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钒卤代过氧化物酶分子模型的设计、合成及仿生催化活性研究

钒卤代过氧化物酶分子模型的设计、合成及仿生催化活性研究

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作者：曹运珠辽宁师范大学

学位级别：硕士

钒的配位化学是一个具有潜在生物应用前景的新领域。钒元素在生命活动中起着至关重要的作用,如钒固氮酶、以钒为活性中心的卤代过氧化物酶(V-HPOs)及钒对Na-K-ATP酶和核糖核酸酶的抑制等。钒在生物体内发挥怎么的功能及如何发挥这些功能... 详细信息

钒的配位化学是一个具有潜在生物应用前景的新领域。钒元素在生命活动中起着至关重要的作用,如钒固氮酶、以钒为活性中心的卤代过氧化物酶(V-HPOs)及钒对Na-K-ATP酶和核糖核酸酶的抑制等。钒在生物体内发挥怎么的功能及如何发挥这些功能,这些都引起了科学工作者的关注,而钒的功能模型配合物在探究生物酶的催化机理过程中起到了至关重要的作用,因此,钒功能配合物的合成及生物活性研究成为当今热门课题。钒卤代过氧化物酶(V-HPOs)空间构型的确定为我们设计合成具有催化活性的钒功能配合物指明了方向。钒卤代过氧化物酶模型配合物的合成主要是围绕模拟天然酶活性中心钒(V)的N、O配位环境及V-HPOs中氨基酸残基、水分子与活性中心的氢键作用。而在模拟钒卤代过氧化物酶活性中心合成模型配合物的过程中,结构模型与功能模型是存在不同的。结构模型目的在于复制酶活性中心配位环境,所以其在合成过程中把重点放在了配体的构型、配位点及光谱性质上,而功能模型的侧重点在于模拟酶的催化活性反应,所以功能模型的活性中心并不注重是否与天然酶的活性中心保持一致。因此,要合成具有结构和功能的钒配合物模型,配体的选择与设计显得尤为关键。本论文主要以小分子羧酸及过氧化氢为含氧配体(模拟酶活性中心的V-O,V=O),咪唑、吡唑及其衍生物为含氮配体(模拟酶活性中心的V-N),合成了系列的不同价态钒卤代过氧化物酶结构和功能模型配合物。本论文共设计合成了11个模型配合物(分子式如下表所示)用以研究钒卤代过氧化物酶模型配合物的中心金属价态、配位模式、空间构型及氢键对催化有机底物溴化的影响。利用X.射线单晶衍射方法测定了配合物1～11的晶体结构;并且用元素分析、红外光谱和紫外光谱对配合物进行了表征;用热分析方法讨论了配合物4～10的热稳定性;通过催化动力学数据系统评估了四类模型配合物的溴化催化活性。

关键词：钒卤代过氧化物酶钒氧配合物分子构象晶体结构溴化催化活性

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含N杂环钒氧配合物的设计、合成及仿生催化活性研究

含N杂环钒氧配合物的设计、合成及仿生催化活性研究

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作者：任冬雪辽宁师范大学

学位级别：硕士

由于钒在生物体系中的重要作用，如钒固氮酶、钒卤代过氧化物酶以及钒对糖的代谢功能等等，所以钒的配位化学越来越受到人们的关注。其中钒溴代过氧化物酶在生物领域的应用更是激发了化学家和生物学家关于钒的作用机制的研究，由于其能... 详细信息

由于钒在生物体系中的重要作用，如钒固氮酶、钒卤代过氧化物酶以及钒对糖的代谢功能等等，所以钒的配位化学越来越受到人们的关注。其中钒溴代过氧化物酶在生物领域的应用更是激发了化学家和生物学家关于钒的作用机制的研究，由于其能在芳香化合物上引入溴基团，而多数引入溴基团的芳香化合物都有抗菌和抗癌的作用。因此，合成具有生物功能的钒配合物已经成为当今的热门课题。在配合物的设计合成过程中，关键是对配体的选择。近年来一些含有N、O配位点的多齿螯合配体钒配合物不断被研究，结果表明，钒与其中一些配体形成配合物以后会变得更加稳定，没有表现出催化活性，而有些配体与钒配位后会变得不稳定，因此表现出催化活性，为了进一步研究钒配合物的催化活性是否与其结构有关，我们选择了一系列有生物功能的含N杂环体系或以其为原料所合成出的衍生物作为配体，来探索它们的催化活性。含N杂环配体由于其配位能力强而得到广泛关注，到目前为止，研究较多的含N杂环配体应属吡啶衍生物类和吡唑衍生物类，而本论文恰好选用了2,2’-联吡啶，1,10-邻非罗琳，吡啶二羧酸和吡唑衍生物等有机小分子作为配体，合成了一系列模拟天然酶活性中心的含N杂环钒氧配合物。本论文共设计合成了8个含N杂环钒氧配合物，通过X-Ray单晶衍射的方法确定了它们的晶体结构，并运用元素分析、红外、紫外光谱和热重分析对配合物进行了表征，考察了它们的合成规律和性质。此外，还对配合物进行了催化氧化研究，探讨了催化反应环境体系的改变对催化活性的影响。VO(CHO)(C2HN)(1)(VO)(O)(OCH)(CHN)(2)[VO(CHON)(CHN)]·CHCl(3) VO(CHON)(4)[VO(SO)(CHN)(HO)]·HO (5)[VO(SO)(CHN)]·HO (6)VO(CHN)(SCN)(7)[(VO)(CHN)(CO)]·2CHCl(8)[Co(CHN)]Cl(9)[Co(CHNI)Cl]·2HO (10)

关键词：钒氧配合物含N杂环配体晶体结构溴化催化活性

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