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环境化学 2023年第11期42卷 3645-3657,F0002页

作者：黄伟俊严樟旷文杰郑文笑黄子元马欢心冯春华工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室华南理工大学环境与能源学院广州510006

线路板制造等行业生产加工过程中会产生酸性氨氮废水,传统的生物硝化/反硝化、物理分离、折点加氯等方法不适用于酸性条件处理.电氧化体系具有pH适应性广、药剂投加量小、绿色高效等优势,是处理酸性氨氮废水的潜在应用技术.电极材料是... 详细信息

线路板制造等行业生产加工过程中会产生酸性氨氮废水,传统的生物硝化/反硝化、物理分离、折点加氯等方法不适用于酸性条件处理.电氧化体系具有pH适应性广、药剂投加量小、绿色高效等优势,是处理酸性氨氮废水的潜在应用技术.电极材料是电化学处理氨氮废水的关键因素之一,系统探讨酸性水质影响下不同阳极的除氨性能具有实际指导意义.本研究考察Ti/RuO_(2)-IrO_(2)、Ti/PbO_(2)、Ti/SnO_(2)-Sb等3种商业电极在酸性环境下电氧化及其耦合UV体系降解氨氮性能差异,并通过分析造成差异的原因,推测酸性氨氮废水处理中UV协同强化机制.结果表明:(1)阳极析氯性能是酸性氨氮废水降解的关键因素之一,Ti/SnO_(2)-Sb阳极在pH=2时游离氯积累量为145.0 mg·L^(-1),分别是Ti/RuO_(2)-IrO_(2)阳极与Ti/PbO_(2)阳极的2.13倍及1.95倍,相对应其氨氮去除速率为Ti/RuO_(2)-IrO_(2)阳极的2.79倍,Ti/PbO_(2)阳极的1.90倍;(2)UV的引入加速了酸性氨氮废水处理,电氧化耦合UV体系较电氧化体系氨氮降解速率提高了1.98-2.67倍,结合掩蔽实验和电子顺磁共振表征,证明氯自由基物种在电氧化耦合UV体系氨氮氧化过程起到关键作用;(3)3种电极电氧化耦合UV体系实现了金属冲洗废水和氨气吸收塔清洗废水两股实际酸性废水中氨氮的有效处理;(4)尽管Ti/SnO_(2)-Sb阳极单次氧化氨氮性能最佳,但是其稳定性最差,通过比较3种阳极不同体系下去除1kgNH_(4)^(+)-N的阳极耗损费用,发现Ti/PbO_(2)相较其余两种阳极成本减少10.24-271.17倍.

关键词：氨氮氧化阳极材料电化学 UV协同活性氯物种

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电氧化体系中不同电极材料及其耦合UV处理酸性氨氮废水的影响分析

电氧化体系中不同电极材料及其耦合UV处理酸性氨氮废水的影响分析

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作者：黄伟俊华南理工大学

学位级别：硕士

传统氨氮处理技术由于具有pH依赖性难以对酸性氨氮废水进行有效处理。近年来,电化学氧化技术因其宽pH适用性、无需外源药剂、易于操控等优点,已运用于实际氨氮处理工程。根据实际调研,电化学水处理工程现场存在以下问题:（1）忽视对电... 详细信息

传统氨氮处理技术由于具有pH依赖性难以对酸性氨氮废水进行有效处理。近年来,电化学氧化技术因其宽pH适用性、无需外源药剂、易于操控等优点,已运用于实际氨氮处理工程。根据实际调研,电化学水处理工程现场存在以下问题:（1）忽视对电化学系统电极材料的选择,往往只是简单地根据成本及过往经验来进行挑选;（2）单一电氧化体系酸性氨氮处理效率不佳,电化学出水需要深度处理才能达标排放。电极材料作为电化学去除氨氮系统的核心,决定了活性物种生成及目标污染物的去除效能。UV/氯体系生成的氯自由基物种对氨氮具有较高反应活性,构建合适的电化学耦合UV体系有利于氨氮的高效降解。因此,研究不同电极材料在酸性环境中氨氮去除性能差异,以及构建电氧化耦合UV体系促进氨氮降解,对于实际酸性氨氮废水电化学处理工艺设计具有重要的意义。主要研究结果如下:（1）在不同阳极电化学氧化体系中,氨氮降解性能差异主要是由阳极析氯性能差异所导致。在pH为2.0的酸性环境中,阳极析氯性能为:Ti/SnO-Sb>Ti/PbO>Ti/RuO-IrO。Ti/RuO-IrO、Ti/PbO和Ti/SnO-Sb 3种阳极材料的游离氯积累情况分别为68.91、74.54和145.28 mg-Cl L。氨氮降解速率常数为0.1146、0.1681和0.3205 min,游离氯生成量多少与氨氮降解快慢相吻合。结合电子顺磁共振表征、掩蔽实验和游离氯浓度检测,证实在酸性环境中游离氯是电氧化体系的主要活性物种。虽然Ti/SnO-Sb阳极析氯性远超其余两种阳极材料,使其具备良好的氨氮去除性能,但由于其稳定性较差,导致电极寿命较短。通过比对3种阳极材料氨氮综合性能,发现Ti/PbO是较优的阳极选择。（2）在不同阴极电化学氧化体系中,氨氮降解性能差异主要是由阴极次氯酸猝灭能力差异所导致。在pH为2.0的酸性环境中,阴极次氯酸淬灭性能为:Ni>Cu-Zn>Ti>SS（不锈钢电极）。研究表明阴极材料对游离氯的猝灭机理存在化学猝灭和电化学猝灭两个途径,且电化学淬灭占主导地位。在Ni阴极电化学体系中,存在大量的活泼氢,这导致游离氯累积量远低于其他3种阴极材料,游离氯积累量为39.28 mg-Cl L,相较于其他3种阴极材料浓度水平降低3.90-5.57倍,氨氮3 h去除率为24.96%,相较于其他3种阴极材料降低2.20–2.64倍。证实阴极生成的活泼氢是影响次氯酸淬灭的关键因素。通过比对4种阴极材料的降解性能和成本,发现SS是较优的阴极选择。（3）电氧化耦合UV体系通过生成高反应活性的氯自由基物种实现实际酸性氨氮废水的高效处理。通过对电化学系统中阴阳两极材料的氨氮降解性能比较,选取Ti/PbO阳极和SS阴极构建电化学系统,并耦合UV强化电氧化体系处理实际酸性氨氮废水。发现在pH为2的条件下,相较于单一电化学氧化体系,电化学耦合UV体系氨氮降解速率常数为0.3527 min,提升了2.09倍;硝酸盐副产物生成降低了1.64倍。以来源于线路板制造园区的金属冲洗废水和氨氮吸收塔清洗废水为研究对象,也得出同样的结论,相比电氧化体系,电氧化耦合UV体系氨氮3 h去除率提升了3.92-5.33倍,电化学能耗降低4.40-6.00倍。

关键词：氨氮氧化电化学电极材料 UV协同活性氯物种

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