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MXene多孔膜电极的构筑及其盐差发电性能研究

MXene多孔膜电极的构筑及其盐差发电性能研究

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作者：罗明玉北京化工大学

学位级别：硕士

为了应对能源危机和缓解环境污染,开发高效清洁的可再生能源刻不容缓。盐差能是高低浓度盐溶液之间的化学电位差能,也是海洋能中能量密度最大的能源,具有广阔的开发应用前景。浓差电容器作为电容混合技术的分支,是一种成本低、操作工艺... 详细信息

为了应对能源危机和缓解环境污染,开发高效清洁的可再生能源刻不容缓。盐差能是高低浓度盐溶液之间的化学电位差能,也是海洋能中能量密度最大的能源,具有广阔的开发应用前景。浓差电容器作为电容混合技术的分支,是一种成本低、操作工艺简单的新型能源转化装置,基于电容型电极与溶液中盐离子发生吸附/脱附或插层/脱嵌作用,使得两电极间产生浓差响应电压,进而将盐差能转化为电能。研究制备新型电极材料是提升该技术盐差发电性能的有效途径,本文设计开发新型浓差电容器电极,实现盐差能向电能高效转化。主要研究内容和结论如下:1、以二维层状过渡金属碳氮化物（MXene）为基底,引入表面富氧碳点（CDs）作功能添加剂,通过液相组装技术结合冰模板策略成功制备了具有多孔结构的MXene/CDs系列复合多孔膜,得益于MA/CDs-10复合材料层间距的扩大以及强亲水性,高导电性,丰富的表面吸附活性位点,优异的电化学稳定性。将其用于盐差发电性能测试,展现出优异的浓差响应电压（295 m V）和短路峰电流(7.6 m A cm-2)。在外阻60Ω下,通过两步循环展现出840.4 m W cm-2的高平均功率密度,远超已报道的石墨烯基水凝胶,并在100次循环后保持97.4%的循环稳定性。2、运用等离子体技术辅助原位氧化MXene,成功制备了MXene/TiO2复合材料（MA-P70）,归功于TiO2的生成给MXene表面引入丰富的Ti–O键,增加了Na+吸附位点;MXene/TiO2异质结构降低了Na+吸附能,有利于吸附更多的钠离子。MA-P70表面亲水性改善的同时保留了较高的导电能力,有利于电解质溶液的浸润,降低界面接触电阻,保证离子的快速传输。将其用于盐差发电性能测试,展现出优异的浓差响应电压（294 m V）和短路峰电流(8.0 m A cm-2)。并在外阻90Ω下,通过两步循环展现出805.8 m W cm-2的高平均功率密度,100次循环后仍保持95.2%的高循环稳定性。

关键词：浓差电容器 MXene 碳点等离子体多孔膜电极

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碳点/石墨烯复合电极的构筑及其盐差发电性能研究

碳点/石墨烯复合电极的构筑及其盐差发电性能研究

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作者：姜占昊北京化工大学

学位级别：硕士

为实现“双碳”目标,缓解环境压力,开发环保、安全、清洁高效的可再生能源成为解决环境能源问题的重中之重。近年来,随着纳米摩擦发电机和功能材料等新技术的出现,海洋能得到越来越多的关注。盐差能作为海洋能的一种重要形式,其实际利... 详细信息

为实现“双碳”目标,缓解环境压力,开发环保、安全、清洁高效的可再生能源成为解决环境能源问题的重中之重。近年来,随着纳米摩擦发电机和功能材料等新技术的出现,海洋能得到越来越多的关注。盐差能作为海洋能的一种重要形式,其实际利用仍未有效开发。但电容混合技术作为一种很有前途的盐差能收集技术却引起了研究人员的极大关注。盐差发电性能提升的关键在于电极材料的设计和构筑,理想的浓差电容器电极材料应该具备如下条件:成本低、导电性好、比表面积大、稳定性高。碳材料由于具有来源广泛、高导电性、成本低、耐腐蚀等突出优点,适合用作盐差发电的电极材料。而碳点作为一种新型的零维碳纳米材料,由于其表面具有多种官能团（如羧基、羟基、氨基等）,具有高度可修饰性,易于功能化,在催化和储能方面的应用越来越广泛。因此,开发设计高效的多维度复合电极是优化发电性能的关键,并对其盐差发电性能进行深入系统研究将具有重要意义。主要内容如下:（1）设计构筑三种具有不同官能团结构特征的碳点,采用一锅水热法将三种碳点与石墨烯复合制备得到碳点基石墨烯复合水凝胶。其中用科琴黑碳点改性的石墨烯复合水凝胶（GH/CDs-KB）组装的浓差电容器表现出优异的盐差发电性能,其平均功率密度为636.1 m W m-2。这种优异性能源于科琴黑衍生的碳点（CDs-KB）中含有丰富的羧基官能团和复合材料的高导电性,这一点得到了全面的实验和计算的证明。结果表明,具有高导电性和明显电负性的多孔电极往往表现出优越的输出性能。（2）利用化学氧化法处理成本低且储量丰富的针状焦（NC）来制备新型针状焦基碳点（CDs-NC）,进一步设计构筑碘掺杂负载针状焦基碳点复合石墨烯水凝胶（I-GH/CDs-NC）。首先,表面具有丰富氧官能团的CDs-NC具备极好的亲水性,这使其与石墨烯片层能够实现有效的自组装结合。其次,碳点内部的碳质核心在一定程度上能够保留煅烧后针状焦优异的导电性,这就使得其复合水凝胶具有更加优异的导电性。碘元素的引入有利于氧化石墨烯的有效还原,CDs-NC和碘的协同作用更是有利于复合水凝胶的还原自组装过程,能进一步优化其丰富多孔和褶皱结构,提升电导率。以I-GH/CDs-NC复合水凝胶构建的浓差电容器具有6.7 m A cm-2的短路电流密度和1002.7 m W m-2的卓越的平均功率密度。

关键词：盐差能浓差电容器碳点石墨烯碘掺杂

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用于电化学能源存储与转化的三维MXene气凝胶构筑与性能研究

用于电化学能源存储与转化的三维MXene气凝胶构筑与性能研究

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作者：张楠大连理工大学

学位级别：硕士

能源是人类社会赖以生存的物质基础,是现代社会发展和国民经济繁荣的最基本驱动力。传统的能源体系以不可再生的化石燃料为主,随着人类社会的迅猛发展,与日俱增的能源消耗及其过度使用引发的环境问题已成为制约人类社会可持续和谐快速... 详细信息

能源是人类社会赖以生存的物质基础,是现代社会发展和国民经济繁荣的最基本驱动力。传统的能源体系以不可再生的化石燃料为主,随着人类社会的迅猛发展,与日俱增的能源消耗及其过度使用引发的环境问题已成为制约人类社会可持续和谐快速发展的瓶颈性难题,发展高效的清洁可再生能源技术刻不容缓。可再生能源技术一方面涵盖自然界丰富的清洁可再生能源的开发与利用,另一方面依赖于高效、规模化的储能技术。MXene是一种类石墨烯结构的新型二维过渡金属碳/氮/碳氮化物材料,其自身具有超高导电率、超强亲水性、离子可插层性和丰富的表面官能团,并兼具超高机械强度和化学稳定性,被视为电化学能源存储与转化领域的新星材料。本文基于高导电性、富含表面基团的二维MXene纳米片,实现了抗团聚、抗堆叠多孔三维自支撑MXene气凝胶的构筑及其结构性质的精细调控。以三维MXene气凝胶为电极材料,基于电容混合技术实现了海洋盐差能的提取及其向电能的高效转化;基于与纳米LiS的化学耦合实现了高能量密度、高安全性新型锂二次电池的创制,论文内容如下:(1)以活性多功能小分子乙二胺作为还原剂和交联剂,通过水热技术制备了抗团聚、具有多级孔道结构的三维多孔MXene/石墨烯复合气凝胶。基于MXene与硫化锂(LiS)之间的化学耦合作用,将LiS纳米颗粒均匀负载于三维MXene气凝胶表面,结合MXene气凝胶的物理限域和化学吸附双重机制高效抑制多硫化物的溶解扩散与流失,通过电化学催化作用降低LiS活化与分解能垒,加速锂硫氧化还原反应动力学,创制了高负载量、高面容量锂硫电池正极。其LiS负载量可达3.0-9.0 mg cm,在0.2-2.0C倍率下,可逆比容量达550-720 mAh g,且循环稳定性优异。LiS负载量为9.0 mg cm时,电极单位面积比容量可达5.04 mAh cm。将之与高比容量纳米氧化铁负极材料相匹配创制的无金属锂二次电池比容量为436 mAh g,比能量达350 Wh kg。(2)基于冰模板定向铸造技术,以冰晶晶畴间压力为驱动力,实现了MXene的三维物理搭接及取向性三维MXene气凝胶的可控构筑与表面化学性质调控。此类三维MXene气凝胶具有丰富有序的孔道结构、稳定的孔壁结构与高导电性,在强化电极中离子电子传输性能的同时,其表面存在的丰富负电性基团亦显著提高了电极的浓差响应电压。基于此类MXene三维气凝胶与阴离子交换膜构筑的浓差电容器用于盐差发电时,其浓差响应电压达304 mV,短路峰电流达47 A m,平均功率密度达650 mW m。

关键词： MXene 气凝胶电极材料锂硫电池浓差电容器

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