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溶解态黑碳的来源、理化性质及环境效应

生态毒理学报 2023年第4期18卷 148-161页

作者：李亚玲罗天烈陈贤王柳瑾杨敏慧周成智刘国地质灾害防治与地质环境保护国家重点实验室(成都理工大学) 成都610059 国家环境保护水土污染协同控制与联合修复国家重点实验室(成都理工大学) 成都610059 青岛农业大学资源与环境学院青岛266109

黑碳是生物质与化石燃料不完全燃烧的产物,在环境介质中广泛存在,因其具有吸附、固碳、氧化还原等物理化学作用而备受关注。溶解态黑碳平均分子量约为1~10 kDa,O/C值约为0.5~0.8,含有丰富的芳香微域结构和极性基团。溶解态黑碳可作为环... 详细信息

黑碳是生物质与化石燃料不完全燃烧的产物,在环境介质中广泛存在,因其具有吸附、固碳、氧化还原等物理化学作用而备受关注。溶解态黑碳平均分子量约为1~10 kDa,O/C值约为0.5~0.8,含有丰富的芳香微域结构和极性基团。溶解态黑碳可作为环境污染物的重要吸附载体,影响污染物在环境中的分配传输和生物利用度。因其结构中含有大量酚类、醌类等基团,溶解态黑碳可作为电子传递载体或反应物参与污染物的氧化还原过程。此外,溶解态黑碳具有光化学活性,其产生·OH、^(1)O_(2)和3 DBC*的表观量子产率分别约为(6~14)×10^(-5),(3.4~5.5)×10^(-2)和(4~7.5)×10^(-2),可通过光敏化作用影响有机污染物的光化学转化。本文基于大量文献调研,较系统地回顾梳理了有关溶解态黑碳的来源与赋存、理化性质和环境效应等方面的研究进展,并对未来研究做出评论和展望,旨在促进考虑溶解态黑碳影响污染物转化规律的相关研究。

关键词：溶解态黑碳光化学活性吸附电子转移光敏化作用

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溶解态黑碳的特征分析及其与重金属汞的相互作用研究

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溶解态黑碳的特征分析及其与重金属汞的相互作用研究

作者：赵振宇南开大学

学位级别：硕士

近年来,随着全球森林大火的频发和人为制备生物炭的广泛施用,大量溶解态黑碳(DBC)被释放到土壤、水体等环境介质中,构成天然有机质的重要组成部分。DBC是黑碳或生物炭中可溶于水的部分,作为一种特殊的天然有机质,其对污染物环境转化的... 详细信息

近年来,随着全球森林大火的频发和人为制备生物炭的广泛施用,大量溶解态黑碳(DBC)被释放到土壤、水体等环境介质中,构成天然有机质的重要组成部分。DBC是黑碳或生物炭中可溶于水的部分,作为一种特殊的天然有机质,其对污染物环境转化的影响引起广泛的关注。汞是一种普遍存在的高毒性重金属元素,作为唯一的全球性重金属污染物,其可对生态环境和人体健康产生严重危害,特别是其中的甲基汞形态威胁最大。以往的研究表明,天然有机质在汞的环境转化过程中发挥关键作用。DBC独特的组成和结构特征,可能导致其与汞存在较强的相互作用,进而影响汞的环境转化过程。然而,目前鲜有关于DBC与汞相互作用的研究,DBC对汞的环境转化过程,特别是微生物汞甲基化过程的影响尚未可知,亟待开展详细研究。本研究以明确DBC的化学组成和结构特征并阐明DBC与汞的相互作用及其对微生物汞甲基化过程的影响为目标,选取了代表性的毛白杨、白桦、稻壳、水稻秸秆、竹子五种植物材料进行DBC的制备,设计了不同的升温模式和制备温度,以期全面地模拟森林大火和生物炭施用所产生的DBC。结合三维荧光光谱、紫外-可见吸收光谱、傅里叶变换离子回旋共振质谱等分析方法详细表征了DBC的结构特征,通过荧光猝灭滴定实验和微生物汞甲基化实验探究了DBC与汞的相互作用及其对微生物汞甲基化的影响。本研究发现:(1)相比传统生物炭,通过快速升温模拟森林大火产生的黑碳提取得到的DBC结构更为复杂,具有更强的芳香性、更大的分子量和更复杂的化学组成。黑碳或生物炭的制备温度对提取得到的DBC结构特征影响显著,不同DBC的芳香性:600°C DBC>400°C DBC>800°C DBC;(2)DBC能够与汞发生较强的配位络合作用,提高汞的生物可利用性,促进厌氧菌的汞甲基化效率,而且DBC与汞的化学结合及其对厌氧菌汞甲基化的促进效果与DBC的芳香性高度相关。本研究的发现有助于充分认识DBC的结构特征及其与汞的相互作用,进而正确理解自然环境中DBC作用下汞的形态转化过程,并为准确预判汞污染导致的环境风险和开发有效的汞污染防治方法提供依据和支持。

关键词：溶解态黑碳结构特征汞污染相互作用环境转化

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溶解态黑碳光化学活性预测模型研究

溶解态黑碳光化学活性预测模型研究

作者：杜紫嫣南京大学

学位级别：硕士

溶解态黑碳是黑碳中可溶于水、具有高度迁移转化活性的组分,是溶解性有机质库的重要组分,也是黑碳地球化学循环过程中的关键形态。光降解是溶解态黑碳的主要降解途径。但目前关于溶解态黑碳的光学性质和光化学活性的研究较为有限。研究... 详细信息

溶解态黑碳是黑碳中可溶于水、具有高度迁移转化活性的组分,是溶解性有机质库的重要组分,也是黑碳地球化学循环过程中的关键形态。光降解是溶解态黑碳的主要降解途径。但目前关于溶解态黑碳的光学性质和光化学活性的研究较为有限。研究溶解态黑碳的结构特性和光化学行为,并与溶解性有机质其它组分进行系统比较,对了解溶解态黑碳在天然水体光化学中的作用有着重要的意义。本研究从C3和C4植物制备的黑碳中提取了溶解态黑碳,并测定分析了其元素组成和结构特征。以标准腐殖质作为参照,采用紫外可见光光谱、荧光光谱与核磁共振氢谱表征手段建立了溶解态黑碳和标准腐殖质表征集。在模拟太阳光照下,测定了溶解态黑碳和标准腐殖质的单线态氧量子产率,建立了光谱参数对单线态氧量子产率的预测模型,并在此基础上探讨了有机质分子结构特性与其光化学活性之间的定量构效关系。主要研究结论如下:(1)溶解态黑碳很容易从块体黑碳中释放。相比原始块体黑碳,溶解态黑碳的分子极性及含氧官能团含量明显较高,而芳香性较低。同时,分子中的微晶结构尺寸减小,石墨化程度下降。溶解态黑碳的特征分子结构为富含羧基的小尺寸石墨微区。(2)溶解态黑碳具有与标准腐殖质相似特征的吸收光谱,但其光谱参数E2/E3、S275-295及SR值显著高于腐殖质,溶解性木质素和类蛋白质荧光组分的含量更高,含有更多的芳香质子,表现出较低的平均相对分子质量和较高的芳香性。利用表征参数可以很好地区别开溶解态黑碳与标准腐殖质。(3)在模拟太阳光照下,溶解态黑碳单线态氧量子产率为3.46%～6.13%,显著高于标准腐殖质的1.26%～3.57%,表明溶解态黑碳是溶解性有机质库中光化学活性更高的组分。(4)光谱参数E2/E3及S275-295是溶解态黑碳和标准腐殖质的单线态氧量子产率的较佳定量预测指标,表明二者的光化学活性具有相似的结构基础。电荷转移模型可以很好地解释有机质分子的光谱参数与光化学活性之间的联系。平均相对分子质量大小以及结构中芳香酮/醌类含量高低是影响有机质单线态氧量子产率的因素。溶解态黑碳的相对分子质量较低而芳香性较高,因此具有更高的光化学活性。

关键词：溶解态黑碳腐殖质结构参数单线态氧量子产率电荷转移模型

海南东寨港流域土壤-溪流连续体溶解态黑碳分子特征及其界面转化机制

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生态环境学报 2023年第1期32卷 139-149页

作者：王全超吉恒宽李思敏李财生侯正伟邓万刚吴治澎王登峰海南大学热带作物学院海南海口570228 中国热带农业科学院热带作物品种资源研究所海南海口571101

研究不同土地利用背景下土壤-溪流连续体溶解态黑碳(DBC)分子特征及其界面转化规律对调控溪流温室气体排放具有重要的指导意义。以海南东寨港3个典型热带流域为研究区,对流域内3种土地利用类型(农田、林地、湿地)的土壤、溪流进行监测,... 详细信息

研究不同土地利用背景下土壤-溪流连续体溶解态黑碳(DBC)分子特征及其界面转化规律对调控溪流温室气体排放具有重要的指导意义。以海南东寨港3个典型热带流域为研究区,对流域内3种土地利用类型(农田、林地、湿地)的土壤、溪流进行监测,通过超滤技术、苯多羧酸法与傅里叶变换离子回旋共振质谱技术(FT-ICR-MS)对DBC粒径分布、结构组成进行表征,进一步揭示不同土地利用背景下土壤-溪流界面中DBC转化机制。结果表明,从土壤到溪流环境DBC质量浓度逐渐变小;土壤DBC平均质量浓度、DBC/DOC比值大小顺序为湿地>农田>林地,而在溪流中湿地最低,分别为0.14 mg·L^(-1)、6.61%;林地、农田、湿地的土壤DBC分别主要分布在>10 kDa、林地>湿地,而林地、农田、湿地水土界面中具有最大损失率的DBC组分分别为>0.2μm、1—10 kDa、<1 kDa,而农田溪流中B3CAs、B4CAs和B5CAs平均损失率显著高于地类溪流。土壤-溪流界面的DBC转化主要受分子特征的影响,其次为界面环境理化性质与微生物组成,流域内不同土地利用方式通过改变土壤-溪流界面输入性DBC结构组成与界面环境因子共同影响DBC的界面转化过程。

关键词：溶解态黑碳土地利用土壤-溪流连续体结构组成界面转化

武汉市大气干湿沉降中溶解态黑碳的季节分布特征

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地球化学 2021年第1期50卷 46-55页

作者：白冰冰洪军李思思刘佳郭孟如黄颖孔少飞中国地质大学(武汉)环境学院湖北武汉430074

本研究采集了武汉市城区2018年3月至2019年2月的大气总沉降及湿沉降样品,使用苯多羧酸法测定溶解态黑碳含量,并结合气象条件分析溶解态黑碳沉降通量季节变化特征及其影响因素。结果表明,总沉降中溶解态黑碳月浓度范围为0.12~0.83 mg/L,... 详细信息

本研究采集了武汉市城区2018年3月至2019年2月的大气总沉降及湿沉降样品,使用苯多羧酸法测定溶解态黑碳含量,并结合气象条件分析溶解态黑碳沉降通量季节变化特征及其影响因素。结果表明,总沉降中溶解态黑碳月浓度范围为0.12~0.83 mg/L,均值为0.40 mg/L,湿沉降溶解态黑碳浓度范围为0.04~0.18 mg/L,均值为0.10 mg/L;溶解态黑碳总沉降和湿沉降年通量分别为269 mg·m^(−2)·a^(−1)和65 mg·m^(−2)·a^(−1)。溶解态黑碳总沉降通量季节变化为春季>冬季>夏季>秋季,湿沉降通量季节变化为冬季>春季>夏季>秋季。溶解态黑碳湿沉降通量主要受降雨量影响,而总沉降通量除受降雨量影响外还受风速、风向和空气质量等因素的共同影响。

关键词：溶解态黑碳溶解性有机碳干湿沉降季节分布

水体溶解态黑碳的分子标志物苯多羧酸的气相色谱-质谱分析

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地球化学 2019年第3期48卷 276-283页

作者：怡欣钟广财孙悦耿晓飞莫扬之李可昌张干中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室广东广州510640 中国科学院大学北京100049

苯多羧酸分子标志物法是定量水体中溶解态黑碳的常用方法,然而由于部分苯多羧酸,尤其是硝基苯多羧酸商业化标准品的缺失,采用该方法定量溶解态黑碳仍需进一步完善和优化。本文通过已有的苯多羧酸商业化标准品,建立了气相色谱-质谱联用仪... 详细信息

苯多羧酸分子标志物法是定量水体中溶解态黑碳的常用方法,然而由于部分苯多羧酸,尤其是硝基苯多羧酸商业化标准品的缺失,采用该方法定量溶解态黑碳仍需进一步完善和优化。本文通过已有的苯多羧酸商业化标准品,建立了气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)分离和定量 9 种缺少商业化标准品苯多羧酸的分析方法。并首次将菲-D10 作为溶解态黑碳的替代物,指示苯多羧酸法定量溶解态黑碳过程中的损失率。结果表明,该方法具有良好的重现性(RSD=10.34%),方法检出限为 0.67~5.38 ng/L。本文采用该方法分析了大亚湾表层水体溶解态黑碳的分布特征,其浓度范围为 30.38~46.19 μg/L,平均值为(38.93±6.17)μg/L,空间分布表现为从湾内到外海递减的趋势。

关键词：气相色谱-质谱溶解态黑碳苯多羧酸法水体

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海洋溶解态黑碳的研究进展

地球科学进展 2012年第12期27卷 1326-1336页

作者：黄国培陈颖军田崇国唐建辉潘晓辉王艳李军中国科学院烟台海岸带研究所海岸带环境过程重点实验室山东烟台264003 中国科学院大学北京100049 中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室广东广州510640

溶解态黑碳(DBC)作为黑碳(BC)降解的中间产物,是海洋溶解有机碳碳库的重要组分,涉及全球海洋碳收支并进一步影响全球气候变化;是有色溶解有机质的重要组分,可改变水体光学环境从而对生态系统产生影响;也是一类良好的有机配体,在环境中... 详细信息

溶解态黑碳(DBC)作为黑碳(BC)降解的中间产物,是海洋溶解有机碳碳库的重要组分,涉及全球海洋碳收支并进一步影响全球气候变化;是有色溶解有机质的重要组分,可改变水体光学环境从而对生态系统产生影响;也是一类良好的有机配体,在环境中易与金属离子形成络合物从而影响金属污染物的行为与毒性。鉴于其在气候变化、生态和环境等方面的重要影响,近年来研究者越来越关注DBC,并取得了一些基础性成果。目前,在DBC的定性认识上还存在一些模糊区域,所以DBC还没有一个明确的定义,DBC只是一个术语,特指一类由浓缩稠环母体和亲水性取代基(主要为羧基)组成的复杂有机物。在DBC的来源方面,已有证据证明BC降解能够产生DBC;但DBC很可能还存在其他来源,仍需进一步研究确认。DBC主要随水体进行迁移,并已观察到了DBC的降解现象,但目前对DBC的降解机理及速率仍不了解。在定量分析方法上,由于DBC的极性很强,且与其共存的基质相当复杂,分析DBC具有很大的挑战,其中苯多羧酸分子标志物法(BPCA)是定量分析DBC很有前景的方法之一,但目前仍存在一些难点需要解决。DBC在全球不同水体中含量变化很大,但目前的数据相当有限,不足以全面评估DBC的储量和循环周期。从DBC的定性识别、来源、迁移转化、定量分析及含量分布等方面综述DBC的研究进展,重点讨论BPCA法定量DBC的研究现状及存在问题,并展望DBC的研究方向。

关键词：溶解态黑碳分子结构定量方法苯多羧酸

液相色谱-质谱法分析黑碳的分子标志物--苯多羧酸和硝基苯多羧酸

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色谱 2016年第3期34卷 306-313页

作者：黄国培陈颖军田崇国刘莺中国科学院海岸带环境过程与生态修复重点实验室山东省海岸带环境过程重点实验室中国科学院烟台海岸带研究所山东烟台264003 同济大学环境科学与工程学院上海200092 中国科学院大学北京100049

苯多羧酸法是定量检测黑碳和溶解态黑碳的重要分子标志物法,其中苯多羧酸和硝基苯多羧酸的分离和定量是关键环节。本文建立了苯多羧酸和硝基苯多羧酸的液相色谱-质谱分析方法,利用质谱的定性能力解决了部分苯多羧酸和硝基苯多羧酸化合... 详细信息

苯多羧酸法是定量检测黑碳和溶解态黑碳的重要分子标志物法,其中苯多羧酸和硝基苯多羧酸的分离和定量是关键环节。本文建立了苯多羧酸和硝基苯多羧酸的液相色谱-质谱分析方法,利用质谱的定性能力解决了部分苯多羧酸和硝基苯多羧酸化合物在缺乏标准品情况下的定性问题。用Phenomenex Synergi Polar RP分离柱,柱温为35℃,流动相为0.5%(体积分数)甲酸水溶液和甲醇,流速为0.5 mL/min,梯度洗脱,以电喷雾离子源负离子全扫描和选择扫描模式进行离子阱质谱检测,同时利用串联的二极管阵列检测器采集三维紫外光谱数据。在实际样品检测中,14个含3个及以上羧基的苯多羧酸和硝基苯多羧酸化合物获得良好分离。此方法简化并加快了苯多羧酸法定量黑碳和溶解态黑碳的分析过程,可满足环境样品中黑碳和溶解态黑碳的分析,促进了苯多羧酸法应用的普及。

关键词：液相色谱-质谱苯多羧酸硝基苯多羧酸黑碳溶解态黑碳