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藻类物质在紫外/氯消毒过程中生成溴代硝基甲烷的研究

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藻类物质在紫外/氯消毒过程中生成溴代硝基甲烷的研究

作者：徐焱钰东南大学

学位级别：硕士

藻类物质在生长过程中,会向水体释放藻类代谢产物,但传统的水处理工艺难以将其有效去除,导致在氯化消毒过程中生成含氮消毒副产物。卤代硝基甲烷(HNMs)是含氮消毒副产物的典型代表,当水体中存在溴离子时,在消毒过程中容易形成溴代硝基甲... 详细信息

藻类物质在生长过程中,会向水体释放藻类代谢产物,但传统的水处理工艺难以将其有效去除,导致在氯化消毒过程中生成含氮消毒副产物。卤代硝基甲烷(HNMs)是含氮消毒副产物的典型代表,当水体中存在溴离子时,在消毒过程中容易形成溴代硝基甲烷,其细胞毒性和基因毒性在HNMs中处于前列,会对水质安全造成隐患。本论文探究了HNMs中的一溴硝基甲烷(BNM)和一溴二氯硝基甲烷(BDCNM)在低压紫外光照射条件下的光降解规律及反应途径,同时以常见三种藻类(小球藻、鱼腥藻和硅藻)的胞内有机物(IOM)作为前体物,研究溴离子存在时,藻类IOM在紫外/氯消毒过程中生成溴代硝基甲烷的规律和影响因素,并用实际水样验证了实验室模拟的藻类IOM在紫外/氯消毒过程中生成溴代硝基甲烷的影响因素和规律。本论文的研究成果可为在紫外/氯消毒过程中控制溴代硝基甲烷的生成提供理论依据和基础数据。本论文首先研究了HNMs在紫外光下的光降解特性。实验选取BNM和BDCNM作为研究对象,考察了光照强度、初始浓度、自由氯浓度、溴离子浓度和pH值对BNM和BDCNM光降解的影响并分析了其光降解动力学规律。根据相关文献和实验结果推导了BNM和BDCNM的光降解途径。结果表明:BNM和BDCNM在黑暗条件下几乎不降解,但在紫外光下能够快速降解,并且符合一级反应动力学规律。它们的光降解率随着光照强度和pH值的增加而增加,随初始浓度的增加而减小。添加自由氯能显著提升两者的光降解速率,并在降解过程中伴有其它HNMs的生成。溴离子能略微促进两者的光降解效果。本章实验结果可为控制溴代硝基甲烷的生成提供参考,同时可为后续藻类IOM在紫外/氯消毒过程中生成溴代硝基甲烷的浓度出现先增后减的现象提供解释依据。其次研究了溴离子存在时,藻类IOM在紫外/氯消毒过程中生成溴代硝基甲烷的规律。实验选取小球藻、鱼腥藻和硅藻的IOM作为研究对象,考察了自由氯浓度、溴离子浓度、初始浓度、光照强度和pH值对生成溴代硝基甲烷的影响,分析了藻类IOM在紫外/氯消毒过程中不同形态氯和形态氮的变化规律。结果表明:当溴离子存在时,小球藻、鱼腥藻和硅藻的IOM在紫外/氯消毒过程中均能生成溴代硝基甲烷,且生成量随反应时间的延长呈现先上升后下降的趋势,它们的生成潜能大小为小球藻>鱼腥藻>硅藻。小球藻IOM在紫外/氯消毒过程中能生成BNM和BDCNM,鱼腥藻和硅藻IOM能生成BNM、一溴一氯硝基甲烷(BCNM)和BDCNM。小球藻IOM产生的BNM随着自由氯浓度的增加而增加,BDCNM随着自由氯浓度的增加呈现先增大后减小的趋势。鱼腥藻和硅藻的IOM产生的BNM和BDCNM随着自由氯浓度的增加先增大后减少,BCNM随着自由氯浓度的增加而增加。随着溴离子浓度的增加,小球藻、鱼腥藻和硅藻的IOM在紫外/氯消毒过程中生成的BNM和BDCNM呈现先上升后下降的趋势,鱼腥藻和硅藻的IOM生成的BCNM随着溴离子浓度的增加而增加。小球藻、鱼腥藻和硅藻的IOM在紫外/氯消毒过程中生成的溴代硝基甲烷均随光照强度和初始浓度的增加而增加,随pH值的增加而减少。最后选取污水厂和给水厂中过滤后消毒前的实际水样验证实验室模拟的规律,并研究实际水样加入溴离子和藻类IOM后在紫外/氯消毒过程中形成溴代硝基甲烷的规律。实验结果表明:实际水样在紫外/氯消毒过程中生成溴代硝基甲烷的趋势与以藻类IOM为前体物时生成溴代硝基甲烷的趋势相似;藻类IOM在实际水样中生成溴代硝基甲烷的变化趋势与实验室超纯水模拟的规律相似,但由于实际水样中成分复杂,溴代硝基甲烷生成量的大小和出峰时间有所不同。本论文的研究成果可为水厂在紫外/氯消毒过程中控制HNMs的生成提供参考。

关键词：溴代硝基甲烷紫外/氯胞内有机物溴离子

氨基酸在紫外/氯消毒过程中生成溴代硝基甲烷的研究

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氨基酸在紫外/氯消毒过程中生成溴代硝基甲烷的研究

作者：戴文娟东南大学

学位级别：硕士

溴代硝基甲烷是典型的含氮消毒副产物,具有致癌、致畸、致突变的风险,其细胞毒性和遗传毒性在卤代硝基甲烷（HNMs）中处于前列,给水质安全带来极大风险,对公众健康造成威胁。因此,本文选取水中苏氨酸、色氨酸和天冬氨酸三种氨基酸作为... 详细信息

溴代硝基甲烷是典型的含氮消毒副产物,具有致癌、致畸、致突变的风险,其细胞毒性和遗传毒性在卤代硝基甲烷（HNMs）中处于前列,给水质安全带来极大风险,对公众健康造成威胁。因此,本文选取水中苏氨酸、色氨酸和天冬氨酸三种氨基酸作为研究对象,研究了氨基酸在紫外/氯消毒过程中生成溴代硝基甲烷的规律及反应途径,同时探究了一溴一氯硝基甲烷（BCNM）和三溴硝基甲烷（TBNM）在低压紫外光照射条件下的光降解规律及反应途径,并用实际水样验证了实验室模拟的氨基酸在紫外/氯消毒过程中生成溴代硝基甲烷的规律,为紫外/氯消毒在水处理中控制溴代硝基甲烷的生成提供理论依据和基础数据。本文首先研究了BCNM和TBNM在低压紫外光照射条件下的光降解规律,考察了紫外光照强度、初始浓度、pH、自由氯及溴离子浓度对BCNM和TBNM紫外光降解的影响。实验结果表明,在紫外光照下,BCNM和TBNM在5分钟时的降解率高达75%以上,且它们的紫外光降解规律均符合准一级反应动力学方程。另外,BCNM和TBNM的光降解率随着紫外光强度、pH、自由氯浓度和溴离子浓度的增大而增大,随着溴离子浓度的增大仅略有增大,随初始浓度的增大而减小。根据实验结果和相关文献推导了BCNM和TBNM的光降解途径。本章实验结果可为控制溴代硝基甲烷提供帮助,同时可为后续氨基酸在紫外/氯消毒过程中生成溴代硝基甲烷呈现先增后减的趋势提供解释依据。其次,本文选取苏氨酸、色氨酸和天冬氨酸作为前体物,研究了氨基酸在紫外/氯消毒过程中生成溴代硝基甲烷的规律,探究了自由氯浓度、溴离子浓度、紫外光照强度、前体物浓度和pH对氨基酸生成溴代硝基甲烷的影响,分析了反应过程中氨氮、硝态氮、总氮、自由氯和总氯的变化,并根据实验结果和相关文献推导了氨基酸生成溴代硝基甲烷的反应途径。实验结果表明,溴离子存在时,三种氨基酸在紫外/氯消毒中均具有生成溴代硝基甲烷的潜能,潜能大小为:天冬氨酸＞苏氨酸＞色氨酸。其中苏氨酸和色氨酸生成了一溴硝基甲烷（BNM）、二溴硝基甲烷（DBNM）、TBNM和一溴二氯硝基甲烷（BDCNM）,天冬氨酸生成了BNM、DBNM、TBNM、BCNM、BDCNM和二溴一氯硝基甲烷（DBCNM）,它们的生成量都随时间呈先增后减的趋势。当自由氯浓度增大时,苏氨酸、色氨酸和天冬氨酸生成的溴代硝基甲烷的峰值都随之增大。当溴离子浓度增大时,苏氨酸和色氨酸生成的BNM和BDCNM,以及天冬氨酸生成的BNM、BCNM、BDCNM和DBCNM的峰值都随之先增大后减小,而三种氨基酸生成的DBNM和TBNM的峰值都随着溴离子浓度的增大而持续增大。此外,三种氨基酸生成的溴代硝基甲烷的峰值会随着紫外光照强度和氨基酸浓度的增大而增大。而pH的影响略有不同,苏氨酸和色氨酸生成的溴代硝基甲烷的峰值随着pH增大而减小,而天冬氨酸在pH=7条件下生成的溴代硝基甲烷比pH=6和pH=8条件下多。最后,本文探究了实际水样在氯化及紫外/氯消毒中生成HNMs的规律,考察了溴离子浓度和不同氨基酸对实际水样生成溴代硝基甲烷的影响,同时验证了实验室所得规律。实验结果表明,实际水样在紫外/氯消毒中会生成部分HNMs,且生成趋势与实验室模拟的氨基酸生成溴代硝基甲烷的趋势相似。当加入溴离子后,实际水样在紫外/氯消毒中生成溴代硝基甲烷的峰值随溴离子浓度的增大而增大。此外,含有氨基酸的实际水样在紫外/氯消毒中生成溴代硝基甲烷的趋势与实验室的趋势相似,但生成量和峰值出现时间存在差异。

关键词：溴代硝基甲烷紫外/氯消毒氨基酸实际水样

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溴代硝基甲烷的合成研究

盐业与化工 2007年第6期36卷 14-16页

作者：姚录田伦绍普王国华张磊山东寿光盐业公司山东寿光262700 山东海化股份有限公司溴素厂山东潍坊262737

通过硝基甲烷先成盐再溴化的方法合成了溴代硝基甲烷,合成最佳反应条件为:硝基甲烷、氢氧化钠与溴素的摩尔比为1∶1.1∶1.02,氢氧化钠的质量浓度为30%;成盐反应温度为-15℃^-10℃,成盐反应时间为15m in;溴化反应温度为-10℃^-5℃。优化... 详细信息

通过硝基甲烷先成盐再溴化的方法合成了溴代硝基甲烷,合成最佳反应条件为:硝基甲烷、氢氧化钠与溴素的摩尔比为1∶1.1∶1.02,氢氧化钠的质量浓度为30%;成盐反应温度为-15℃^-10℃,成盐反应时间为15m in;溴化反应温度为-10℃^-5℃。优化条件下,收率可达93.7%,产品经红外色谱验证及气相色谱分析,百分含量为96.8%。

关键词：溴代硝基甲烷硝基甲烷溴化

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均匀设计法研究溴代硝基甲烷的合成工艺

化学研究与应用 1998年第1期10卷 67-69页

作者：袁军罗湘华向建敏武汉化工学院精细化工系

均匀设计法研究溴代硝基甲烷的合成工艺袁军罗湘华向建敏（武汉化工学院精细化工系４３００７４）关键词均匀设计回归分析溴代硝基甲烷合成中图分类号Ｏ６２３．７１１溴代硝基甲烷是合成广谱抗菌剂２－溴－２－硝基－１，３丙二醇的重... 详细信息

均匀设计法研究溴代硝基甲烷的合成工艺袁军罗湘华向建敏（武汉化工学院精细化工系４３００７４）关键词均匀设计回归分析溴代硝基甲烷合成中图分类号Ｏ６２３．７１１溴代硝基甲烷是合成广谱抗菌剂２－溴－２－硝基－１，３丙二醇的重要的中间体［１］。在国外有过其合成...

关键词：均匀设计溴代硝基甲烷合成

关于合成2-溴-2-硝基-1,3-丙二醇新方法的研究

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化学试剂 2005年第7期27卷 437-439页

作者：杨辉琼苏娇莲易翔湖南工程学院化学化工系湖南湘潭411101

通过硝基甲烷先溴化再缩合的方法合成了2-溴-2-硝基-1,3-丙二醇,合成最佳反应条件为:在溴化反应中,NaOH与CH3NO2的物质的量比为1.1:1.0,NaOH溶液的质量浓度为25%,成盐温度为-5～0℃,溴化温度为15℃;在缩合反应中,溶液pH 5～6,缩合温度... 详细信息

通过硝基甲烷先溴化再缩合的方法合成了2-溴-2-硝基-1,3-丙二醇,合成最佳反应条件为:在溴化反应中,NaOH与CH3NO2的物质的量比为1.1:1.0,NaOH溶液的质量浓度为25%,成盐温度为-5～0℃,溴化温度为15℃;在缩合反应中,溶液pH 5～6,缩合温度为25℃,V溶剂:V反应原料=2.0:1.0.质量分数为98%,产品总收率为83.5%.

关键词： 2-溴-2-硝基-1,3-丙二醇溴化反应溴代硝基甲烷布罗波尔

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水处理中亚硝胺类消毒副产物的研究进展

精细与专用化学品 2008年第9期16卷 24-26页

作者：苗婷婷何静北京林业大学材料科学与技术学院北京100083

在给水处理和污水处理中,消毒都是必需的操作单元,目的是去除病菌、微生物,降低水传播疾病的风险。氯化消毒是传统的有效方法,但消毒过程中,卤素元素(主要是氯)会和水中一些天然有机物(natural organic matter,NOM)反应生成一些有害环... 详细信息

在给水处理和污水处理中,消毒都是必需的操作单元,目的是去除病菌、微生物,降低水传播疾病的风险。氯化消毒是传统的有效方法,但消毒过程中,卤素元素(主要是氯)会和水中一些天然有机物(natural organic matter,NOM)反应生成一些有害环境和人体的三致(致癌、致畸形和致突变)物质,称为消毒副产物(disinfection by-products,DBPs)。目前已检测到的DBPs多达数百种,主要包括三卤甲烷(THMs)、卤乙酸(HAAs)、卤乙腈(HANs)、致诱变化合物(MX)、卤代酮(HKs)、卤代酚、卤乙醛等物质。随着研究的深入开展和分析技术的大大提高,越来越多有毒有害的消毒副产物被发现。例如溴代硝基甲烷、碘代三卤甲烷、溴化MX、亚硝基二甲胺(N-Nitrosodimethylamine,NDMA)等等。Charrois等在饮用水中发现了亚硝基吡咯烷(N-Nitrosopyrrolidine)和亚硝基吗啉(N-nitrosomorpholine)。含亚硝基官能团的物质对组织器官都有致癌效应,相对于THMs和HAAs来说,致癌风险更大。本文重点概括了近年来国外对饮用水和污水中以亚硝基二甲胺(NDMA)为主的亚硝胺类消毒副产物的形成机理、监测以及去除方法的研究,期望为今后我国的研究工作提供参考。

关键词：消毒副产物污水处理亚硝基胺类溴代硝基甲烷氯化消毒三卤甲烷致癌效应

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布罗波尔的合成新方法

精细化工 1997年第5期14卷 47-49页

作者：袁军曾鹰向健敏武汉化工学院精细化工系

通过对硝基甲烷先进行溴代反应生成溴代硝基甲烷，再与甲醛进行加成反应的新方法合成布罗波尔，不仅避免了使用有毒易燃非极性有机溶剂，而且使产品的总收率达到９１２％。

关键词：布罗波尔溴代硝基甲烷合成