检索结果-南通市图书馆

作者：韩爽东北林业大学

学位级别：硕士

随着工业化和城市化的发展,抗生素的广泛使用和滥用已经对水生环境、农业、人类健康、畜牧业等造成严重威胁。在各种抗生素中,四环素(TC)在世界范围内广泛应用于动物和人类的药物中,由于具有稳定的苯环结构,在自然条件下不易被生物降解... 详细信息

随着工业化和城市化的发展,抗生素的广泛使用和滥用已经对水生环境、农业、人类健康、畜牧业等造成严重威胁。在各种抗生素中,四环素(TC)在世界范围内广泛应用于动物和人类的药物中,由于具有稳定的苯环结构,在自然条件下不易被生物降解,经常被检出在废水和土壤中,对人类健康和生态造成严重威胁。因此,如何有效去除水环境中TC类抗生素己成为污染治理领域所关注的热点问题之一。本研究中以水中的TC为目标污染物,采用柚子皮作为生物质原料制备钴掺杂柚子皮生物炭(Co-PPBC)和铁钴共掺杂柚子皮生物炭(Co-Fe@PPBC),采用各种分析技术对最佳条件下制备的催化剂进行了表征,并以其作为非均相催化剂构建过一硫酸盐(PMS)高级氧化体系,探讨该体系对TC的去除效果,对催化剂的催化性能进行了详细比较与评价。在此基础上,进一步考察了该催化氧化体系中各因素对TC降解效果的影响作用。最后,对催化剂活化PMS的机理及催化氧化体系对TC的降解机理进行了解析,具体的分析结果如下:(1)利用柚子皮为原料通过高温热解法制备PPBC,并采用浸渍共沉淀法制备Co-PPBC复合材料。SEM图像清晰地看到钴负载在PPBC上;BET分析表明材料具有较大的比表面积和孔隙;XRD结果表明Co-PPBC复合材料制作成功;FT-IR表明材料具有丰富的官能团;XPS证明复合材料由碳、氧、钴元素组成;TGA分析材料良好的热稳定性。以上分析测试的结果表明成功制备了Co-PPBC复合材料。比较不同体系对TC的去除效果发现,Co-PPBC/PMS体系的氧化降解效果好于Co-PPBC和PMS单一处理。(2)构建Co-PPBC/PMS高级氧化体系,考察其在不同条件下对TC的降解效果。结果表明,当Co-PPBC催化剂用量为1.0 g/L,PMS浓度为2.0 g/L,p H值为11.0时,对初始浓度为50 mg/L的TC在60 min去除率达99%。反应体系在较宽的p H(3.0-11.0)范围内均具有较好的TC去除效果。水中常见阴离子如HPO、HCO、Cl和NO对该体系中TC的降解起到不同程度的促进作用。Co-PPBC催化剂的循环利用性和稳定性评价结果表明,重复利用4次后催化剂依然保持较好的催化活性,TC去除效果仍保持在64%以上。Co-PPBC活化PMS体系的催化氧化机理解析结果表明,自由基途径和非自由基途径共同参与了体系对TC的降解过程,其中O和O对TC降解的贡献最大。(3)采用浸渍共沉淀法制备Co-Fe@PPBC复合材料。SEM图像清晰地看到钴铁均匀地分散在PPBC上;XRD结果表明Co-Fe@PPBC催化剂制备成功;BET分析表明材料具有较大的比表面积,且孔隙主要分布在0-50 nm之间;FT-IR表明材料具有丰富的官能团;VSM测试结果表明了材料具有很强的磁性,固液分离显著;TGA体现材料良好的热稳定性;EDS和XPS证明复合材料由碳、氧、钴和铁元素组成;Raman结果材料有良好的缺陷、石墨化程度。比较不同体系对TC的去除效果发现,Co-Fe@PPBC/PMS体系的氧化降解效果好于Co-PPBC/PMS、Co-Fe@PPBC和PMS单一处理。(4)构建Co-Fe@PPBC/PMS高级氧化体系,考察其在不同条件下对TC的降解效果,结果表明1 g/L PMS、0.1 g/L Co-Fe@PPBC和p H值为9.0的反应条件下,50 mg/L的TC在60 min内几乎达到100%的降解效率。反应体系在较宽的p H(3.0-11.0)范围内均具有较好的TC去除效果。阴离子HCO和NO促进了TC的降解,而Cl和CO先促进后抑制了TC的降解。腐殖酸一定程度上抑制了TC的降解。Co-Fe@PPBC催化剂重复利用5次后依然保持较好的催化活性,TC去除效果仍保持在61.14%。Co-Fe@PPBC/PMS体系中同时存在自由基途径与非自由基途径,活性物种的贡献依次为O>O>SO>·OH。通过LC-MS分析鉴定出8个中间降解产物,提出了三条TC的可能降解途径。

关键词：四环素生物炭负载铁钴双金属活化过一硫酸盐非均相催化剂反应机制

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光辅助锰氧化物复合材料活化过一硫酸盐降解苯酚的性能研究

光辅助锰氧化物复合材料活化过一硫酸盐降解苯酚的性能研究

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作者：柴晨太原理工大学

学位级别：硕士

苯酚及其衍生物是一类典型的有机污染物,其结构稳定,具有毒性高和生物难降解性等特点,若未经处理的酚类废水直接排放到环境中,将会对水资源、农作物甚至人体造成严重威胁。目前针对含酚废水的处理方法有生物法,物理法和化学氧化法。其... 详细信息

苯酚及其衍生物是一类典型的有机污染物,其结构稳定,具有毒性高和生物难降解性等特点,若未经处理的酚类废水直接排放到环境中,将会对水资源、农作物甚至人体造成严重威胁。目前针对含酚废水的处理方法有生物法,物理法和化学氧化法。其中化学氧化法中的基于硫酸根自由基(SO)的高级氧化技术具有氧化能力强、半衰期长和p H适用范围广等优点。因此,寻找能够高效活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)实现降解和矿化苯酚的催化剂具有重要意义。本论文以高效活化过一硫酸盐来降解和矿化苯酚为目标,制备了两种含有MnO的复合材料,并通过活化过一硫酸盐产生氧化能力强的活性自由基,实现对苯酚的高效去除。同时考察了不同反应参数对苯酚降解效率的影响。通过各类表征结果分析了这两种复合材料活化PMS降解苯酚的机理。论文的主要研究内容为:1.通过水热法将纳米片状的g-CN和MnO进行复合,考察了二者在理论上的最佳摩尔比,确定了对苯酚去除性能最佳的复合材料。具有光催化活性的g-CN,在模拟太阳光的激发下产生的光生电子能够参与不同价态的锰之间的循环,加速了PMS活化的效率,实现了对苯酚的高效降解。并探讨了反应温度、溶液初始p H、不同阴离子对催化体系降解苯酚的影响。通过捕获剂实验和ESR分析对该复合材料活化PMS降解苯酚的机理进行了初步的探索。2.通过溶剂热法成功制备出MnO/Mn O锰氧化物复合材料。初步考察了其对PMS的活化效果,60 min时对苯酚的降解效率达到了90.6%。通过XRD和XPS表征对反应前后的催化剂进行了分析,发现MnO/Mn O复合材料与PMS完成一次反应后,变成了ε-Mn O;因此,我们对比了MnO/Mn O和ε-Mn O的催化活性,发现MnO/Mn O因具有多种价态的锰和更负的导带电势使得其在活化PMS降解苯酚方面表现出更大的优势。此外,通过捕获剂实验和ESR分析对MnO/Mn O复合材料活化PMS降解苯酚的机理进行了探索。

关键词：高级氧化技术活化过一硫酸盐苯酚 Mn3O4/g-C3N4 Mn3O4/MnO2

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纳米Cu^0@Fe3O4活化PMS降解对-硝基苯酚的协同反应机制

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环境科学 2020年第10期41卷 4615-4625页

作者：石清清蒲生彦杨犀成都理工大学生态环境学院成都610059 成都理工大学国家环境保护水土污染协同控制与联合修复重点实验室成都610059 中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室北京100012

为解决纳米Cu^0活化过硫酸盐体系主要依赖浸出铜离子参与均相反应且适应pH范围窄(<7)的缺陷,本研究采用共沉淀法制备了纳米Cu^0@Fe3O4催化剂,以对-硝基苯酚(PNP)为目标污染物,较系统地考察了Cu^0@Fe3O4活化PMS的性能和降解PNP的反应机制... 详细信息

为解决纳米Cu^0活化过硫酸盐体系主要依赖浸出铜离子参与均相反应且适应pH范围窄(活化PMS的性能和降解PNP的反应机制.结果表明:(1)pH=5.65、200 mg·L^-1 Cu^0@Fe3O4和0.5 mmol·L^-1 PMS在60 min内对5 mg·L^-1 PNP的降解率可达到96%;(2)在Cu^0@Fe3O4/PMS体系中,总铜离子(TCu)和总亚铜离子(TCu+)以及铁离子浸出几乎可以忽略,可认为是非均相反应体系;(3)通过包覆Fe3O4成功改变了Cu^0活化PMS降解PNP的反应途径,在5~9的pH范围内都具有良好的降解性能;(4)反应体系中存在SO-4·和HO·两种活性自由基,对反应体系的贡献率分别为34%和60%,HO·是主导自由基;(5)体系中Fe和Cu之间存在双金属协同作用,Cu(Ⅰ)的存在能够促进Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ),从而形成良好的氧化还原循环,提高了反应体系的持久性.

关键词： Cu^0@Fe3O4 活化过一硫酸盐对-硝基苯酚(PNP) 非均相反应协同修复

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Co-BN催化剂的研制及其活化PMS去除废水中BPA的研究

Co-BN催化剂的研制及其活化PMS去除废水中BPA的研究

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作者：王洋洋天津工业大学

学位级别：硕士

近年来,高级氧化技术（AOP）通常被认为是深度水处理中最有吸引力的选择之一,其中能够活化过一硫酸盐（PMS）产生硫酸根自由基(SO)的高级氧化技术（SR-AOP）引起了很多关注,这是因为硫酸根自由基具有氧化性高、寿命长以及适应pH范围广... 详细信息

近年来,高级氧化技术（AOP）通常被认为是深度水处理中最有吸引力的选择之一,其中能够活化过一硫酸盐（PMS）产生硫酸根自由基(SO)的高级氧化技术（SR-AOP）引起了很多关注,这是因为硫酸根自由基具有氧化性高、寿命长以及适应pH范围广等优点。过渡金属离子可以将PMS还原为硫酸根自由基,但是它们易泄露造成二次污染,异相催化剂不仅可以提高催化剂稳定性也能极大提高催化剂活性,因此发展异相催化剂十分有必要。钴基异相催化剂被认为是活化PMS最有效的催化剂,例如:负载在吡啶环上的单钴原子催化剂,负载在磁性碳上的钴基催化剂以及固定在AlO上的CoO催化剂,这些催化剂都主要通过产生硫酸根自由基高效降解污染物。本文通过简便的热解法合成了CoO锚定在氮化硼上的催化剂Co-BN。Co-BN在催化PMS氧化污染物方面表现出优异的性能,如在10 min内使用0.2 mM PMS和0.1 g·L Co-BN几乎使双酚A（BPA）完全降解,同时去除51%的TOC,比活性远高于目前报道的催化剂。循环实验结果以及反应后催化剂的晶格没有发生明显的变化都证明了催化剂的高稳定性。通过一系列表征技术和理论计算证实,CoO以N-Co键的形式与BN的N-H部位连接,共同将污染物吸附于界面上,这种独一无二的键合方式有助于促进界面电子转移和提高催化剂稳定性。本文阐明了两种主要反应过程:（ⅰ）PMS从Co（Ⅱ）捕获电子被还原为高活性的硫酸根自由基;（ⅱ）污染物的电子快速通过N-Co键转移至Co-BN,导致直接失电子被氧化。这种结果证明了Co-BN上的N-Co键以及催化剂和污染物之间的相互作用在电子循环过程中扮演着重要的角色。本文分析了有机物在固液界面上的中间产物并提出了可能的降解途径,这些发现对PMS催化氧化水体中难降解污染物的反应机理的提出以及催化剂的设计提供了新的角度。除此之外,本文研究了pH、无机离子以及天然有机物在Co-BN/PMS体系中的影响,并且发现在实际水质背景下,Co-BN对于BPA以及TOC的去除率仍然较高,这说明催化剂具有被用于实际水体中的可能性。

关键词：氮化硼活化过一硫酸盐界面电子转移污染物氧化硫酸根自由基

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