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作者：杨云帆西南科技大学

学位级别：硕士

生物类分子作为生命活动的基石,研究这类复杂体系在凝聚相下的结构和动力学变化是目前生物科学领域的重点和挑战。生物分子被光照射后会产生电子与光波直接的相互作用,通过研究物质与光波之间的相互作用机理,探讨激发态下生物分子的光... 详细信息

生物类分子作为生命活动的基石,研究这类复杂体系在凝聚相下的结构和动力学变化是目前生物科学领域的重点和挑战。生物分子被光照射后会产生电子与光波直接的相互作用,通过研究物质与光波之间的相互作用机理,探讨激发态下生物分子的光谱性质对研究生物分子的结构和性质有重要意义。对于生物类分子体系激发态下光谱性能的理论研究尚局限于小分子体系,对于大分子生物体系,激发态下的光谱理论计算还存在一定的空白。因此针对不同体系的生物分子的激发态光谱性质,还需要开展进一步的理论研究。本论文通过密度泛函理论（Density Functional Theory,DFT）、分子动力学方法（Molecular dynamics,MD）、含时密度泛函理论（Time-Dependent Density Functional Theory,TD-DFT）以及引入相关近似方法进行理论研究。系统的研究了在光波作用下生物类小分子和大分子（多肽）的激发态光谱性质,建立了生物分子体系的光谱理论计算模型。并提出了针对多肽激发态光谱的计算模型,通过采用该模型计算了多肽的激发态光谱。本论文的主要研究内容和结论如下:（1）采用TD-DFT方法计算了组氨酸的激发态光谱,建立生物类小分子激发态光谱的理论计算模型。采用分子动力学方法,模拟华法林单体（生物类小分子）与人血清蛋白的结合过程,获得其不同阶段的稳定结构。利用组氨酸的激发态光谱理论模型计算了华法林不同状态的激发态光谱,研究各状态在激发过程中的跃迁方式和电荷转移过程,探究整个动力学过程下激发态光谱性质。通过对比组氨酸和华法林的激发态光谱计算数据与实验结果,验证了该理论计算模型的可行性和准确性,适用于生物类小分子。华法林与人血清蛋白结合后发生的结构变化改变了其激发态光谱性质,结合后华法林分子的紫外-可见吸收和荧光发射均产生了增益现象,通过分子前线轨道理论和电子-空穴转移分析研究华法林分子结合前后的激发态跃迁方式和电荷转移过程,得出了产生增益的原因为电荷转移形成的更多的空穴分布。（2）在传统TD-DFT方法的基础上,引入了Tamm-Dancoff Approximation（TDA）模型来简化激发态计算过程,建立了多肽类物质（十肽以下）的紫外-可见吸收光谱和荧光光谱的理论计算模型,并采用该模型计算了两种多肽的紫外-可见吸收光谱和荧光光谱。结果表明,通过该模型计算得到的激发态光谱与实验结果吻合较好,误差小于10nm,误差百分比均小于3%。（3）采用扩展紧密结合方法（Extended tight-binding quantum chemistry methods,x TB）和简化含时密度泛函理论（simplified time-dependent density functional theory approach,s TD-DFT）,提出一种用于计算大体系生物多肽（十肽以上）的激发态光谱的理论模型。多肽由于结构复杂且分子量较大,在光波作用下,电子跃迁能级过多,会造成多肽的紫外-可见吸收光谱过于复杂,吸收峰较多且不易进行分析指认。多肽中含有内源荧光物质,可通过理论模型计算多肽的荧光光谱对其精细结构进行表征,描述多肽的相关性质。其计算结果与实验吻合度较高,验证了该模型的准确性和可行性（误差为2 nm,误差百分比小于1.5%）,为生物大分子激发态光谱的研究提供了一种有效可靠的方法。综上,本文利用DFT和TD-DFT以及相关近似方法,针对从小到大的三种生物分子体系,开展了激发过程和光谱性质的理论研究。为进一步完善针对生物体系光谱性质的理论研究提供了一些实用的计算模型方法和解析思路。

关键词：生物分子体系激发态光谱理论研究量子化学计算方法

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铯原子激发态光谱及量子相干研究

铯原子激发态光谱及量子相干研究

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作者：杨保东山西大学

学位级别：硕士

精密光谱的研究一直是物理学中重要的研究领域,这方面的研究进展直接推动了原子分子物理、激光物理、光电子等学科的发展,对于量子频标等具有重要意义。不断提高光谱的分辨率,是激光光谱学中一个永恒的主题。然而,对于室温下气室中的原... 详细信息

精密光谱的研究一直是物理学中重要的研究领域,这方面的研究进展直接推动了原子分子物理、激光物理、光电子等学科的发展,对于量子频标等具有重要意义。不断提高光谱的分辨率,是激光光谱学中一个永恒的主题。然而,对于室温下气室中的原子,由于存在多普勒展宽而限制了光谱的精度。尽管已经发展了许多种消除多普勒展宽的方法,如饱和吸收光谱、偏振光谱、双光子光谱等。但对光谱的研究主要集中在基态与激发态之间的跃迁线,而对于激发态与激发态之间的跃迁研究的相对较少。近年来,基于激发态之间无多普勒展宽的光谱优点,逐渐将其用于激光器稳频、超精细能级间隔、精细结构常数的测量,以及宇称守恒等方面的研究工作。激发态之间的光谱通常采用光学双共振OODR(Optical-Optical Double Resonance)技术获得,然而,OODR技术对于某些体系得到的光谱信噪比较低。为了弥补OODR的不足,人们发展了光学双共振光抽运技术DROP(Double Resonance Optical Pumping)。与OODR技术相比,这种方法是通过探测原子基态布居数来获得激发态之间的光谱,因此具有高信噪比的优点。另外,在阶梯型三能级系统中,由于同时存在量子相干效应,从而使得DROP谱线更窄,可提高光谱的精度。本论文中对以下几个方面作了研究: (1)基于光学双共振(OODR)技术对处于室温下铯原子气室中6P-8S激发态跃迁的超精细光谱进行了研究。在特定的实验条件下,观察到其超精细光谱中由于多普勒效应而造成的一些谱线结构,采用速度选择模型,作了仔细的分析说明。然而这些谱线结构,在同类型的铷原子实验中不易观察到。 (2)光学双共振光抽运(DROP)技术相对于OODR技术而言,大大改善了铯原子激发态6P-8S跃迁的超精细光谱的信噪比。在此基础上,我们利用激发态6P(F′=5)-8S(F″=4)的跃迁线对794.6nm的光栅外腔半导体激光器进行了无直接频率调制的激光稳频。激光器频率被锁定之后,在平均时间100s时,其阿仑方差平方根为4.1×10较自由运转时,794.6nm激光器的频率稳定度有了显著的改善。 (3)在阶梯型三能级系统6S(F=4)-6P(F′=5)-8S(F″=4)中,不仅有DROP效应对超精细谱线有贡献,而且也包含了EIT效应的贡献,我们对此在理论和实验上作了研究。 (4)基于铯原子磁光阱,对冷原子6P(F′=5)到8S(F″=4)的缀饰态光谱进行了实验观察,并基于阶梯型能级系统6S(F=4)-6P(F′=5)-8S(F″=4)中的DROP效应和EIT效应,对794.6nm探测光抑制冷原子装载的机理作了分析。

关键词：激发态光谱光学双共振(OODR) 光学双共振光抽运(DROP) 电磁感应透明(EIT) 激光稳频 Dressed态光谱

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铯原子和铷原子的激发态光谱及其在精密测量和激光稳频中的应用

铯原子和铷原子的激发态光谱及其在精密测量和激光稳频中的应用

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作者：刘慧丰山西大学

学位级别：硕士

光谱学是研究光与物质相互作用的科学,而原子激发态光谱,消除了谱线多普勒展宽,分辨率极高,在基础研究和实际应用中有极重要的价值,能够用于激光稳频、探测里德堡原子能级结构、非线性光学、激发态超精细能级结构分裂测量以及光学滤波... 详细信息

光谱学是研究光与物质相互作用的科学,而原子激发态光谱,消除了谱线多普勒展宽,分辨率极高,在基础研究和实际应用中有极重要的价值,能够用于激光稳频、探测里德堡原子能级结构、非线性光学、激发态超精细能级结构分裂测量以及光学滤波等等。电磁感应透明(EIT)是一种在耦合光的作用下,原子介质对共振探测光不再吸收的量子干涉现象。阶梯型能级系统中的EIT光谱具有线宽窄、信噪比高、背景平坦的优点,不仅可用于测量激发态超精细结构分裂,而且可用于激光稳频。然而,在激光稳频时,EIT需要对激光器进行频率调制,而另一种光谱方法—双光子偏振光谱(TPPS),整个系统中无需频率调制,改善了运转于激发态跃迁之间的激光器的频率稳定度。基于阶梯型能级系统,本文研究了铯原子和铷原子激发态光谱以及在超精细结构分裂测量和激光器稳频方面的应用,主要完成的工作有以下几个方面：1)为了获得信噪比高的电磁感应透明(EIT)谱线,基于铯原子6S1/2-6P1/2-8S1/2阶梯型能级系统,研究信噪比与扫描方式、光束传播方向、耦合光功率的关系,以此为依据选择合适的参数获得了具有背景平坦、信噪比高的阶梯型能级系统中的EIT谱线。2)在获得高信噪比EIT谱线的基础上,采用光纤波导位相电光调制器(EOM)结合共焦F-P腔频谱分析的方法,测量的铯原子8Sv2能级间隔为(876.32±0.50)MHz,计算磁偶极结构常数A=(219.08±0.12)MHz,并分析了系统误差的主要来源。3)研究了铷原子5S1/2-5P3/2-4D5/2阶梯型能级系统中的双光子偏振光谱。与其他跃迁相比,循环跃迁的信噪比最好,同时研究了双光子偏振光谱循环跃迁线信号强度随泵浦光强的变化情况,在鉴频能力最强时对1529nm光纤通信波段激光器稳频,τ=100秒时阿仑方差最小,为σy(τ)=1.3×10-11,显著改善了激光频率的稳定度。

关键词：激发态光谱电磁感应透明(EIT) 双光子偏振光谱(TPPS) 超精细能级间隔测量激光稳频

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HCB和HCB^-的激发态光谱与态-态转化的理论研究

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物理化学学报 1994年第5期10卷 387-390页

作者：曹泽星田安民鄢国森湖南师范大学化学系长沙410081 四川大学化学系成都610064

The low-lying singlet and triplet states of HCB and HBC, and doublet states of HCB- and HBC- are examined using ab initio molecular orbital theory at the HF/TZP, FOCI/MCSCF level. For the neutral molecules, several new low-lying electroinc states are found, and the linear triplet structures are found to have the lowest energy. For the anions, the 2 ∑+ states are lower in energy than the 2Π states. For HCB, the 3Π state is 15.38kcal·mol-1 more stable than the 3∑- state, and for HBC the 3Π is 2.51kcal·mol-1 below the 3∑- state at the first order configuration interaction (FOCI) level. The barriers of the conversion of HBC(3Π) to HCB(3Π), HBC(1△(1A1)) to HCB(1A’C3) and HBC(1△(1A2)) to HCB(1A"C3) are 23.21, 12.97 and 21.09kcal·mol-1,respectively. The activation energies of the conversion of HBC-(2∑+) to HCB(2∑+) and HCB-(2Π) to HBC-(2Π) are 18.13 and 25.88kcal·mol-1, respectively. A symmetry breaking phenomenon is observed in several states. The harmonic vibrational frequencies of the neutral molecules and the anions are also reported to provide information for the possible experimental observation of these species.

关键词： HCB 激发态光谱有机硼化合物

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U(Ⅳ)水合物吸收光谱相对论量子化学计算

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原子能科学技术 2023年第5期57卷 888-897页

作者：兰友世杨素亮柳倩杨雅婷朱礼洋田国新中国原子能科学研究院北京102413

电子能级光谱解析是研究锕系元素离子价电子构型和配位行为的重要手段。与电子能级相关的激发态能级计算可以更直观地关联锕系元素电子跃迁行为和光谱特性。然而锕系元素离子的5f和6d轨道价电子相对论效应很复杂,用现有的计算方法对该... 详细信息

电子能级光谱解析是研究锕系元素离子价电子构型和配位行为的重要手段。与电子能级相关的激发态能级计算可以更直观地关联锕系元素电子跃迁行为和光谱特性。然而锕系元素离子的5f和6d轨道价电子相对论效应很复杂,用现有的计算方法对该体系电子结构进行精确描述还存在挑战。本文采用已有的11种量子化学方法计算了水合U(Ⅳ)离子的吸收光谱,并与实验测定的U(ClO4)4在1 mol/L HClO4水溶液中的吸收光谱进行了比较和分析,在此基础上系统评估了相应的电子相关作用模型和相对论效应处理方法。结果表明,采用CASSCF+NEVPT2计算方法,结合DKH2+SOC相对论效应矫正方法可很好地描述U(Ⅳ)水合离子的价电子组态特性。在进行5f2电子组态的理论光谱项分析后发现,计算获得的90个激发态和1个基态可准确对应到13个理论光谱支项的91个微观状态上,激发态的自旋多重度与光谱的多重度完全吻合,验证了计算方法的可靠性,同时说明可通过吸收光谱的量子化学计算实现对锕系元素离子价电子微观状态的能级指认。

关键词：锕系配合物标量相对论效应旋轨耦合效应激发态光谱

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