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纳米零价铁降解污染物碘造影剂的过程和机理研究

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纳米零价铁降解污染物碘造影剂的过程和机理研究

作者：何盼盼中国科学技术大学

学位级别：硕士

碘造影剂(Iodinatedcontrastmedia,ICM)被广泛用于在诊断检查期间内部身体结构如器官,血管和软组织的成像,一般会通过人体排泄尿液进入污水系统。传统的污水处理方法无法有效去除碘造影剂,导致其在环境中的积累和同化到生物系统中,会对... 详细信息

碘造影剂(Iodinatedcontrastmedia,ICM)被广泛用于在诊断检查期间内部身体结构如器官,血管和软组织的成像,一般会通过人体排泄尿液进入污水系统。传统的污水处理方法无法有效去除碘造影剂,导致其在环境中的积累和同化到生物系统中,会对环境及人体造成长期的不利影响。另一方面,纳米零价铁(Nano zero-valent iron,nZVI)独特的性能被广泛应用于各类污染物的去除。本文以典型的碘造影剂泛影酸钠(Diatrizoatesodium,DTA)为研究对象,分别研究了厌氧以及好氧条件下纳米零价铁(nZVI)对其的降解过程和机理,研究结果将为污染物碘造影剂的强化去除提供技术支持并推动纳米零价铁的应用。本文的研究内容和主要结论如下:1、厌氧条件下研究了 nZVI对DTA的还原脱卤作用的可行性,考察并探究了 DTA脱卤后产物的可生化性。研究发现,厌氧条件下nZVI可以有效的进行DTA的脱卤去除。DTA的降解效效率随着nZVI剂量的增加而增加,随着溶液pH值升高而降低,nZVI陈化时间对DTA脱卤有负面影响;低浓度的天然有机质可以提高DTA降解效果,而在高浓度下则有负面影响:与硫酸盐不同,硝酸盐和磷酸盐的存在强烈抑制DTA去除。另外,相比于DTA本身,还原产物DAB A可以通过好氧生物处理降解,说明利用nZVI对DTA脱卤后其产物的可生化性得到了较为显著的提高。2、好氧条件下研究了 nZVI对DTA降解的可行性,考察了 nZVI剂量、溶液pH、竞争性阴离子等对DTA降解的影响,并探究DTA的降解机理。研究发现好氧条件下利用nZVI也可以实现DTA的降解。DTA降解效率随着nZVI剂量的增加而增加,随着溶液pH值升高而降低,硝酸盐的存在强烈抑制DTA去除,而磷酸盐的存在却没有明显的影响。然而,DTA降解过程中总有机碳去除效果不佳,表明好氧条件下利用nZVI无法有效实现DTA的矿化。机理研究结果表明,好氧条件下nZVI降解DTA既有脱卤反应,也存在高级氧化过程。

关键词：纳米零价铁碘造影剂泛影酸钠脱卤反应高级氧化好氧生物降解

亚铁活化过硫酸盐高级氧化技术降解水中碘类污染物的研究

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亚铁活化过硫酸盐高级氧化技术降解水中碘类污染物的研究

作者：张苗太原理工大学

学位级别：硕士

碘代消毒副产物(I-DBPs)作为一类新兴的卤代消毒副产物,由于其具有非常强的细胞毒性和遗传毒性,且常规处理难以去除,正受到越来越多的关注。而碘仿是I-DBP的代表性难降解物,碘代X-射线造影剂是I-DBP最重要的碘源之一,迫切需要对它们进... 详细信息

碘代消毒副产物(I-DBPs)作为一类新兴的卤代消毒副产物,由于其具有非常强的细胞毒性和遗传毒性,且常规处理难以去除,正受到越来越多的关注。而碘仿是I-DBP的代表性难降解物,碘代X-射线造影剂是I-DBP最重要的碘源之一,迫切需要对它们进行深度处理研究。本文以碘代副产物碘仿(CHI)及碘代X-射线造影剂(iodinated x-ray contrast media,ICM)的两种代表性物质碘帕醇(iopamidol,IPM)和泛影酸钠(diatrizoate,DTZ)为目标污染物,利用亚铁活化过硫酸盐高级氧化技术进行处理,考察了过硫酸盐(persulfate,PS)浓度、摩尔比Fe(II)/PS、初始pH及温度等因素对其降解效率及脱碘效果的影响,采用自由基抑制实验、电子顺磁共振法和自由基示踪实验对反应体系中自由基的情况进行了考察,并通过DFT(density functional theory)量子化学计算对两种造影剂的降解产物及路径进行推测分析,得到以下结论:(1)Fe(II)/PS体系能够有效降解碘仿并使其脱碘,且常温下在PS浓度15μM时降解率高达83%。升高PS浓度能够提升对碘仿的降解率及脱碘效果。当PS浓度一定时,过高的Fe(II)浓度和过低的Fe(II)浓度都不利于碘仿的降解及脱碘,在摩尔比Fe(II)/PS为1:5的条件下碘仿的降解率及脱碘效果最佳。随着溶液初始pH的降低(pH31),碘仿的降解效果及脱碘情况变好。在温度255℃范围内,升高温度能够增强该氧化体系对碘仿的降解能力及脱碘能力。自由基抑制试验中,甲醇(methanol,MeOH)的抑制作用好于叔丁醇(tert butyl alcohol,TBA)的抑制作用,证明了反应体系中产生的SO·对碘仿降解发挥作用。通过莠去津和硝基苯对SO·和OH·的示踪,发现随着PS浓度的增大,生成的SO·随之增大,而OH·没有明显变化,SO·的增多导致碘仿的降解率及脱碘能力增强。在摩尔比Fe(II)/PS为1:5的条件下,反应体系中生成的SO·和OH·最多,高于和低于此比值均会降低二者的生成量,导致摩尔比Fe(II)/PS为1:5时碘仿降解及脱碘效果最佳。增大pH会减少反应体系中的SO·,增加OH·,导致体系氧化能力降低,不利于碘仿降解及脱碘。升高温度有利于SO·的产生,而对OH·没有明显的影响,高温下SO·产生较多,增强了对碘仿的降解及脱碘能力。通过对过程中碘的检测发现脱下的碘均转化为IO。(2)亚铁活化过硫酸盐高级氧化技术能够降解IPM,且常温下降解率最高能达到61%。对Fe(II)/PS体系降解IPM进行单因素影响研究,发现适量地增加PS浓度对IPM降解及脱碘有促进作用,当增加到1mM,继续增加PS浓度不再会增强反应体系的降解能力及脱碘能力。当PS浓度一定时,过量的Fe(II)浓度和少量的Fe(II)浓度均不利于IPM的降解及脱碘。溶液初始pH越低(pH31),越有利于I PM降解及脱碘。在255℃温度范围内,升高温度能够促进IPM的降解及脱碘。综合考虑各种因素,本实验以反应条件PS=1mM,摩尔比Fe(II)/PS=1:10,pH=3.0,温度25℃为最佳条件。自由基抑制试验以及EPR谱图证明Fe(II)/PS体系中SO·和OH·二者共同起作用降解IPM,但是体系中主要是产生的OH·起作用。通过DFT量子化学计算,OH·氧化降解IPM可能发生的反应有羟基化、脱碘、脱乙酰、胺氧化,可能的路径有以下几条:IPM-TP651-TP667-TP541-TP557、IP M-TP651-TP525-TP557、IPM-TP705-TP631-TP661、IPM-TP705-TP735。Fe(II)/PS体系降解IPM的过程中伴有脱碘进行,且脱下来的碘均被转化为IO。(3)亚铁活化过硫酸盐高级氧化技术能够有效对DTZ进行降解,且在常温下降解率最高能达到69%。适量地增加PS浓度对DTZ降解有促进作用,当增加到10mM,继续增加PS浓度不再会增强反应体系的降解能力及脱碘能力。当PS浓度一定时,过高的Fe(II)浓度和过低的Fe(II)浓度都不利于泛影酸钠的降解及脱碘。随着溶液初始pH的升高(pH31),DTZ的降解率及脱碘能力均会变差。在温度250℃范围内,升高温度有利于DTZ的降解及脱碘。综合考虑各种因素以及成本,反应条件以PS=10mM,摩尔比Fe(II)/PS=1:10,pH=3.0,温度25℃为宜。自由基抑制试验以及EPR谱图证明Fe(II)/PS体系降解DTZ是SO·和OH·二者共同起作用,但是体系中主要是产生的OH·起作用,氧化降解DTZ。通过DFT量子化学计算,OH·氧化降解DTZ有羟基化、脱碘、羟基基团氧化、胺断裂、脱羧、脱乙酰、羧酸基团和碘的取代等反应发生,通过

关键词： Fe(Ⅱ)/PS 碘仿碘帕醇泛影酸钠降解脱碘

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颞下颌关节紊乱综合征关节上腔双重对比造影

贵州医药 1988年第5期 281-282页

作者：卢丰裕阙炳炎王小山李洳鸣贵阳市口腔医院口腔颌面外科贵阳市口腔医院放射科

自从1944年 NQrgaard 报道颞下颌关节造影术后,逐渐被用于科研和临床工作,一般都是用一种造影剂进行造影。近年来,国外学者采用高密度的碘剂与低密度的空气作双重对比造影,认为能更好地显示关节内软组织改变,国内尚未见颞下颌关节上腔... 详细信息

自从1944年 NQrgaard 报道颞下颌关节造影术后,逐渐被用于科研和临床工作,一般都是用一种造影剂进行造影。近年来,国外学者采用高密度的碘剂与低密度的空气作双重对比造影,认为能更好地显示关节内软组织改变,国内尚未见颞下颌关节上腔双重对比造影的专门研究报道。本文报告51例(74侧)颞下颌关节紊乱综合征关节上腔泛影酸钠与空气双重对比造影的诊断研究。材料与方法自1986年起,作者对51例(74侧)颞下颌关节紊乱综合征患者进行了关节上腔泛影酸钠与空气双重对比造影研究,其中男20例,女31例,年龄15～50岁,30岁以下为47例。全部病人均无风湿,类风湿等系统病史,无外伤史。

关键词：关节盘后带综合征关节紊乱综合病症关节上腔泛影酸钠图象关节盘前移位

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无肠道准备的CT结肠成像检测结肠息肉

世界核心医学期刊文摘（胃肠病学分册） 2005年第4期1卷 28-29页

作者： Iannaccone R. Laghi A. Catalano C. 雒向宁

Background &Aims: We prospectively compared the performance of low-dose multidetector computed tomographic colonography (CTC) without cathartic preparation with that of colonoscopy for the detection of colorectal polyps. Methods: A total of 203 patients underwent low-dose CTC without cathartic preparation followed by colonoscopy. Before CTC, fecal tagging was achieved by adding diatrizoate meglumine and diatrizoate sodium to regular meals. No subtraction of tagged feces was performed. Colonoscopy was performed 3-7 days after CTC. Three readers inte rpreted the CTC examinations separately and independently using a primary 2-dim ensional approach using multiplanar reconstructions and 3-dimensional images for further characterization. Colonoscopy with segmental unblinding was used as reference standard. The sensitivity of CTC was calculated both on a per-polyp and a per-patient basis. For the latter, specificity, positive predictive values,and negative predictive values were also calculated. Results: CTC had an average sensitivity of 95.5% (95% confidence interval [CI], 92.1%-99% ) for the identification of colorectal polyps ≥8 mm. With regard to per-patient analysis, CTC yielded an average sensitivity of 89.9% (95% CI, 86%-93.7% ), an average specificity of 92.2%(95% CI, 89.5%-94.9%), an average positive predictive value of 88%(95% CI, 83.3% -91.5% ), and an average negative predictive value of 93.5%(95%CI, 90.9%-96%). Interobserver agreement was high on a per-polyp basis (κstatistic range,. 61-.74) and high to excellent on a per-patient basis (κstatistic range,. 79-.91). Conclusions: Low-dose multidetector CTC without cathartic preparation compares favorably with colonoscopy for the detection of colorectal polyps.

关键词：结肠息肉 CT结肠成像肠道准备泛影酸钠影像医师阴性预测值阳性预测值三维影像二维影像特异度

肾盂排泄造影离子型造影剂过敏反应的预防及紧急处理

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中外医用放射技术 1995年第12期14卷 51-52页

作者：李淑杰刘晓法哈尔滨医科大学第三医院150040

76%复方泛影葡胺子宫输卵管造影1260例效果观察

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山东医药 2011年第6期51卷 65-65页

作者：许观照徐晶王静山东省计划生育科研所济南250002

2007年9月~2009年11月,我们用76%复方泛影葡胺为1 260例患者行子宫输卵管造影,效果较好。现报告如下。临床资料：本组原发不孕816例,继发不孕280例,输卵管纤维吻合术前164例。造影剂为76%复方泛影葡胺注射液（由1份泛影酸钠与6．6份泛... 详细信息

2007年9月~2009年11月,我们用76%复方泛影葡胺为1 260例患者行子宫输卵管造影,效果较好。现报告如下。临床资料：本组原发不孕816例,继发不孕280例,输卵管纤维吻合术前164例。造影剂为76%复方泛影葡胺注射液（由1份泛影酸钠与6．6份泛影葡胺无菌水溶液混合而成）。在监视器监视下将造影剂注入官腔，

关键词：复方泛影葡胺注射液子宫输卵管造影 2009年原发不孕临床资料继发不孕溶液混合泛影酸钠

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造影剂引起的过敏性休克

医药导报 2001年第4期20卷 264-264页

作者：侯金成况兵湖北省襄樊市中心医院 441021 中国人民解放军第477医院襄樊441021

近年来,国内有文献报道造影剂在使用中发生过敏性休克，现简述如下。1碘普罗胺患者，男，51岁，左下肺阴影性质待查。因做泛影葡胺过敏试验呈阳性反应，使用碘普罗胺(优维显)进行CT加强检查。当注射地塞米松10mg、碘普罗胺100mL后，患... 详细信息

近年来,国内有文献报道造影剂在使用中发生过敏性休克，现简述如下。1碘普罗胺患者，男，51岁，左下肺阴影性质待查。因做泛影葡胺过敏试验呈阳性反应，使用碘普罗胺(优维显)进行CT加强检查。当注射地塞米松10mg、碘普罗胺100mL后，患者上肢皮肤发红，出虚汗，即肌肉注射苯海拉明40mg，并急请ICU大夫会诊，此时血压为0，经抢救90min脱险［1］。2泛影酸钠/泛影葡胺

关键词：造影剂碘普罗胺泛影酸钠泛影葡胺碘化油过敏性休克

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水溶性有机碘剂行输卵管造影50例报告

西北国防医学杂志 1990年第3期11卷 11-13页

作者：李维军区兰州总医院

对50例不孕症患者改用50%泛影酸钠行输卵管造影。证明该法显影清晰,方法简易,安全可靠。重点讨论了水溶性有机碘血管造影剂较优于沿用的碘油造影剂法:①造影剂价廉,供应充足;②技术简易,成功率高;③使少数管周粘连性梗阻得以冲通;④显... 详细信息

对50例不孕症患者改用50%泛影酸钠行输卵管造影。证明该法显影清晰,方法简易,安全可靠。重点讨论了水溶性有机碘血管造影剂较优于沿用的碘油造影剂法:①造影剂价廉,供应充足;②技术简易,成功率高;③使少数管周粘连性梗阻得以冲通;④显影清晰,诊断准确,为输卵管成形术提供良好依据。

关键词：不孕症泛影酸钠输卵管造影

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文摘选录

化学世界 1982年第9期28卷 295-295页

本文叙述了用聚蔗糖与泛影酸钠及泛影葡胺配制成密度为1.114 g/mg的分离液,可从人全血中一步分离出单核与多形核白细胞两区带,两区带间的距离与血柱的高度成正比,而与试管的直径无关,因此应选用适当直径的试管以得到最佳的分离效果。但... 详细信息

本文叙述了用聚蔗糖与泛影酸钠及泛影葡胺配制成密度为1.114 g/mg的分离液,可从人全血中一步分离出单核与多形核白细胞两区带,两区带间的距离与血柱的高度成正比,而与试管的直径无关,因此应选用适当直径的试管以得到最佳的分离效果。但是用199培养液稀释血液不能增加两区带间距离。本文还叙述了红细胞的存在对单核及多形核白细胞两区带的分离起着重要的作用。(原)

关键词：文摘多形核单核白细胞检索工具白血球聚蔗糖泛影酸钠区带分离液叶琳