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聚丙烯酸十八酯-乙酸乙烯酯梳状二元共聚物降凝剂对含蜡原油结晶特性与流变性的影响

高等学校化学学报 2016年第7期37卷 1395-1401页

作者：杨飞肖作曲姚博李传宪孙广宇阎孔尧中国石油大学(华东)储运与建筑工程学院山东省油气储运安全省级重点实验室青岛266580

在合成聚丙烯酸十八酯(POA)梳状均聚物和聚丙烯酸十八酯-乙酸乙烯酯(POA-VA)系列梳状二元共聚物的基础上,通过凝点测量、流变实验、差示扫描量热(DSC)分析及偏光显微镜观察等手段研究了POA与POA-VA对长庆含蜡原油结晶特性与流变性的影响... 详细信息

在合成聚丙烯酸十八酯(POA)梳状均聚物和聚丙烯酸十八酯-乙酸乙烯酯(POA-VA)系列梳状二元共聚物的基础上,通过凝点测量、流变实验、差示扫描量热(DSC)分析及偏光显微镜观察等手段研究了POA与POA-VA对长庆含蜡原油结晶特性与流变性的影响.实验结果表明VA基团的引入调控了POA降凝剂对含蜡原油的作用效果.当OA与VA单体摩尔比为3∶1时,POA-VA对含蜡原油的流变改善效果最好,在降凝剂400 mg/kg剂量下可以降低凝点22℃,平均降黏率为51.45%;而单体摩尔比升高或降低均会使POA-VA对含蜡原油的流变改善效果变差.另外,从POA-VA分子的结晶放热特性和蜡晶微观形貌分析角度,探讨了VA含量对POA-VA作用性能的影响规律和机理.

关键词：含蜡原油降凝剂流变性测量梳状聚合物极性基团

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梳状聚合物降凝剂与PSQ微球协同改善长庆原油流变性研究

梳状聚合物降凝剂与PSQ微球协同改善长庆原油流变性研究

引用

作者：肖作曲中国石油大学(华东)

学位级别：硕士

含蜡原油添加聚合物型降凝剂改性输送是一种有效提高管输经济性和安全性的输油技术。但一直以来人们对于传统降凝剂认识依然不够全面以及传统降凝剂本身存在着不足,主要表现在:首先对于聚合物中官能团的含量对于聚合物型降凝剂降凝减粘... 详细信息

含蜡原油添加聚合物型降凝剂改性输送是一种有效提高管输经济性和安全性的输油技术。但一直以来人们对于传统降凝剂认识依然不够全面以及传统降凝剂本身存在着不足,主要表现在:首先对于聚合物中官能团的含量对于聚合物型降凝剂降凝减粘效果的影响机理不能完全认识;其次传统聚合物型降凝剂仍存在着对某些高含蜡原油降凝降粘效果不理想、时效性差等诸多不足。本论文首先以聚丙烯酸十八酯(POA)为基础,进一步合成了带有不同官能团类型以及含量的聚丙烯酸十八酯-乙酸乙烯酯(POA-VA)、聚丙烯酸十八酯-马来酸酐(POA-MA)以及聚丙烯酸十八酯-苯乙烯(POA-St)系列梳状二元共聚物;考查了系列降凝剂对长庆A油的降凝减粘效果,并通过热分析、偏光显微观察探讨了官能团含量、类型对POA降凝剂性能的调控机理。实验结果表明极性基团的引入调控了POA降凝剂对含蜡原油的作用效果,并且发现POA-VA系列降凝剂的效果最好:当OA:VA单体摩尔比为3:1(即POA-VA-4)时,POA-VA对含蜡原油的流变改善效果最好,在400 mg/kg加剂量下可以降低A原油凝点22℃,平均降粘率为51.45%;而VA单体摩尔比升高或降低均会导致POA-VA对含蜡原油的流变改善效果变差;随后分别考察了单独不同粒径的PSQ微球与降凝剂-PSQ微球复合降凝剂对长庆B油流变性的影响。发现当添加单独的PSQ微/纳米球时,添加量为100mg/kg时粒径为5μm的PSQ微球可以降低油样的表观粘度达到60.25%。最后选择了降凝降粘效果最好的POA-VA-4作为聚合物型降凝剂与PSQ微球在不同比例下(5%及10%)复配。通过凝点测量、流变实验、偏光显微观察等手段研究了复合降凝剂对B油样结晶特性与流变性的影响规律。实验结果显示复合降凝剂PSQ-VA-7在加剂量为200mg/kg时可以有效降低凝点14℃,平均降粘率为74.49%。

关键词：降凝剂含蜡原油流变性测量梳状聚合物 PSQ 纳米复合材料

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梳状聚合物降凝剂与改性纳米SiO2颗粒协同改善蜡油流变性研究

梳状聚合物降凝剂与改性纳米SiO2颗粒协同改善蜡油流变性研究

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作者：王璐中国石油大学(华东)

学位级别：硕士

将传统聚合物型降凝剂与纳米颗粒进行复合是含蜡原油降凝剂研究领域的新热点,与此同时日渐成熟的分子模拟技术也越来越多地被应用到降凝剂的研发中。本文采用实验研究与动力学模拟相结合的方法研究了梳状聚合物型降凝剂与有机改性纳米Si... 详细信息

将传统聚合物型降凝剂与纳米颗粒进行复合是含蜡原油降凝剂研究领域的新热点,与此同时日渐成熟的分子模拟技术也越来越多地被应用到降凝剂的研发中。本文采用实验研究与动力学模拟相结合的方法研究了梳状聚合物型降凝剂与有机改性纳米SiO颗粒对蜡油流变性的改善规律与机理。论文首先采用实验方法研究了聚丙烯酸十八酯-乙酸乙烯酯(POA-VA)、聚丙烯酸十八酯-马来酸酐(POA-MA)以及聚丙烯酸十八酯-苯乙烯(POA-St)系列梳状聚合物型降凝剂对人工蜡油流变性的改性效果,发现极性基团的引入使得降凝剂的作用效果变好,且随着极性基团含量的增加,降凝剂对蜡油凝点、粘度、屈服值的改善效果先变好后变差,适中的极性基团含量可以使降凝剂的作用效果达到最优。在加剂量为400 ppm时,POA-VA-4(OA:VA=3:1)可以将蜡油的凝点降低8℃,平均降粘率达到86.71%,使屈服值降低了84.87%。POA-VA系列降凝剂的加入使得蜡油的析蜡点降低了1℃至3℃,使得蜡油在低温下的蜡晶尺寸更大,形状更规整。随后,论文通过构建模拟溶剂油体系、蜡的无定型聚集体体系、蜡晶超胞结构的介观模型,采用介观动力学模拟的方法研究了POA-VA系列降凝剂对蜡油改性的微观机理。研究发现,降凝剂分子由溶剂油体系进入到蜡的无定型聚集体体系的能量变化为负值。对蜡油改性效果越好的降凝剂使得蜡分子由无定型聚集体状态转化为结晶状态的内聚能密度降低幅度越小,其中加入POA-VA-4的体系的内聚能密度的降低幅度为10.81%,这一数值比添加POA的体系降低了1.91%,说明对蜡油改性效果越好的降凝剂越能够抑制蜡晶的析出。使用径向分布函数(RDF)的分析表明,降凝剂加入后结晶状态的蜡分子的分布更为聚集,蜡分子的链长有不同程度的缩短。同时也发现,极性基团含量的不同影响了降凝剂分子的构型,进而影响其与蜡分子之间的相互作用。然后,论文将降凝剂POA-VA-4与不同有机改性程度的纳米SiO颗粒进行复合,通过凝点测量筛选了有机改性纳米SiO颗粒与POA-VA-4的复合比例,并通过凝点、流变曲线测量发现,适当的有机改性程度可以优化传统降凝剂的作用效果。在加剂量为400ppm时,PPD-3、PPD-4在传统降凝剂基础上可以进一步降低含蜡原油凝点2℃,PPD-3可以进一步使降粘率提高4.67%。复合降凝剂没有进一步降低含蜡原油的析蜡点,且复合降凝剂优化了低温下含蜡原油的蜡晶形貌。最后,论文通过建立POA-VA分子及含蜡原油各个组分在SiO颗粒表面的吸附模型,采用分子动力学模拟的方法从微观角度研究了纳米颗粒的有机改性程度对复合降凝剂作用效果的影响机理。研究发现,纳米颗粒的有机改性程度影响了颗粒表面各组分的吸附分布状态,适中的有机改性程度使得POA-VA-4降凝剂在颗粒表面的吸附能绝对值最大,相对浓度分布更靠近颗粒表面。在293 K的计算温度下,POA-VA分子在50%有机改性的颗粒表面吸附能的绝对值为50.97 kcal/mol。同时,适中的有机改性程度也更有利于降凝剂分子与蜡分子之间的相互作用,RDF的分析表明适当的有机改性程度表面的蜡分子分布更聚集。

关键词：含蜡原油流变性测量降凝剂有机改性纳米颗粒分子动力学模拟

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基于缔合沥青质颗粒的微纳米复合降凝剂制备及性能研究

基于缔合沥青质颗粒的微纳米复合降凝剂制备及性能研究

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作者：张晓平中国石油大学(华东)

学位级别：硕士

近年来,由于传统聚合物降凝剂存在诸多不足,运用微纳米颗粒改善聚合物降凝剂性能的技术得到快速发展。同时有研究初步发现,原油中的沥青质能与聚合物降凝剂协同改善蜡油的低温流动性。基于上述研究现状,本论文在制备一系列的聚合物降凝... 详细信息

近年来,由于传统聚合物降凝剂存在诸多不足,运用微纳米颗粒改善聚合物降凝剂性能的技术得到快速发展。同时有研究初步发现,原油中的沥青质能与聚合物降凝剂协同改善蜡油的低温流动性。基于上述研究现状,本论文在制备一系列的聚合物降凝剂以及聚合物/沥青质颗粒复合降凝剂的基础上,进一步深化了聚合物降凝剂与沥青质协同改善蜡油体系流变特性机理研究,探索了基于沥青质颗粒的微纳米复合降凝剂对含蜡原油的流变性改善规律及作用机理。论文所得主要结论如下:采用溶液自由基聚合法合成了聚丙烯酸十八酯(POA)、聚丙烯酸十八酯-马来酸酐(POA-MA)、聚丙烯酸十八酯-马来酸酐-苯胺(POA-MA-AN)和聚丙烯酸十八酯-马来酸酐-萘胺(POA-MA-NA)四种梳状聚合物降凝剂。对上述梳状聚合物进行表征,并利用流变测量、热分析和显微观察等技术探究了梳状聚合物降凝剂对不含/含沥青质合成蜡油流变性的影响规律。结果表明:这四种梳状聚合物均能一定程度上改善不含沥青质合成蜡油(MO-1)的低温流变性,其中500 ppm POA对MO-1的流变改善效果最佳;而POA、POA-MA、POA-MA-AN和POA-MA-NA可以显著改善含0.3 wt%沥青质的合成蜡油(MO-2)的低温流变性,且加入500 ppm POA-MA-AN后MO-2的流变改善效果最佳,说明梳状聚合物能与沥青质能协同改善MO-2的流变性能。沥青质沉淀实验和分子动力学模拟结果表明:添加POA-MA-AN可以显著降低混合溶液的沥青质沉淀量,POA-MA-AN与沥青质之间的相互作用能最低。这表明向梳状聚合物分子中引入芳香基团可以增强沥青质与梳状聚合物之间的相互作用,含芳香基团的梳状聚合物更易吸附在缔合沥青质颗粒表面形成复合颗粒,促进蜡分子以复合颗粒为模板结晶析出,从而显著改善蜡油低温流变性能。基于天然缔合沥青质颗粒的诸多优势,采用熔融共混法将聚乙烯-醋酸乙烯酯(EVA)与五种不同产地的沥青质颗粒ASP-1～5进行共混,制备了EVA/ASP-1～5复合降凝剂,并对ASP-1～5颗粒和EVA/ASP-1～5复合降凝剂进行表征。接着通过流变测量、热分析和显微观察等技术探究了共混浓度、加剂量、沥青质类型和原油类型对EVA/沥青质颗粒复合降凝剂作用效果的影响。结果表明:沥青质颗粒的油溶性以及EVA在沥青质颗粒表面的吸附量主导了EVA/沥青质颗粒复合降凝剂对含蜡原油的作用效果;沥青质颗粒的共混浓度为10wt%,添加量为50ppm的EVA/ASP-4复合降凝剂对青海原油和长庆原油的流变性改善效果均最佳。这是由于EVA在油溶性相对较好、极性较强的ASP-4颗粒表面的吸附量最多,EVA/ASP-4复合降凝剂能发挥更强的蜡结晶模板作用,使得油样中析出的蜡晶尺寸最大,结构最紧凑,因而其对含蜡原油的流变性改善效果最佳。通过熔融共混法,将四种梳状聚合物与油溶性较好的沥青质ASP-4颗粒共混制备梳状聚合物/沥青质颗粒复合降凝剂。其中POA-MA-AN/ASP-4复合降凝剂对长庆原油的改善效果最佳。稳定分散在油相中的复合降凝剂是改善含蜡原油流变性能的关键,含马来酸酐基团与苯基的POA-MA-AN能与沥青质ASP-4颗粒产生更强的相互作用,其中POA-MA-AN/ASP-4能为降温过程中的蜡分子提供更多有效的异相成核模板,促进尺寸更大、结构更紧凑的类球状蜡晶絮凝体的形成,因而POA-MA-AN/ASP-4复合降凝剂对含蜡原油的流变改善效果最佳。

关键词：沥青质颗粒聚合物降凝剂含蜡原油流变性测量微纳米复合材料

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