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2014-2020年环渤海区域大气多环芳烃（PAHs）的污染特征与健康风险研究

2014-2020年环渤海区域大气多环芳烃（PAHs）的污染特征与健康风...

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作者：马雯雯中国科学院大学(中国科学院烟台海岸带研究所)

学位级别：硕士

PAHs作为一类具有高致癌性的有机污染物,在环境中分布广泛,目前已受到了全球范围的关注。大气环境中的气态PAHs可通过呼吸暴露的方式进入人体循环系统,对机体产生不可修复的健康损害。环渤海区域人口密度大,经济发展迅速,PAHs排放量高,... 详细信息

PAHs作为一类具有高致癌性的有机污染物,在环境中分布广泛,目前已受到了全球范围的关注。大气环境中的气态PAHs可通过呼吸暴露的方式进入人体循环系统,对机体产生不可修复的健康损害。环渤海区域人口密度大,经济发展迅速,PAHs排放量高,而渤海沿岸生态环境较为敏感,使得环渤海区域大气PAHs污染处于严峻态势。环境中的PAHs主要源自人为活动,大量研究表明煤炭燃烧和机动车尾气是渤海区域大气PAHs的主要来源,同时也是大气首要污染物PM的重要排放源。近年来针对严重的大气污染问题,我国实行了一系列以控制PM为主的防控措施有效降低了大气污染物的排放。由于PAHs与PM的同源性,大气污染控制行动会对PAHs的排放产生协同控制作用。关注大气污染控制背景下环渤海区域大气PAHs的污染状况,污染来源,以及潜在健康风险对区域大气环境治理具有重要的指导意义。由于2019年新冠疫情管控的影响,人为活动被大量限制,导致各类污染物排放量大幅下降,研究此时期内环渤海区域大气PAHs的响应变化具有一定的现实意义。本研究在环渤海区域部署了12个大气监测站点,利用大气被动采样器自2014年6月至2020年8月对环渤海区域大气PAHs进行了长期观测。利用气相色谱质谱联用检测了由美国环保署(USEPA)列出优先控制的16种PAHs,在分析大气PAHs浓度水平和污染特征的基础上,利用PCA和PMF模型对PAHs的来源进行解析,讨论了大气污染控制背景下PAHs浓度的时空变化及源贡献差异;利用增加的终身患癌风险(ILCR)和人群归因比例(PAF)评估了大气PAHs的健康风险,估算了由PAHs呼吸暴露而引发肺癌的直接医疗成本;利用不同时段的监测数据,分析了环渤海区域大气PAHs在浓度组成和健康风险方面对2019新冠疫情管控的响应变化,具体研究结果如下。(1)2014年6月至2019年5月(五个周期年)期间15种PAHs(16种PAHs除去萘)的浓度范围为51.4～63.6 ng/m,平均浓度为56.8±4.7 ng/m,其中低环(3环)PAHs贡献比例最高,范围在54.4～63.2%。Phe为15种PAHs中的优势物种,浓度最低的是DahA。PAHs浓度呈现逐年下降趋势,五年内下降了17.5%,其中高环(5、6环)PAHs降幅最大,为74.8%。PAHs季节浓度呈现冬季>秋季>春季>夏季的特征,空间上呈现出北高南低的分布特征。(2)研究发现环渤海区域同时期的PM与PAHs浓度变化显著相关,PAHs分环浓度在年际之间的显著差异与“大气十条”的实施进程对应,即不同时期针对不同排放源的管控改变了分环PAHs的排放。以控制PM为主的大气污染控制对PAHs产生协同控制效果,并且在源排放管控更严格的天津,PAHs浓度下降幅度最大,为51.7%。(3)PAHs来源解析结果表明环渤海区域大气PAHs的来源为燃煤排放(49.6%)、生物质燃烧(22.0%)、工业过程(10.8%)、汽油排放(9.4%)和柴油排放(8.2%),燃煤排放成为环渤海区域全年的主要来源。交通排放与燃煤排放作为两个重要的来源,在管控力度不同的区域内存在明显的年际变化差异。在整个环渤海区域内机动车排放对PAHs的贡献下降了22.7%,燃煤排放贡献上升了6.7%,而在天津地区机动车排放贡献上升了6.7%,燃煤排放贡献下降了13.2%。(4)PAHs的健康风险评估显示2014年6月至2019年5月期间环渤海区域由于大气PAHs暴露引起的终身患癌风险(ILCR)下降了74.3%。有关肺癌直接医疗成本的估算结果表明相比于未实行大气污染管控,实际实行大气污染管控后环渤海区域由于PAHs呼吸暴露而引发肺癌的直接医疗成本大约减少了6440万元,占2017年中国肺癌直接支出预计值的0.1%。与未实施大气污染控制相比,环渤海地区由PAHs暴露引起的肺癌直接医疗成本下降了45.8%,天津则降幅更大,为52.9%。(5)2019年新冠疫情前后环渤海区域大气PAHs浓度与健康风险对比分析表明:疫情管控期间人为活动的减少导致大气PAHs浓度下降了57.3%,主要由低环PAHs浓度下降贡献;健康风险减少30.3%,主要与高环PAHs浓度减少有关。

关键词：环渤海 PAHs 污染特征源贡献变化健康风险

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