检索结果-南通市图书馆

作者：王坤宁波大学

学位级别：硕士

电致变色器件能够应用于智能节能窗、防眩目后视镜和节能信息显示等领域,其工作原理是通过外加电压调控电致变色材料的光学透射率、反射率和吸收率变化的现象,本质上是基于质子或离子在活性界面的嵌入与脱嵌伴随可逆的电化学氧化还原反... 详细信息

电致变色器件能够应用于智能节能窗、防眩目后视镜和节能信息显示等领域,其工作原理是通过外加电压调控电致变色材料的光学透射率、反射率和吸收率变化的现象,本质上是基于质子或离子在活性界面的嵌入与脱嵌伴随可逆的电化学氧化还原反应改变其界面光学特性。非晶中嵌有纳米晶的氧化钨(WO)被认为理想电致变色材料之一。然而,离子对WO活性界面作用机理仍然不清楚制约着这类器件的应用。基于此,本论文构建了WO和Li活性界面,通过质子或离子协同效应、界面修饰和阴极-阳极电荷匹配提高WO基电致变色器件性能和长效稳定性。主要研究内容如下:1.分别通过电子束蒸发法和电化学沉积法制备WO和PB薄膜。通过电化学和原位光谱分析表明,Li电解质中引入少量H能够改善WO薄膜电致变色退化性能和大大提高PB薄膜电致变色循环稳定性。阐述了H和Li在WO和PB薄膜两个活性界面的协同效应。构建的WO-PB互补型电致变色器件显示出高的着色效率(137.80 cm C),大的光学透射调制(66.22%@633 nm),优异的电容保持(102.62%,10000个循环后)和长效循环稳定性(≥10000循环次数)。2.通过引入SnO界面层对WO薄膜进行修饰,结果表明,SnO界面提高了WO薄膜Li的扩散系数,电容性占比,电化学循环稳定性和界面电化学反应动力学。揭示了SnO在活性界面中的作用机理,证实了引入SnO界面层可以促进离子和电子的双重注入,平衡离子和电子的传输,并且,着色/褪色循环过程中具有缓冲保护WO电极的作用。构建的WO-NiO互补型电致变色器件展现出高的着色效率(101.61 cm C),大的光学透射调制(47.80%%@633 nm),优异电容保持(103.57%,10000个循环后)和长效循环稳定性(≥10000循环次数)。此外,证实了Li电解质中引入少量HO可以提高NiO薄膜的电荷容量,增强薄膜的电容性电荷占比,有效改善NiO薄膜的电化学循环可逆性以及与对电极之间电荷匹配。3.引入电化学沉积的ZIF-67膜作为SnO/WO双层阴极电致变色电极的离子存储层。研究结果表明,ZIF-67膜具有高度多孔的表面结构,有利于活性界面中离子的嵌入和脱嵌。通过循环伏安曲线和电化学阻抗谱的分析表明,ZIF-67膜活性界面的电荷存储受到半无限扩散和表面电容共同控制。基于ZIF-67和SnO/WO的可调电致变色反射镜具有高的着色效率(16.47 cm C)和大的反射率调制(30.10%)。证实了器件的自褪色和自放电特性具有一致性。

关键词：界面修饰氧化钨活性界面赝电容电致变色

SrTiO3基陶瓷电极表界面结构调控及高温电解CO2研究

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SrTiO3基陶瓷电极表界面结构调控及高温电解CO2研究

作者：白露云南大学

学位级别：硕士

具有离子-电子混合导电特性的钙钛矿结构氧化物(ABO),尤其是LaSrTi O(LST),是一种常用的固体氧化物电解池(SOEC)阴极材料。与Ni-YSZ等传统的易被氧化的金属基复合材料相比,陶瓷电极LST更加稳定,但其催化活性却远远不如金属基电极,电化... 详细信息

具有离子-电子混合导电特性的钙钛矿结构氧化物(ABO),尤其是LaSrTi O(LST),是一种常用的固体氧化物电解池(SOEC)阴极材料。与Ni-YSZ等传统的易被氧化的金属基复合材料相比,陶瓷电极LST更加稳定,但其催化活性却远远不如金属基电极,电化学性能也因此受到限制。为了优化LST陶瓷电极的性能,本文通过在LST陶瓷电极表面原位生长金属纳米颗粒的方式构筑了陶瓷-金属的活性界面,以此提高陶瓷电极的催化活性,进一步提升以LST基陶瓷材料作为阴极的固体氧化物电解池直接电解CO的性能。本文首先在LST的B位分别掺杂Cr、Mn元素调控了陶瓷电极表面结构,并研究了表面结构改变后的氧空位浓度、电导率等变化并且进行了CO直接电解性能的比较,通过对比,可以得出Mn元素的氧化还原活性强于Cr元素,并在Mn掺杂的基础上研究了陶瓷-单金属界面的构筑对于LST基阴极材料的影响。在LST基阴极材料中掺杂Ni元素取代部分Ti元素,经过高温还原处理后Ni元素从晶格中原位析出,生成高效的纳米金属催化剂并锚定在LST基底上形成高活性的陶瓷-单金属界面,并通过SEM、TEM表征了该界面的存在。实验发现,活性界面引入后,LST基阴极材料的导电性能显著提升,在电解CO过程中相同外加电压下的电流密度、CO产率、电流效率也明显提高,电流效率更是几乎达到了100%。其次研究了含有陶瓷-合金活性界面的阴极材料,通过对比可以发现合金原位析出构成的界面性能明显强于单金属-陶瓷的界面,这反映了合金效应对于材料的有利影响。另外,还研究了表面活性与氧空位浓度以及界面活性与氧空位浓度及界面周长的关系。通过本课题的研究,为固体氧化物电解池的阴极提供了更好的材料。

关键词：燃料电解池阴极活性界面氧空位浓度界面周长

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环境监测中生物传感器的构建研究

环境监测中生物传感器的构建研究

作者：白俊跃大连理工大学

学位级别：硕士

生物传感器是基于生物化学反应进行信号传导的电化学装置，具有方便、省时、精度高、易操作、价格便宜，便于利用计算机收集和处理数据且不会或很少损伤样品、造成污染等优点，已成为环境监测领域的一种新型的检测技术。酶生物传感器因... 详细信息

生物传感器是基于生物化学反应进行信号传导的电化学装置，具有方便、省时、精度高、易操作、价格便宜，便于利用计算机收集和处理数据且不会或很少损伤样品、造成污染等优点，已成为环境监测领域的一种新型的检测技术。酶生物传感器因为具有高效性和专一性的特点，成为生物传感器的研究热点，其构建的关键技术在于将酶或蛋白质固定到生物相容的微环境中。本研究致力于具有生物相溶活性界面的构建、表征及其在环境监测中的应用研究。主要完成了以下工作：在金电极上构建了巯基乙酸自组装活性界面MAA／Au及二硫叔糖醇—纳米金自组装活性界面GNPs／DTT+DDT／Au。将对巯基苯胺(4-ATP)原位功能化后的产物4′-巯基-N-苯基苯醌二亚胺(NPQD)与1，4-苯二甲硫醇(BDMT)混合自组装固定纳米金，构建了活性界面GNPs／NPQD+BDMT／Au。用壳聚糖—纳米金包埋血红蛋白(Hb)／肌红蛋白(Mb)构建了活性界面Hb／Mb-CTS-GNPs／GC。用紫外吸收光谱和透射电镜对所合成的纳米粒子进行了表征;用[Fe(CN)]作为探针对MAA／Au、GNPs／DTT+DDT／Au、GNPs／NPQD+BDMT／Au的电化学性质进行了表征;对所构建的MAA／Au、GNPs／DTT+DDT／Au的抗干扰性进行了讨论;研究了pH和扫描速度对MAA／Au、GNPs／DTT+DDT／Au、GNPs／NPQD+BDMT／Au的电催化效果的影响，从而揭示了活性界面的电极反应机理。所构建的GNPs／NPQD+BDMT／Au对萘酚异构体具有明显的电催化作用。Hb／Mb生物传感器对溶液中的氧和三氯乙酸具有明显催化效果，结果表明固定后的Hb／Mb保持了良好的生物活性。

关键词：环境监测生物传感器活性界面表征

α@β-MnO2催化剂构建及其催化氧化甲苯性能研究

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α@β-MnO2催化剂构建及其催化氧化甲苯性能研究

作者：黄娜大连理工大学

学位级别：硕士

催化氧化技术是目前应用较为广泛的挥发性有机污染物治理技术,过渡金属氧化物催化剂因其绿色廉价及良好的稳定性一直是研究的热点,但其低温催化氧化性能的提升是研究的难点。具有界面的分层纳米结构的构建能够有效提高催化剂性能,过渡... 详细信息

催化氧化技术是目前应用较为广泛的挥发性有机污染物治理技术,过渡金属氧化物催化剂因其绿色廉价及良好的稳定性一直是研究的热点,但其低温催化氧化性能的提升是研究的难点。具有界面的分层纳米结构的构建能够有效提高催化剂性能,过渡金属二氧化锰的同质多晶性(α-、β-、γ-、δ-等)以及良好的储备氧和释放氧能力,能够在不同价态之间转换,从而进行快速的氧化还原反应。为了进一步提高锰氧化物的低温催化氧化活性,本论文采用高锰酸钾(KMnO)和草酸(HCO·2HO)一步水热法,通过合成条件的优化制备纯晶相α-MnO和β-MnO以及混相α@β-MnO催化剂。初步探讨了MnO催化剂晶相结构作用以及混相催化剂中存在的相互作用对甲苯催化活性的影响。具体的研究内容和结果如下:(1)MnO催化剂的制备条件对其晶相结构以及催化性能的影响。通过KMnO和HCO·2HO水热合成条件的控制,发现HCO·2HO浓度和水热温度会影响MnO晶相以及催化性能。当KMnO和HCO·2HO的比例为1:1.8时,改变水热温度可以一步水热制备得到混相MnO(α@β-MnO),且表现出优异的甲苯催化氧化性能。(2)α@β-MnO催化剂的结构和相互作用对甲苯的催化性能的作用。实验结果表明,甲苯催化氧化活性顺序为:α@β-MnO>α-MnO>β-MnO。与纯相催化剂相比,α@β-MnO催化剂拥有活性界面结构以及较大浓度的氧空位。界面结构使得催化剂之间存在强烈的协同作用,氧空位有利于增强邻近晶格氧的活性以及催化剂对反应物的吸附与活化,使得催化剂具备大量活性氧物种、优异的低温还原性以及强的反应物活化能力。原位红外实验结果初步显示,纯相氧化物催化剂在常温下只能将甲苯氧化成苯甲醛中间产物,而α@β-MnO丰富的活性氧物种能够在常温下将甲苯氧化成活性中间产物羧酸盐,从而使催化剂具备更高的低温催化氧化甲苯性能,表现出很好的低温氧化催化氧化甲苯性能,甲苯可在205-220C之间实现完全转化。(3)α@β-MnO催化剂中α-MnO和β-MnO的比例直接影响着催化剂的结构,从而影响着催化性能。当α-MnO和β-MnO比例为1:1时,催化剂拥有最大量的界面结构以及氧空位浓度,存在较强的协同作用,催化剂表现出最好的甲苯催化氧化活性,其完全转化温度在205C左右。

关键词：二氧化锰混相结构活性界面氧空位甲苯氧化