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固体氧化物燃料电池用(La,Sr)(Co,Fe)O_(3-δ)阴极的制备及其电化学催化性能

催化学报 2009年第2期30卷 131-136页

作者：陈静梁凤丽刘丽娜蒲健池波李箭华中科技大学材料科学与工程学院材料成型与模具技术国家重点实验室湖北武汉430074

采用溶液注入法和丝网印刷法制备了(La,Sr)(Co,Fe)O3-δ(LSCF)/YSZ与LSCF/GDC复合电极,并通过扫描电镜和电化学阻抗谱研究了不同结构电极的微观形貌和电化学催化性能.结果表明,LSCF阴极与YSZ电解质在低于800℃下制备时,没有新相产生;在... 详细信息

采用溶液注入法和丝网印刷法制备了(La,Sr)(Co,Fe)O3-δ(LSCF)/YSZ与LSCF/GDC复合电极,并通过扫描电镜和电化学阻抗谱研究了不同结构电极的微观形貌和电化学催化性能.结果表明,LSCF阴极与YSZ电解质在低于800℃下制备时,没有新相产生;在中温固体氧化物燃料电池的工作条件(700～750℃)下,溶液注入法制备的LSCF阴极与YSZ电解质有较好的化学相容性和较高的电化学催化活性,而丝网印刷法制备的LSCF阴极则表现出稳定的电化学催化性能.

关键词：镧锶钴铁复合氧化物固体氧化物燃料电池复合阴极溶液注入法丝网印刷法

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IT-SOFC阴极材料的制备和表征

IT-SOFC阴极材料的制备和表征

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作者：刘丽娜华中科技大学

学位级别：硕士

中温固体氧化物燃料电池(IT-SOFC)是固体氧化物燃料电池发展的必然趋势。工作温度的降低有效的改善了高温固体氧化物燃料电池成本高、材料选择面窄、稳定性差等一系列问题,有效的促进固体氧化物燃料电池的商业进程。但温度的降低也使得... 详细信息

中温固体氧化物燃料电池(IT-SOFC)是固体氧化物燃料电池发展的必然趋势。工作温度的降低有效的改善了高温固体氧化物燃料电池成本高、材料选择面窄、稳定性差等一系列问题,有效的促进固体氧化物燃料电池的商业进程。但温度的降低也使得电极的电催化活性降低,尤其是阴极。本文针对这种情况,尝试通过改进传统阴极材料La1-xSrxCo1-yFeyO3-δ(LSCF)的电极结构来提高它的性能,并探索了La1-xSrxCo1-yNiyO3-δ(LSCN)作为中温固体氧化物燃料电池(IT-SOFC)阴极材料的可能性。以葡萄糖/丙烯酰胺作为螯合剂,以相应金属离子的硝酸盐为原料,采用溶胶凝胶的方法制备出了LSCF、LSCN的粉体,并系统研究了螯合剂用量及不同螯合剂对制备工艺的影响。通过XRD物相分析证明所制备的粉体有着纯净的钙钛矿结构;SEM和TEM的分析结果则表明,此方法制备的粉体粒径极小。将不同方法制备的LSCF粉体用丝网印刷的办法,制成LSCF-YSZ的半电池,测试结果表明,该方法制备出的粉体所制备半电池的电化学性能最好。分别采用溶液注入法和丝网印刷法制备出了不同微观结构的电极。在溶液注入的方法制备半电池时,在溶液中加入表面活性剂,使得单次溶液注入的量明显提高,有效的简化了制备工艺。同时结合SEM和EIS测试,系统研究了溶液注入量和极化对半电池性能的影响。SEM分析结果表明,溶液注入法中,注入三次后,LSCF和LSCN均已经在YSZ多孔层上形成了良好的三维网络结构。而丝网印刷法的阴极也呈现出颗粒细小,微观结构良好的多孔结构。电化学测试结果表明,溶液注入法中,注入三次制备的半电池的电化学性能较好。对比丝网印刷法和溶液注入法制备半电池的电化学性能,结果表明LSCF溶液注入法的半电池性能优于丝网印刷法,而LSCN则仅在600℃到700℃的范围内,溶液注入法才更有优势。对不同方法制备的LSCF和LSCN半电池进行极化测试,发现丝网印刷法制备的半电池在极化电流作用下稳定性较好。而溶液注入法中,比较不同注入量的半电池极化性能,发现两者稳定性相差不大。用溶液注入法制备了LSCF的9cm*9cm的单电池,测试了溶液注入量、气流量及测试温度对单电池电化学性能的影响。发现随着注入量的增多和测试温度的升高,其电化学反应速度也随之加快,单电池需要通以更大的气流量以满足其性能要求。而将测试过的单电池进行二次测试结果表明,重复测试的单电池性能下降较小。

关键词：中温固体氧化物燃料电池(IT-SOFC) 复合阴极溶胶凝胶法溶液注入法 LSCF LSCN

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钙钛矿型LSCN中温SOFC阴极材料和结构的优化

钙钛矿型LSCN中温SOFC阴极材料和结构的优化

引用

作者：徐响华中科技大学

学位级别：硕士

固体物氧化物燃料电池(SOFC)是一种节能、高效且环境友好的能源装置，在能源问题日益严峻的现代社会具有广泛的应用前景。要促进固体氧化燃料电池的商业化，就必须把传统的固体氧化物燃料电池的运行温度降低到中温(600～800°C)甚至以... 详细信息

固体物氧化物燃料电池(SOFC)是一种节能、高效且环境友好的能源装置，在能源问题日益严峻的现代社会具有广泛的应用前景。要促进固体氧化燃料电池的商业化，就必须把传统的固体氧化物燃料电池的运行温度降低到中温(600～800°C)甚至以下。电池工作温度的降低可以降低电池整体设备的成本，增加电池材料的选择范围，增加电池的整体稳定性。然而，随着温度的下降，电解质和电极材料都面临了很多挑战，其中阴极的催化活性的下降成为限制电池功率密度增加的一个主要因素。针对这一情况，本文探索了钙钛矿型LaSrCoNiO(LSCN)材料作为中温SOFC阴极材料的可能性，并使用浸渍法对电极结构进行了改造，进行电极性能的优化。本文采用聚合物辅助燃烧法制备了不同化学计量比的钙钛矿型LSCN粉体，并对不同计量比的材料性能进行了比较。结果表明，LaSrCoNiO中温条件下性能最佳，在800°C时的电导率为1201s/cm，TEC值为15.3×10-6K-1，这一结果优于传统的LSCF和LSM钙钛矿材料。浸渍法可以向电极中引入纳米颗粒微观结构明显提升电极性能，成为近年来结构优化的一种热门方法。本文采用浸渍法(溶液注入法)制备了LaSrCoNiO+Gd掺杂CeO(LSCN+GDC)电极并将其化学性能与丝网印刷法制备的LaSrCoNiO的电极进行了比较。丝网印刷法制备的LSCN电极极化阻抗在750°C下为0.14cm，导电活化能值为148.6KJ/mol。而对于溶液注入法制备的复合电极而言，当溶液注入量达到或超过35wt%时电极性能就已经超过了传统方法制备的阴极。最佳的LSCN注入量在45～55wt%之间，此时的活化能最低，仅为127.3KJ/mol。当注入量为55wt%时，600到750°C时电极的阻抗值范围在1.07到0.08cm之间，仅仅为丝网印刷法制备电极的一半。对丝网印刷制备的LSCN电极和浸渍法制备的LSCN+GDC电极在750°C进行电流极化作用。结果发现，注入量为55wt%的LSCN+GDC复合阴极短时极化后就开始衰减。LSCN+GDC复合阴极在热作用300小时后可以观察到明显LSCN颗粒的烧结长大。电流作用100小时后即可观察到明显的烧结导致的网络状连接，电极阻抗也增大到了0.17cm。采用等效电路模拟极化条件下的电极过程后发现，电极反应过程中的传质过程受到微观结构改变的影响较大，成为电池性能下降的主要因素。由此观之，浸渍法制备的LSCN+GDC复合阴极纳米结构容易发生改变并带来电极性能的快速下降，如何保持其长时稳定性，亟待进一步的研究。

关键词：中温固体氧化燃料电池 LSCN 浸渍法溶液注入法电化学阻抗等效电路

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