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上海城区二次气溶胶的形成:光化学氧化与液相反应对二次气溶胶形成的影响

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环境科学 2019年第6期40卷 2510-2518页

作者：高杰乔利平楼晟荣严茹莎周敏刘瑜存冯加良黄丹丹上海大学环境与化学工程学院上海200444 上海市环境科学研究院国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室上海200233

二次组分是大气细颗粒物中最重要的组成部分之一.本研究旨在探究上海城区大气气溶胶颗粒物中二次组分的贡献及其形成的主要影响因素.利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-TOF-AMS)对上海城区春季及夏季的亚微米颗粒物(PM_1)进行实时的... 详细信息

二次组分是大气细颗粒物中最重要的组成部分之一.本研究旨在探究上海城区大气气溶胶颗粒物中二次组分的贡献及其形成的主要影响因素.利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-TOF-AMS)对上海城区春季及夏季的亚微米颗粒物(PM_1)进行实时的在线表征,发现有机物是PM_1中最主要的组成部分,占比为55%;其次是硫酸盐(24%)与硝酸盐(10%).进一步结合正交矩阵因子解析模型(PMF)对有机组分进行了来源解析.结果表明,一次有机气溶胶(POA)与二次有机气溶胶(SOA)分别占总有机物浓度的34%与66%; POA主要来自机动车源与餐饮源的贡献,且在春季和夏季对有机物的贡献趋于稳定.观测期间共观察到3个二次气溶胶显著生成的过程:其中,春季二次组分的显著增长过程以硫酸盐和老化的有机气溶胶在正午时段上升显著为主要特征,主要受光化学氧化过程的促进;夏季二次组分的显著生成过程主要是液相反应与光化学氧化共同促进的结果,如液相反应过程中,硝酸盐浓度与颗粒相水含量有较好的相关性(R^2=0. 72),而光化学氧化期间SOA浓度与大气氧化性(O_x)有较好的相关性.总体而言,二次组分是上海城市大气气溶胶颗粒物中最重要的组成部分,二次有机与无机组分在PM_1颗粒物中占比分别为35. 5%和43%,光化学氧化与液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.

关键词：亚微米颗粒物气溶胶质谱一次有机气溶胶(POA) 二次有机气溶胶(SOA) 光化学氧化液相反应

钯-高分子载体催化剂对糠醛加氢液相反应的研究

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高等学校化学学报 2002年第7期23卷 1363-1365页

作者：尹静波陈学思张龙柳翱杨亚楠尹民娄玲吉林工学院化学工程系长春130012 中国科学院长春应用化学研究所高分子物理与化学国家重点实验室

以弱碱性苯乙烯系阴离子交换树脂 [D3 92 ,— NH2 ,D3 82 ,— NHCH3,D3 0 1 R,— NH(CH3) 2 ],强碱性苯乙烯系阴离子交换树脂 [2 0 1× 7DVB,— NH+ (CH3) 3]和弱碱性环氧系阴离子交换树脂 (70 1 ,— NH2 )为载体制备了 3种钯 -高分子... 详细信息

以弱碱性苯乙烯系阴离子交换树脂 [D3 92 ,— NH2 ,D3 82 ,— NHCH3,D3 0 1 R,— NH(CH3) 2 ],强碱性苯乙烯系阴离子交换树脂 [2 0 1× 7DVB,— NH+ (CH3) 3]和弱碱性环氧系阴离子交换树脂 (70 1 ,— NH2 )为载体制备了 3种钯 -高分子载体催化剂 .考察了反应条件、高分子载体的种类、钯含量和催化剂用量对糠醛催化加氢生成四氢糠醇反应及催化性能的影响 .在体积分数为 5 0 %的乙醇 -水溶液和水中对糠醛常压液相加氢反应 ,钯 -高分子载体 (阴离子交换树脂 D3 92 ,— NH2 ,D3 82 ,— NHCH3)催化剂均可使糠醛的加氢反应转化率达 1 0 0 % ,生成四氢糠醇的选择性达 98%以上 ,而用金属钯为催化剂的转化率达 70 %以上 ,选择性达97%以上 .同时用 XPS分析了高分子载体催化剂的结构与催化加氢反应性能的关系 .

关键词：液相反应钯高分子载体催化剂糖醛加氢四氢糖醇催化性能

深圳大气中含黑碳气溶胶化学组分特征及其生成机制研究

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环境科学学报 2024年第1期44卷 29-36页

作者：云龙魏静彭妍邱志诚林楚雄李仕平李征宇黄晓锋广东省深圳生态环境监测中心站深圳518049 北京大学深圳研究生院环境与能源学院大气观测超级站实验室深圳518055

为了探究黑碳(BC)老化过程其表面不同化学组分变化特征及其生成机制,本研究于2021年9月19日-10月8日在深圳市开展了为期20 d的观测,利用黑碳气溶胶质谱仪(SP-AMS)对含黑碳气溶胶化学组分的质量浓度进行了现场测量.结果表明:在观测期间,B... 详细信息

为了探究黑碳(BC)老化过程其表面不同化学组分变化特征及其生成机制,本研究于2021年9月19日-10月8日在深圳市开展了为期20 d的观测,利用黑碳气溶胶质谱仪(SP-AMS)对含黑碳气溶胶化学组分的质量浓度进行了现场测量.结果表明:在观测期间,BC核质量浓度约为(0.8±0.5)μg·m^(-3),仅占整个黑碳颗粒质量的24%.包裹物中有机物(OA_(BC))的占比最高,其次为硫酸盐(SO_(4BC)^(2-))、硝酸盐(NO^(-)_(3BC))、铵盐(NH_(4BC)+)和氯盐(Cl^(-)_(BC)).使用PMF对黑碳表面有机物来源进行解析,得到4种不同的因子,分别为含碳簇有机因子(BC-rich_(BC))、还原性有机因子(HOA_(BC))、氧化程度较低的二次因子(LO-OOA_(BC))和氧化程度较高的二次因子(MO-OOA_(BC)).二次组分主导了黑碳的老化,尤其是二次有机物.分析不同二次组分的生成机制发现,光化学氧化过程促进了LO-OOA_(BC)的生成,但对MO-OOA_(BC)生成的作用非常有限.对于二次硝酸盐来说,光化学氧化主导了清洁天硝酸盐的生成,而污染天主要与液相反应有关.

关键词：黑碳化学组分光化学氧化液相反应

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微波辐射在有机液相反应中的应用

辐射研究与辐射工艺学报 1994年第2期12卷 65-70页

作者：黄昆刘华嵇学林镇江医学院有机化学教研室

综述微波辐射应用干有机液相反应，可显著加速反应，使反应时间大大缩短，而且使产率得以提高。概述了微波促进反应的机理，介绍了不断改进的辐射技术以及微波辐射在具体有机液相反应中的应用。

关键词：微波辐射有机化合物液相反应

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液相反应制备纳米锐钛矿相二氧化钛

无机材料学报 2000年第4期15卷 761-764页

作者：毛日华郭存济上海大学材料科学与工程学院上海201800

采用醇盐的乙醇溶液，在７０℃下水解与结晶分步进行，制备了纳米锐钛矿相二氧化钛胶体及粉体．以ＸＲＤ、ＢＥＴ、ＴＥＭ、ＨＲＥＭ、ＴＧ－ＤＴＡ等方法对胶体及粉体进行了表征．高分辨透射电子显微镜分析表明，所得胶体中二氧化钛晶... 详细信息

采用醇盐的乙醇溶液，在７０℃下水解与结晶分步进行，制备了纳米锐钛矿相二氧化钛胶体及粉体．以ＸＲＤ、ＢＥＴ、ＴＥＭ、ＨＲＥＭ、ＴＧ－ＤＴＡ等方法对胶体及粉体进行了表征．高分辨透射电子显微镜分析表明，所得胶体中二氧化钛晶形发育完整，２２０℃处理后粒子平均粒径为９ｎｍ，比表面积１７１ｍ~２／ｇ．

关键词：二氧化钛纳米胶体锐钛矿液相反应

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丙烯醛温和液相反应制备3-甲基吡啶

精细化工 2012年第1期29卷 82-85页

作者：王开明潘金钢王展旭李国强青岛科技大学化学与分子工程学院山东青岛266042 北京华地博源生化科技有限公司北京100120 中国海洋大学医药学院山东青岛266003

以丙烯醛为原料,通过单因素实验,建立了优化的温和液相反应条件,合成3-甲基吡啶的优化工艺条件为:以乙二醇单丁醚为溶剂,反应温度140℃,料比n(丙烯醛)∶n(乙二醇单丁醚)∶n(乙酸铵)=1∶33∶8,以正丁酸为稀释剂配成w(丙烯醛)=15%的正丁... 详细信息

以丙烯醛为原料,通过单因素实验,建立了优化的温和液相反应条件,合成3-甲基吡啶的优化工艺条件为:以乙二醇单丁醚为溶剂,反应温度140℃,料比n(丙烯醛)∶n(乙二醇单丁醚)∶n(乙酸铵)=1∶33∶8,以正丁酸为稀释剂配成w(丙烯醛)=15%的正丁酸溶液,m(丙烯醛)∶m(SO42-/TiO2-HZSM-5)=1∶1.4。在优化条件下,实现了丙烯醛转化率100%,3-甲基吡啶选择性49.92%。

关键词： 3-甲基吡啶丙烯醛液相反应工艺优化精细化工中间体

由α-蒎烯制取对伞花烃液相反应条件的确定及催化剂的选择

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化学世界 2001年第3期42卷 131-133,165页

作者：王廖沙苏州大学职业技术学院江苏苏州215006

通过对从 α-蒎烯制取对伞花烃的反应原理的讨论 ,初选了液相反应的主要试验条件 ,采用L9(34 )正交表设计出试验方案及对比试验 ,确定了α-蒎烯制取对伞花烃的液相反应条件及对氢转移催化剂进行了比较。

关键词：对伞花烃 α-蒎烯液相反应反应条件催化剂麝香合成香料

丙烯醛二乙缩醛温和液相反应制备3-甲基吡啶

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青岛科技大学学报（自然科学版） 2012年第5期33卷 441-444页

作者：王开明李国强青岛科技大学化学与分子工程学院山东青岛266042 山东理工职业学院化工新材料工程系山东济宁272067 中国海洋大学医药学院山东青岛266003

以丙烯醛二乙缩醛为原料,通过单因素实验建立了优化的温和液相反应条件。合成3-甲基吡啶的优化工艺条件为:以乙酸为溶剂,反应温度130℃,料比n(丙烯醛二乙缩醛)∶n(乙酸铵)∶n(乙酸)=1∶9.48∶21.33。溶剂为酸性,可以极大地促进反应的正... 详细信息

以丙烯醛二乙缩醛为原料,通过单因素实验建立了优化的温和液相反应条件。合成3-甲基吡啶的优化工艺条件为:以乙酸为溶剂,反应温度130℃,料比n(丙烯醛二乙缩醛)∶n(乙酸铵)∶n(乙酸)=1∶9.48∶21.33。溶剂为酸性,可以极大地促进反应的正向进行,起到了催化剂的作用。在优化条件下,实现了丙烯醛二乙缩醛转化率100%,3-甲基吡啶收率65.90%。

关键词： 3-甲基吡啶丙烯醛二乙缩醛液相反应工艺优化

管式反应器液相反应制备二甘醇乙烯基醚的研究

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管式反应器液相反应制备二甘醇乙烯基醚的研究

作者：黄心权厦门大学

学位级别：硕士

二甘醇乙烯基醚是重要的精细化工中间体和聚合单体,广泛应用于涂料、电子材料、医药材料、油墨等领域。本文采用二甘醇作为反应原料,以自制的二甘醇钾为反应催化剂,通过管式反应器乙炔法液相反应制备二甘醇乙烯基醚。液相均相反应不仅... 详细信息

二甘醇乙烯基醚是重要的精细化工中间体和聚合单体,广泛应用于涂料、电子材料、医药材料、油墨等领域。本文采用二甘醇作为反应原料,以自制的二甘醇钾为反应催化剂,通过管式反应器乙炔法液相反应制备二甘醇乙烯基醚。液相均相反应不仅避免了乙炔在高温高压下爆炸的危险,而且提高了传质传热效率。本工艺过程具有产物收率高、副反应少、成本低且安全高效的特点。本文使用恒容称重法,在278.15～318.15 K的温度范围、0～0.25 MPa的压力范围内,研究了乙炔分别在十二种醇和酮类物质中的溶解特性。实验表明,乙炔在醇类物质和酮类物质中的溶解度均随着溶解压力的升高而增大,随溶解温度的升高而减小,所测酮类物质比醇类物质展示出更好的溶解能力。乙炔的溶解度会由于强电负性基团存在而增加,也会受分子间缔合效应而降低。通过乙炔的摩尔分数与平衡分压的等温线计算亨利常数,并依据热力学方程计算乙炔溶解过程中的标准溶解焓变、标准溶解熵变以及标准溶解吉布斯自由能变,亨利常数和标准溶解焓变表明乙炔溶解是一个放热的过程。进一步研究乙炔在二甘醇中的溶解特性,探究了二甘醇钾催化剂浓度对其溶解过程的影响。结果表明:相同条件下,乙炔溶解度随着二甘醇钾浓度的升高而降低。乙炔溶解特性的研究对乙炔法液相反应制备二甘醇乙烯基醚具有重要的意义。本文探究了不同反应条件对单程乙炔转化率的影响,较为适宜的工艺条件为:停留时间为175 s、反应温度为175 ℃、反应压力为6 MPa、二甘醇钾用量为二甘醇质量的4%。在该条件下循环反应11 h,二甘醇的转化率达到76.03%,二甘醇单乙烯基醚收率为59.03%,二甘醇双乙烯基醚的收率为15.10%,合计二甘醇乙烯基醚总收率为74.13%。对二甘醇与乙炔合成二甘醇单乙烯基醚的反应进行动力学拟合,结果表明符合一级反应动力学模型,反应的指前因子k0=1.20 × 108 s-1,反应的活化能 E=86.86 kJ mol-1。

关键词：二甘醇乙烯基醚管式反应器液相反应反应动力学