及卤素种类有关。此外,我们还以二维(2D)结构的(BAPP)(PbCl4)2单晶为例,采用飞秒瞬态吸收光谱进一步探索了其超快光物理过程,为单一组分白光材料的开发提供了新的方案。虽然我们合成的一系列铅基卤化物材料具备白光性质,但其白光效率并不理想。为了获得更优异的白光性能,我们采用常用的发光金属元素镉元素替代铅元素的策略实现这一目标;同时,考虑到铅元素和镉元素在实际应用中都不可避免地会引发毒性问题,对人体和生态环境造成不可逆的损害,我们进一步尝试用镉的同族元素锌元素进行替代,以期材料能够在保证白光效率的同时又能够解决毒性问题,从而可以实现这一系列单晶材料在实际生活中的应用。因此,本文第二部分的工作合成了四种低维有机-无机杂化非铅金属卤化物单晶(BAPP)(CdC13)4(H2O)2,(BAPP)(CdBr4)2 和(BAPP)(ZnX4)2(BAPP=1,4-双(3-氨丙基)哌嗪;X=Cl,Br)。这些材料除了展现出比铅基材料更好的白光性能外,还表现出绿色长余辉现象。有趣的是,氯化物的余辉发射寿命明显长于溴化物的,我们将其归因于卤素的重原子效应。我们结合瞬态发射光谱、变温荧光光谱以及飞秒瞬态吸收光谱详细研究了该体系单晶的详细的光物理过程。我们还进一步将长余辉氯化物单晶(BAPP)(CdC13)4(H2O)2制成二维码图片以展示其信息储存和双重防伪应用,为长余辉有机-无机杂化金属卤化物单晶材料的实际应用指明了方向。

关键词：低维金属卤化物宽谱带发射发光机理激子动力学瞬态光谱

卤化铅钙钛矿量子点中的超快时间分辨激子动力学研究

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卤化铅钙钛矿量子点中的超快时间分辨激子动力学研究

作者：韦可国防科学技术大学

学位级别：硕士

近几年来卤化铅钙钛矿材料由于具有宽光谱响应,吸收系数高,载流子扩散长度长和双极性输运等特点,在光伏,光电和光通信等领域具有很好的应用前景。卤化铅钙钛矿太阳能电池从2009年首次被提出,到2016年的短短7年时间内,其光电转换效率已达... 详细信息

近几年来卤化铅钙钛矿材料由于具有宽光谱响应,吸收系数高,载流子扩散长度长和双极性输运等特点,在光伏,光电和光通信等领域具有很好的应用前景。卤化铅钙钛矿太阳能电池从2009年首次被提出,到2016年的短短7年时间内,其光电转换效率已达到22%,目前已能跟多晶硅太阳能电池相媲美。发展极其迅猛的钙钛矿光电器件,迫切需要大量的基础研究来做为理论支撑。而目前在钙钛矿材料的本征特性,特别是在光生载流子和激子动力学方面的认识比较缺乏。本文针对CsPbBr钙钛矿量子点的激子动力学特性进行实验研究。分析了钙钛矿量子点中热载流子产生初期的超快冷却过程,发现了钙钛矿量子点中的辐射复合机制为单激子辐射复合,剖析了CsPbBr的光学带隙随温度的变化机制,发现了CsPbBr量子点非辐射复合机制为激子-激子湮灭,分析了量子点与电子/空穴传输材料中的超快界面电荷转移机理。具体的研究成果总结如下:1.搭建了高灵敏度显微共聚焦荧光测量系统和宽光谱飞秒泵浦探测系统。荧光寿命和飞秒泵浦探测系统的时间分辨率分别为200ps和200fs。并采用这两个系统分别测量了CsPbBr量子点的荧光光谱和瞬态吸收谱。2.讨论了钙钛矿量子点中载流子产生初期的带内弛豫过程,发现在泵浦光激发之后,载流子在100fs之内完成退相干和热化过程,随后在3ps之内通过与晶格相互作用,完成热载流子的冷却过程,由于受到声子瓶颈效应以及探测光二次激发的影响,热载流子的冷却速率随激发功率的增大而减小。3.详细分析了钙钛矿量子点的辐射复合机制随激发功率和温度的变化。发现常温下激子的辐射复合过程为单激子辐射复合,寿命为.3ns。并且CsPbBr量子点光学带隙具有跟普通半导体材料相反的温度依赖性。在温度低于220K时,光学带隙主要受热膨胀机制的影响,随温度线性增长,而在220K80K范围内,由于热膨胀、电-声相互作用和钙钛矿结构相变三者相互作用,光学带隙随温度变化很小。这种光学带隙的温度不敏感特性使得CsPbBr非常适合应用于光电探测领域。4.剖析了钙钛矿量子点中的非辐射复合机制,首次发现了CsPbBr量子点中超快激子-激子湮灭现象。在很低的激发功率下(平均产生激子/量子点),激子的复合过程全程由单激子辐射复合主导;在较高的激发功率下(平均产生>0.25激子/量子点),激子的复合过程分为两个阶段:在激发后00ps内,复合过程由激子-激子湮灭主导;在250ps以后,由于量子点中激子数目减少,复合过程回归到单激子辐射复合。钙钛矿量子点中这种中高功率下的激子-激子湮灭现象,在一定程度影响了材料的荧光寿命、荧光产率以及太阳能电池效率。5.分析了载流子在钙钛矿量子点和传输层界面间的输运机制。制备质量优良的钙钛矿和传输层薄膜异质结,获得电子和空穴在钙钛矿和传输层的界面间的超快电荷转移参数,为钙钛矿太阳能电池的发展提供重要理论和实验依据。

关键词：钙钛矿量子点激子动力学飞秒泵浦探测光致发光

基底厚度对STM图谱影响的激子动力学方法研究

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华中师范大学学报（自然科学版） 1995年第4期29卷 441-444页

作者：黄新堂祁守仁沈国金华中师范大学物理系武汉工学院基础部

应用激子动力学方法，分析讨论了基底厚度对ＳＴＭ图谱的影响，并具体计算模拟了Ａｕ（１１０）基底厚度对ＳＴＭ图谱影响的结果．

关键词：图谱激子动力学扫描遂道显微镜电子显微镜

CdSe半导体量子点薄膜及光伏器件中激子动力学过程的研究

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CdSe半导体量子点薄膜及光伏器件中激子动力学过程的研究

作者：张大勇哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

太阳能作为一种清洁，环保的可再生能源一直以来广泛受到人们的关注。近些年，以各种新型纳米材料的应用和新结构的研发为出发点的新一代（也被称为第三代）高效太阳能电池正在成为研究的热点。与传统的太阳能电池相比，新一代太阳能电... 详细信息

太阳能作为一种清洁，环保的可再生能源一直以来广泛受到人们的关注。近些年，以各种新型纳米材料的应用和新结构的研发为出发点的新一代（也被称为第三代）高效太阳能电池正在成为研究的热点。与传统的太阳能电池相比，新一代太阳能电池不但保持了薄膜太阳能电池的环保、低成本的优势，而且可以显著提高太阳能电池的光电转化效率。本课题针对新一代基于多重激子效应的量子点太阳能电池，探索和研究了CdSe半导体量子点及其光伏器中的激子动力过程。本论文首先研究了CdSe量子点薄膜及其光伏器件的制备工艺，确定了制备薄膜及其光伏器件的实验条件和实验方法，应用提拉法将CdSe胶体量子制备成以玻璃为基底的CdSe量子点薄膜，阐述了实验中采用有机双层膜异质结太阳能电池的结构、基本原理和各种制备材料的性质，详细介绍了利用旋膜法、提拉法、以及真空蒸镀技术制备结构为ITO/PEDOT:PASS/CdSe(QDs)/PCMB/Al的CdSe量子点光伏器件的整个过程。其次，介绍了超快光谱技术及光电特性测试系统。由于本文对CdSe量子点的激子动力学过程的研究是利用飞秒时间分辨瞬态吸收超快光谱技术和皮秒时间分辨荧光超快光谱技术来进行的。因此，对以上两种光谱技术的基本原理和测试方法进行了详细介绍。同时也介绍了CdSe量子点在光伏器件中的激子动力学过程的研究中所用到的光电压谱及瞬态光电流测试技术的基本原理和测试方法。最后，利用相关实验系统，以CdSe胶体量子点、耦合量子点薄膜和量子点光伏器为研究对象，主要研究了孤立量子点及耦合量子点中双激子弛豫、表面俘获等超快激子动力学过程，以及光伏器件中激子拆分动力学过程。测试了CdSe胶体量子点和CdSe量子点薄膜的吸收光谱和荧光光谱，并且对比分析了二者之间存在的差异，得出了与空气接触的CdSe量子点薄膜被激光激发后，其吸收光谱和荧光光谱会发生蓝移的结论。通过对CdSe胶体量子点和CdSe量子点薄膜的时间分辨瞬态吸收光谱和时间分辨荧光光谱的测试数据进行拟合分析，确认了表面俘获作用对激子寿命的影响机理，明确了CdSe量子点中激子从产生到最终复合的动力学机制;同时也对比分析了二者之间存在的差异，得出了成膜后、密堆积在一起的量子点之间存在着较强的耦合相互作用，电荷会在相互耦合的量子点间发生转移结论。并利用光电压谱和瞬态光电流测试技术，研究了所制备CdSe量子点光伏器件的光电流和光电压特性，确认了光伏器件中激子拆分和界面电荷转移的动力学过程。

关键词： CdSe量子点光伏器件激子动力学超快光谱技术光电压特性

激子动力学方法模拟GaAs(110)面恒高模式STM图像

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华中师范大学学报（自然科学版） 2000年第4期34卷 411-413,417页

作者：赵必强马科黄新堂祁守仁华中师范大学物理系武汉430079

应用激子动力学方法通过计算机模拟了GaAs(110)面扫描隧道显微镜（STM）恒高式图谱，并研究了在不同隧道偏压下图谱的变化状况，模拟结果表明，隧道偏压在0．01－0．09V范围，恒高模式STM图像分辨率随隧道偏压的增加而提高，但它们之间... 详细信息

应用激子动力学方法通过计算机模拟了GaAs(110)面扫描隧道显微镜（STM）恒高式图谱，并研究了在不同隧道偏压下图谱的变化状况，模拟结果表明，隧道偏压在0．01－0．09V范围，恒高模式STM图像分辨率随隧道偏压的增加而提高，但它们之间的函数关系较为复杂。

关键词： STM图谱激子动力学计算机模拟

螺旋位错驱动生长ZnO:Sn微观结构及其激子动力学特性

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江苏第二师范学院学报 2015年第6期31卷 6-9页

作者：李康杨伟一戴俊江苏科技大学数理学院江苏镇江212003

利用气相传输法制备了螺旋位错诱导的Zn O:Sn塔状微结构,利用SEM,XRD及EDS对其结构进行了表征.通过测量Zn O:Sn微观结构变温荧光光谱及时间分辨光谱对激子发光的相关过程进行了研究.结果显示Zn O:Sn微观结构的荧光主要源于束缚激子复合... 详细信息

利用气相传输法制备了螺旋位错诱导的Zn O:Sn塔状微结构,利用SEM,XRD及EDS对其结构进行了表征.通过测量Zn O:Sn微观结构变温荧光光谱及时间分辨光谱对激子发光的相关过程进行了研究.结果显示Zn O:Sn微观结构的荧光主要源于束缚激子复合.时间分辨光谱显示Zn O:Sn微观结构具有较短的荧光寿命,说明螺旋位错能够加速激子的复合,从而形成较短寿命的激子荧光.

关键词：螺旋位错 ZnO:Sn 激子动力学