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低温固体氧化物电池氧化铈-碳酸盐复合电解质电化学性能研究

低温固体氧化物电池氧化铈-碳酸盐复合电解质电化学性能研究

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作者：张广洪深圳大学

学位级别：硕士

可逆固体氧化物电池(RSOC)是一种新型能量转化装置,具有高效率、无污染和模块化等优点。在固体氧化物燃料电池(SOFC)模式下,它能够直接将燃料中的化学能直接转变为电能,而在固体氧化物电解池(SOEC)模式下,它也可以通过电解水制氢等方式... 详细信息

可逆固体氧化物电池(RSOC)是一种新型能量转化装置,具有高效率、无污染和模块化等优点。在固体氧化物燃料电池(SOFC)模式下,它能够直接将燃料中的化学能直接转变为电能,而在固体氧化物电解池(SOEC)模式下,它也可以通过电解水制氢等方式将热能和电能转化为化学能进行存储。具有高离子导电的氧化铈-碳酸盐复合物是可逆固体氧化物电池(SOC)中一种非常有前景的电解质材料。理想微观结构,如复相材料大界面且分布均匀元素/相,将有利于电性能增强和离子传导机制的研究。在本文工作中,我们通过原位一锅一步柠檬酸-硝酸盐燃烧成功合成了具有不同碳酸盐含量的、元素/相分布均匀的、界面耦合强的SmCeO-NaCO(NSDC)纳米复合材料。与常规方法制备的复合电解质相比,NSDC表现出不同的特性,表现出极其优秀的质子传导率,在650℃时达到0.045 S·cm,高出氧化物质子导体约5倍。基于所得NSDC9010纳米复合电解质与LiNiO对称催化剂构成的SOFCs获得281.5 mW·cm(600℃)的最佳输出功率。优异的离子电导率和燃料电池性能与一步法合成的核-壳结构和相分布有关。通过拉曼光谱表征结果验证了强耦合作用,并通过调节碳酸盐含量与分布来实现最佳碳酸盐界面层厚度。除此之外,SOFC在8小时以上的连续工作中,并未发现其性能下降,说明其是一个稳定的发电装置。根据电解质材料可分为两种类型的SOEC:氧离子传导SOEC(O-SOEC)和质子传导SOEC(H-SOEC)。考虑已经获得的氧化铈-碳酸盐材料的混合O和H混合导电特性,我们将其应用于电解池中。混合离子导电允许同时在阴极和阳极进行水电解制氢,因此能显著提升电解效率。另外,相比其它条件,SOEC操作条件与SOFC接近,不同电解条件下的性能反过来帮助推导离子导电行为与机理。我们系统的比较和分析了不同操作参数或条件(蒸汽分压、操作温度和电解模式)的电解性能。实验结果显示,当使用NSDC9010作为电解质时,混合SOEC显示出最高效率,表现为当正负电极分别含有10%湿润水蒸气(混合导电模式)是,在600°C、1.3V时电流密度为0.350 A·cm,分别高出氧离子导电模式合质子导电模式19%和15%,该实验结果也验证上一章的混合离子导电且质子导电为主的结论。此外,混合SOEC在27小时以上的连续运行中性能未下降。因此基于混合离子导电的复合电解质材料基电解池是一种非常有前景的电解制氢工艺。

关键词：固体氧化物电池氧化铈-碳酸盐复合物混合离子传导界面导电电解水

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中温固体氧化物燃料电池复合电解质BaCe0.8Y0.2O3-δ-Ce0.8Gd0.2O1.9固相反应及性能研究

中温固体氧化物燃料电池复合电解质BaCe0.8Y0.2O3-δ-Ce0.8Gd0.2O...

引用

作者：党琦福州大学

学位级别：硕士

固体氧化物燃料电池(SOFC)可以直接将燃料的化学能转化为电能,具有能量转换效率高和环境友好等优点,因此成为近年来的研究热点。电解质作为SOFC的核心材料,其性能直接影响电池的输出功率。本论文采用溶胶凝胶燃烧法制备掺杂BaCeO3和掺杂... 详细信息

固体氧化物燃料电池(SOFC)可以直接将燃料的化学能转化为电能,具有能量转换效率高和环境友好等优点,因此成为近年来的研究热点。电解质作为SOFC的核心材料,其性能直接影响电池的输出功率。本论文采用溶胶凝胶燃烧法制备掺杂BaCeO3和掺杂CeO2电解质,并将二者通过湿法球磨制备复合电解质,研究掺杂元素Y和Gd对BaCeO3-CeO2复合电解质固相反应的影响;通过研究BaCe0.8Y0.2O3-δ-Ce0.8Gd0.2O1.9 (BCY-GDC)两相比例不同的复合电解质和不同烧结保温时间后的复合电解质的XRD、SEM、EDS、交流阻抗及单电池电化学性能,探讨BCY-GDC复合电解质固相反应及性能的影响因素和规律,获得电化学性能优异的复合电解质材料。掺杂元素Y和Gd对BaCeO3-CeO2固相反应影响的研究结果表明：只有当BaCeO3-CeO2中的任意一相或两相掺杂元素Y、Gd时,才会促使电解质在表面出现单相的钙钛矿结构,并具有离子传导能力。BaCeO3-CeO2中两相都分别掺杂形成的BCY-GDC的电导率最好。对BaCe0.8Y0.203-δ与Ce0.8Gd0.2O1.9不同比例获得的复合电解质的研究结果表明：当BCY含量高于30%时,复合电解质表面发生固相反应,出现钙钛矿结构的单相物质。当工作温度为700℃时,复合电解质的离子电导率与BCY含量有关,当BCY:GDC的摩尔比为6：4时,复合电解质的电导率为最小,约3.94 mS/cm;当BCY:GDC的摩尔比为3：7时,复合电解质的电导率为最大,约11.48 mS/cm。不同成分复合电解质制得的Ni-BCY-GDC|BCY-GDC|LSCF单电池开路电压均高于GDC制得的Ni-GDC| GDC|LSCF单电池,并随着BCY含量减少而降低。BCY：GDC的摩尔比为3：7的单电池性能最好。对BCY:GDC的摩尔比为3：7复合电解质在1550℃保温不同时间后的性能研究结果表明：当保温时间为1-7小时,复合电解质表面的萤石结构峰减弱,但是当保温时间为10-13小时,复合电解质表面形成萤石结构的单相;随着保温时间的增大,复合电解质晶粒尺寸增大,但电导率没有明显变化;当保温时间为1h时,复合电解质制备的单电池Ni-BCY-GDC|BCY-GDC|LSCF性能最好,在700℃时的最大功率密度为866 mW/cm2,是单电池Ni-GDC|GDC|LSCF最大输出功率的1.7倍。

关键词：固体氧化物燃料电也复合电解质 BCY-GDC 固相反应混合离子传导

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