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可溶液加工有机磷光主体材料及发光材料的合成及其光电性能研究

可溶液加工有机磷光主体材料及发光材料的合成及其光电性能研究

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作者：王雪陕西师范大学

学位级别：硕士

有机电致发光二极管(Organic light emitting diodes,OLEDs)因其在显示及照明领域的重要应用价值引起了人们的广泛关注。经过二十多年的研究,真空蒸镀型OLEDs无论从材料上或是制备工艺上都发展的较为成熟并且已经步入了商业化的正轨,然... 详细信息

有机电致发光二极管(Organic light emitting diodes,OLEDs)因其在显示及照明领域的重要应用价值引起了人们的广泛关注。经过二十多年的研究,真空蒸镀型OLEDs无论从材料上或是制备工艺上都发展的较为成熟并且已经步入了商业化的正轨,然而,其复杂的制备工艺及高的制作成本限制了其进一步的推广。溶液加工OLEDs作为一种新型器件制备工艺,可通过旋涂、喷墨打印等低成本工艺实现大量制备、有望实现高柔性OLEDs器件等优势近年来引起了研究者们极大的兴趣。针对此,本文设计合成了一种可用作溶液加工有机磷光电致发光二极管(Phosphorescent organic light emitting diodes,PhOLEDs)的主体材料及两种磷光发光材料,并研究了基于这些材料所制备的PhOLEDs器件性能。具体工作如下:(1)通过引入给电子的茚并咔唑单元及缺电子的二苯基三嗪单元,设计合成了一种以二苯并噻吩单元为核的双极性小分子主体材料TF。合成主体分子TF在常规有机溶剂如氯苯中有良好的溶解性,旋涂成膜性良好,适用于溶液加工OLEDs。TF热稳定性很好,其热分解温度Td(失重5%时的温度)为519℃,吸热过程没有明显的玻璃化转变。此外,TF有较高的三线态能量ET1=2.72 eV,高于本工作中所采用的绿光发射磷光客体分子IrG(ET1=2.55 eV),故而可以确保能量从TF主体传递给IrG客体分子。最后,将IrG客体分别以4、6及8%的比例掺杂到TF主体中作为发光层制备出单层OLEDs器件,并探究了其电致发光性能。其中,当IrG掺杂比例为6%时取得最高电流效率16.56 cdA-1。且所有器件的电致发光(EL)光谱均只表现出520nm处来自IrG客体分子的发光而观察不到TF主体的发射,表明该器件结构可以实现从TF主体到IrG客体的完全的能量转移。(2)通过向经典蒸镀型的橙光发射磷光小分子Ir(phq)3上引入修饰基团,设计合成了两个橙光发射磷光小分子客体材料IrO1及Ir02。经修饰的两个分子在氯苯中的溶解度较高,且成膜性良好,可用于溶液加工器件。我们将所制备的IrO1及Ir02作为发光客体材料以不同比例掺杂在CBP主体中作为发光层,制备了双层器件,并探究了它们的电致发光性能。其中,基于IrO1的器件在掺杂比例为6%时获得最大电流效率45.8 cdA-1,对应的CIE色度坐标为(0.55,0.45),该性能在目前已报道的溶液加工橙光OLEDs中处于较靠前的水平。另外,由于IrO2的侧基相较IrO1的大,所以基于Ir02的器件在较高掺杂比例8%下实现其最大电流效率27.0 cdA-1,对应的色度坐标为(0.59,0.41)。所制备的IrO1及Ir02在溶液加工OLEDs中具有很高的潜在应用价值。(3)通过调节侧链主体中2,8-二环己基-S,S-二氧二苯并噻吩单元的比例,以经典绿光发射磷光分子Ir(ppy)3为核,设计合成了四种用可于溶液加工OLEDs的超支化绿光发射磷光共聚物IrG10、IrG20、IrG30及IrG40。具体的,一方面,通过向咔唑单元上引入长的烷基链以提高共聚物在有机溶剂中的溶解性,使其适用于溶液加工。另一方面,通过向S,S-二氧二苯并噻吩单元上引入大位阻的环己烷取代基以尽量保证在不降低咔唑三线态能量的情况下平衡侧链主体的载流子传输。最后,以这四种超支化共聚物为发光层制备了单层OLEDs器件,并研究了它们的电致发光性能。其中,基于IrG30的器件性能最好,可实现最高电流效率13.64cdA-1,对应的CIE色坐标(0.37,0.60)。且所有器件的EL光谱上均只观察到位于520nm左右来自Ir(ppy)3的发射峰,而观察不到来自侧链主体的蓝光发射,说明该聚合物结构设计可以实现侧链主体到客体核的完全的能量转移。

关键词：溶液加工有机电致发光二极管磷光主体材料橙光发射磷光小分子材料超支化绿光发射磷光共聚物

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基于季鏻阳离子的离子型延迟荧光材料：设计合成、发光机理及性能研究

基于季鏻阳离子的离子型延迟荧光材料：设计合成、发光机理及性能...

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作者：王亚淑福建师范大学

学位级别：硕士

有机发光二极管（OLED）具有低功耗、广视角、自发光、可柔性化等特点而在显示和照明领域得到广泛应用。热活化延迟荧光（TADF）材料由于能实现100%的激子利用率而成为新一代OLED发光材料。离子型TADF（i TADF）材料因其离子属性、独特... 详细信息

有机发光二极管（OLED）具有低功耗、广视角、自发光、可柔性化等特点而在显示和照明领域得到广泛应用。热活化延迟荧光（TADF）材料由于能实现100%的激子利用率而成为新一代OLED发光材料。离子型TADF（i TADF）材料因其离子属性、独特且易于调节的溶解性能和发光性能（可通过阴、阳离子调控）等特点而在很多应用场景中具有独特的优势和潜力。然而,i TADF材料的研发仍远远滞后于中性TADF材料。深入理解i TADF材料结构与性能的关系和发光机理,合理设计开发用于电致发光（EL）的新型高效i TADF材料具有重要意义。鉴于此,本文分别通过抗衡阴离子调控、引入杂原子并增强分子刚性、设计多给电子给体结构等三种手段,对材料结构、激发态以及性能进行调控,较系统深入地研究了i TADF材料的构效关系和发光机制。经过有效调控后,使基于i TADF材料的部分溶液加工的OLED器件性能实现不同程度上提升,具体工作如下:为保持电中性,离子型发光材料必然伴随着带相反电荷的抗衡离子,但是抗衡离子对发光材料的结构特征、光致发光和电致发光特性的影响却较少被研究。在第二章中,通过简单的离子交换反应,合成了具有相同阳离子,不同阴离子的几种i TADF材料。通过比较研究发现,阴离子通过轻微影响分子构型、分子内/分子间相互作用和分子堆积使材料的光致发光特性发生有规律的轻微改变。但是由于阴离子空穴捕获能力的差异,影响器件的载流子传输平衡,进而对电致发光特性产生巨大影响。通过抗衡离子调控使i TADF-OLED的外部量子效率（EQE）提高了3倍,亮度增加21倍以上,效率滚降得到显著抑制。在高电流密度下,TADF材料较长的激子寿命往往会导致OLED发光层中发生较严重的激子湮灭过程,从而使器件效率急剧下降。解决这个问题的关键是设计具有快速反向系间窜越（RISC）过程和短发光寿命的TADF材料。第三章中,以二甲基吖啶为电子给体,杂原子（S和O）桥联的四苯基季鏻阳离子为受体设计了两种高效的i TADF材料（DMAC-TPPO[BF]和DMAC-TPPS[BF]）。中等重原子效应增强了分子的自旋轨道耦合,实现了较大的反向系间窜越速率。相对于没有杂原子的DMAC-TPP[BF]发光材料,DMAC-TPPO[BF]和DMAC-TPPS[BF]的延迟寿命从1.4μs缩短至1.1μs。其中基于DMAC-TPPS[BF]部分溶液加工的OLED器件在实际亮度为1000 cd/m时,EQE为16.5%,与此同时所对应的效率滚降仅为7.8%。在第四章中我们通过在苯环上引入5个咔唑或叔丁基咔唑作为给体,四苯基季鏻阳离子作为受体合成了两个新型蓝光i TADF材料—5CZ-TPP[BF]和5TCZ-TPP[BF]。通过使用多给体策略,增加了三重激发态的态密度,获得了高效的反向系间窜越过程。相较于5CZ-TPP[BF],叔丁基的引入使5TCZ-TPP[BF]具有更加丰富的分子间相互作用,抑制了非辐射跃迁,从而获得了更高的光致发光效率。基于5TCZ-TPP[BF]的OLED的亮度、发光效率等性能均显著优于5CZ-TPP[BF]的相应器件。

关键词：溶液加工有机电致发光二极管离子型热活化延迟荧光材料季鏻阳离子抗衡离子重原子效应

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