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电子工业专用设备 2016年第8期45卷 1-4,34页

作者： C.Christine Dong Richard E.Patrick Russell A.Siminski Tim Bao Air Products and Chemicals AllentownPA 18195-1501USA Air Products and Chemicals Shanghai 201203China

介绍了一种新颖的基于电子附着(Electron Attachment,EA)原理的氢气活化技术,可以实现在大气压力和正常焊接温度下的无助焊剂焊接。该技术有望被应用于电子封装行业的诸多领域。

关键词：电子附着活化氢无助焊剂焊接电子封装氧化物去除助焊剂残留氢负离子

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水煤气变换反应用于原位加氢研究进展

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石油化工 2021年第4期50卷 368-373页

作者：胡元冲秦康田旺侯朝鹏李明丰中国石化石油化工科学研究院北京100083

综述了近年来水煤气变换反应及其应用于模型化合物、馏分油、重油和油砂沥青原位加氢过程的研究进展。重点介绍了水煤气变换反应机理、模型化合物原位加氢反应网络及动力学、原位氢与外源氢活性对比。分析总结了原位氢活性来源、原位加... 详细信息

综述了近年来水煤气变换反应及其应用于模型化合物、馏分油、重油和油砂沥青原位加氢过程的研究进展。重点介绍了水煤气变换反应机理、模型化合物原位加氢反应网络及动力学、原位氢与外源氢活性对比。分析总结了原位氢活性来源、原位加氢相比传统加氢的优势。并对水煤气变换反应用于原位加氢过程的发展前景进行了分析,未来原位加氢反应在油品加氢、重油改质方面的应用会更加广泛。

关键词：水煤气变换原位加氢活化氢重油改质

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磁性镍固体酸催化剂的制备及其对煤油共加氢的催化转化

磁性镍固体酸催化剂的制备及其对煤油共加氢的催化转化

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作者：李雅中国矿业大学

学位级别：硕士

煤油共炼技术是在煤直接液化技术的基础上发展起来的,同时具有煤液化和重油改质两个过程的特点,是高效利用煤和劣质渣油的重要手段。煤油加氢共处理能够实现是由于煤直接液化技术与重油的加氢裂化技术具有十分相近的条件,在此基础上煤... 详细信息

煤油共炼技术是在煤直接液化技术的基础上发展起来的,同时具有煤液化和重油改质两个过程的特点,是高效利用煤和劣质渣油的重要手段。煤油加氢共处理能够实现是由于煤直接液化技术与重油的加氢裂化技术具有十分相近的条件,在此基础上煤油共处理可以改善甚至消除煤直接液化技术中存在的缺陷,具有煤与重质油之间存在协同效应、原料转化率高、生产效率高、产品质量高和生产成本低等方面的优势。因此,煤油共炼是解决煤炭合理利用和重油深加工的有效途径之一。催化剂的研究和制备是煤油共炼技术的关键。本研究首先制备了具有磁性的纳米FeO球体(MFONPs),将活性氧化铝(g-AlO)包裹在MFONPs上形成核壳结构(MPMCs),然后将MPMCs浸渍在三氟甲烷磺酸(TFMSA)中,得到磁性固体超强酸催化剂(MSSA),最后采用原位分解法将Ni(CO)热分解在MSSA上,制备得到镍基固体超强酸催化剂(Ni-MSSA)。随后对Ni-MSSA进行表征,结果表明,Ni成功的均匀且较低量的负载在MSSA上,TFMSA也成功负载在MPMCs上,Ni-MSSA具有较大的比表面积和强酸性,负载的Ni与TFMSA和g-AlO之间发生反应,他们之间产生了较强的相互作用。选择二苯醚(ODB)作为煤的相关模型化合物(CRMCs)来探索Ni-MSSA的催化加氢能力和作用机理。初步推测出Ni-MSSA可以释放出游离的H,并且能够活化H生成双氢原子(H···H)后异裂形成游离状态的H和吸附在Ni-MSSA上的(39)。通过循环时间证明出Ni-MSSA具有良好的稳定性和可回收性能。研究了不同煤种与催化裂解油浆(FCCO)之间的协同效应,分别将龙泉褐煤的萃取渣(LL)和延长魏墙烟煤的萃取渣(WBC)与FCCO进行反应,探究出LL与FCCO共加氢处理,两者之间存在着良好的协同效应,并且FCCO的最适添加量为10%;WBC与FCCO共加氢处理,两者之间协同效应较差,甚至还会阻碍WBC的液化。并进一步探究出最适溶解FCCO的溶剂为正己烷-无水乙醇(v/v,1:1)。采用催化剂Ni-MSSA对LL和FCCO进行催化共加氢实验,分别探索了FCCO添加量、气氛、压力、温度、和时间对该反应体系的影响。并且通过使用GC/MS对LL非催化加氢的可溶组分(SP-)、LL与FCCO非催化加氢的可溶组分(SP-)和LL与FCCO催化加氢的可溶组分(SP-)进行定性和定量分析,考察出Ni-MSSA对LL和FCCO共处理体系的加氢裂解的催化作用。结果证明LL与FCCO共处理,催化加氢(CHC)比非催化加氢裂解(NCHC)煤的转化率和液体产物的收率均有所提高,分别提高了12.34%和10.51%。SP、SP和SP中主要包含直链烷烃,支链烷烃,烯烃,炔烃、环烷烃,烷基取代苯,烯基取代苯,甲氧基苯,乙氧基苯,萘、菲、茚和蒽的衍生物,醇类,酚类,酮类,醛类,酯类,酸类,呋喃类,含氮化合物,含硫化合物和含氯化合物。此外还发现SP中有大量的含氮、含硫和苯酮类化合物,加入FCCO后,SP中链烷烃和醇类化合物种类和数量均有较大的提升。加入催化剂后,SP中支链烷烃和含氮含硫等杂原子化合物的相对含量下降,酚类和环烷烃的相对含量增加,说明FCCO和催化剂在该加氢过程中相互作用,Ni-MSSA可促使煤中大分子C-C和部分C-O键断裂,同时由FCCO作为供氢溶剂提供部分活化氢,Ni-MSSA将溶于液体中的氢气转化为活性氢共同促进芳环的加氢。并且通过LL与FCCO的非催化加氢(NCHC)和催化加氢(CHC)反应,发现NCHC条件下,在氢气气氛和氮气气氛下进行反应煤的转化率相近,说明活性氢来源于FCCO循环溶剂,证明非催化条件下,活性氢的主要来源是供氢溶剂;CHC条件下进行反应,氢气气氛比氮气气氛下煤的转化率高,说明活性氢一部分来源于FCCO循环溶剂,一部分来源于氢气,证明催化条件下,活性氢的来源于氢气和供氢溶剂。该论文有图37幅,表36个,参考文献123篇。

关键词：磁性镍基固体超强酸催化剂煤油共加氢活化氢煤油共催化加氢转化

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Pd基催化剂结构调控及其在乙炔选择性加氢中的减量化研究

Pd基催化剂结构调控及其在乙炔选择性加氢中的减量化研究

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作者：杨萌晨北京化工大学

学位级别：硕士

乙烯作为石油化工的核心,75%的石化产品需要由乙烯作为原材料。乙烯在工业上的主要生产方式为石脑油裂解,该过程伴有微量乙炔杂质的产生,会导致催化剂中毒引起下游产品质量下降,常采用催化加氢手段对乙烯产品进行精制。Pd基催化剂具有... 详细信息

乙烯作为石油化工的核心,75%的石化产品需要由乙烯作为原材料。乙烯在工业上的主要生产方式为石脑油裂解,该过程伴有微量乙炔杂质的产生,会导致催化剂中毒引起下游产品质量下降,常采用催化加氢手段对乙烯产品进行精制。Pd基催化剂具有良好的加氢活性,被用作乙炔选择性加氢的首选活性组分,然而Pd作为贵金属在全球属于稀缺资源,成本昂贵,且非贵金属替代仍有很长一段路要走。因此开发贵金属的加氢强化策略,实现贵金属的等效减量显得十分迫切。本论文基于乙炔加氢决速步(HC≡CH*+H*（?）H2C=CH*+*)的研究,通过提高载体表面活性氢浓度,加快催化反应速率。从氢溢流角度出发,在氧化铝载体的制备过程中引入了稀土金属La,在载体上构筑可储存和转移活性氢物种的位点,由于该位点与活性金属相邻,将之命名为邻位氢中心。通过邻位氢中心与活性金属协同,实现催化剂贵金属的减量化,并揭示邻位氢中心对乙炔选择性加氢反应活性强化的作用机理。进一步开展邻位氢中心在乙炔选择性加氢的应用基础研究,通过调变氧化铝晶型和碱金属K的可控修饰,实现工业条件下的等效减量。具体研究成果如下:（1）采用油柱成型法制备了含有稀土金属La的La-Al2O3载体,利用分步浸渍-气相还原法制备了负载量为0.035 wt.%的Pd2Ag1/La-Al2O3-3.5催化剂。评价不同催化剂在乙炔选择性加氢反应中的性能,结果表明La的引入实现了Pd的等效减量,Pd2Ag1/La-Al2O3-3.5催化剂在负载量降低30%的情况下,乙烯最高产率可达69.1%,比减量前的Pd2Ag1/Al2O3-5催化剂提高13%。研究表明,由于稀土金属La引入,催化剂成功构筑了能够储存转移活性氢的O-（La）位点,活性氢物种的可逆释放和及时转移提高了催化剂表面可参与乙炔加氢反应的活性氢数量,实现催化剂性能提高。DFT计算结果表明,Pd2Ag1/La-Al2O3-3.5催化剂表面活性氢转移过程中活化能为1.728 e V,远低于Pd2Ag1/Al2O3-3.5催化剂表面活性氢转移过程中的活化能（2.105 e V）,有助于活性氢转移至缺氢位点,极大地提高了乙炔选择性加氢的活性。（2）开展邻位氢中心在乙炔加氢反应中的应用基础研究,提高氧化铝载体的焙烧温度制备含稀土金属La的La-α-Al2O3载体,继续构筑可储存转移活性氢的邻位氢中心。相同条件下对乙炔选择性加氢反应进行评价,结果表明La-α-Al2O3载体制备的Pd2Ag1/La-Al2O3催化剂在90℃达到最高产率63.0%,比Pd2Ag1/Al2O3催化剂产率高30.7%,引入碱金属K含量为0.1 wt.%的Pd2Ag1/La-Al2O3-1催化剂在90℃达最高产率75.1%。研究表明在1400℃焙烧得到的α-Al2O3中邻位氢中心的构筑能够实现活性氢的储存及转移,并可改变催化剂表面电子结构,从而实现催化剂产率的提升。晶型的转变和碱金属的修饰都能够降低催化剂表面酸性,且碱金属K能够调控催化剂表面电子状态,能够减少反应物的聚合反应,提高反应选择性。

关键词：选择性加氢活化氢邻位氢中心氧化铝载体等效减量

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煤直接液化技术的研究与开发

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山西煤炭 2001年第2期21卷 32-36页

作者：张银元赵景联山西省太原煤炭运销公司西安交通大学

根据国内外对煤直接液化技术的研究和实际生产经验 ,简述了煤炭直接液化技术的概念。

关键词：煤液化直接液化技术活化氢催化剂溶剂

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