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油溶性铁基催化剂在神府长焰煤加氢增塑中的研究

油溶性铁基催化剂在神府长焰煤加氢增塑中的研究

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作者：任博文太原理工大学

学位级别：硕士

随着钢铁行业回暖,对炼焦煤的需求量逐渐提高,而国内优质炼焦煤稀缺,难以满足国内多元化市场的发展需求,从国外大量进口成了炼焦煤供应体系中至关重要的一环。国内的低阶煤资源占煤炭总量的一半以上,且以不粘煤、弱粘煤等非炼焦用煤为主... 详细信息

随着钢铁行业回暖,对炼焦煤的需求量逐渐提高,而国内优质炼焦煤稀缺,难以满足国内多元化市场的发展需求,从国外大量进口成了炼焦煤供应体系中至关重要的一环。国内的低阶煤资源占煤炭总量的一半以上,且以不粘煤、弱粘煤等非炼焦用煤为主,主要用于动力煤和民用燃料,对环境的污染较大且利用效率低。低阶煤的清洁高效利用对于“双碳”背景下现代煤化工发展的重要方向之一。通过加氢增塑,可显著提升低阶煤的粘结指数,使其可以用作炼焦煤或炼焦配煤,不仅可以提高低阶煤的价值,且能够缓解炼焦煤供应不足。然而,目前低阶煤加氢增塑大都采用固体催化剂,且需要引入大量的单质硫作为助催化剂。这极大地增加了煤中的灰分和硫含量,严重影响改性煤品质。基于此,本研究提出利用油溶性铁基催化剂策略,并探究其对神府长焰煤加氢增塑的可行性,具体研究内容如下。通过脂肪酸盐和铁盐直接反应,制备油溶性铁基催化剂。为保证其活性,对油溶性铁催化剂进行微量硫化反应。通过FT-IR、TG-DTG、XRD和XPS等表征检测方法对油溶性铁基催化剂的油溶性及催化活性组分进行分析;继而以长焰煤作为研究对象,验证了油溶性催化剂的加氢增塑性能,并对反应的工艺条件进行优化;然后通过工业分析、元素分析、FT-IR、XRD、XPS和EPR分析了长焰煤加氢增塑反应前后结构的变化及C、O、S元素的赋存形式;最后通过同位素示踪法探究长焰煤加氢增塑过程中的氢转移机制,通过GC和GC-MS计算了反应中的氢耗,并结合IRMS和H NMR对反应过程中的氢转移机理进行分析,主要结论如下:(1)油溶性Fe催化剂在供氢溶剂四氢萘中的油溶性良好,归因于其表面的硬脂酸根离子的存在,且硬脂酸根和催化剂的活性组分铁的硫化物以络合的形式结合形成了油溶性Fe催化剂。(2)油溶性铁基催化剂具有良好的催化加氢增塑性能。随着催化剂添加量的增高,增塑煤的粘结指数先提高,后基本不变;随着反应温度和氢气初压的增加,增塑煤的粘结指数先增加后减小,这和增塑煤中PAA含量的先增加后减小有关。最终发现在350℃、3 MPa,油溶性Fe催化剂添加量为2 wt%,油溶性Fe-S催化剂的添加量为1 wt%的条件下,长焰煤的加氢增塑效果最好。(3)长焰煤在加氢增塑不会改变煤的主体结构,但会脱除的大量的含氧官能团,如-OH、C-O及COO-等,并生成大量的PAA;而含氧官能团含量降低和和烷基侧链的减少破坏了煤分子的三维立体结构,且PAA等粘性组分在煤分子间的流动性得到有效提高,提高了煤的粘结指数。且经过加氢增塑后,煤中的C元素和H元素的含量增加,C/H也提高,煤中的芳环缩合程度加剧、线宽减小,煤化度提高。(4)煤中的C元素主要以C-C、C=C及C-H的形式存在,在加氢增塑的升温过程中煤中热稳定性较低的含氧官能团的分解,减少了对体系中活性氢自由基的消耗;煤中的硫元素主要以有机硫的形式存在,增塑过程中主要以噻吩和亚砜的形式脱除,而催化剂的添加会导致煤中的金属硫化物和硫酸盐的相对含量提高。(5)通过同位素示踪法研究了长焰煤加氢增塑过程中的氢转移机理,得到以下结论:反应中氢气是主要的氢源;供氢溶剂四氢萘的α位上的氢交换是加氢增塑反应中氢转移的主要途径;氢气加快了煤炭热解产生的自由基对四氢萘中α位氢原子的捕获,而四氢萘则削弱了氢气中氢原子对煤基自由基的稳定作用;四氢萘的α位的氢原子会优先选择结合煤基自由基生成PAA,而氢气的氢原子则更容易和煤大分子自由基相结合。通过在长焰煤加氢增塑中引入油溶性催化剂,不仅提高了催化剂在反应体系中的分散性,也提高了催化剂的催化效率,且减少了硫元素的引入,在提高增塑煤粘结指数的同时也提高了其质量;此外,通过同位素示踪法对长焰煤加氢增塑中氢转移机理的研究,明确了反应过程中氢自由基的来源和去向,对于优化供氢体系和精准加氢提供了理论支持。

关键词：长焰煤加氢增塑油溶性铁基催化剂同位素示踪法氢转移机理

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油酸铁的制备及其在稠油催化降粘中的应用

油酸铁的制备及其在稠油催化降粘中的应用

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作者：李昀芮河南大学

学位级别：硕士

随着传统油气资源的过度开发和快速消耗,稠油等非常规资源的开采和利用越来越受到重视。稠油资源作为一种重要的石油补充资源,因储量丰富而具有很高的开采价值和潜力。但是稠油开采面临的关键性难题是降低粘度和提高流动性。研究者们为... 详细信息

随着传统油气资源的过度开发和快速消耗,稠油等非常规资源的开采和利用越来越受到重视。稠油资源作为一种重要的石油补充资源,因储量丰富而具有很高的开采价值和潜力。但是稠油开采面临的关键性难题是降低粘度和提高流动性。研究者们为此发展了多种应用于稠油开采的技术,而水热催化裂解降粘便是其中一种很有潜力的稠油降粘开采技术。水热裂解催化降粘可促进稠油中重组分向轻组分转化,降低稠油的粘度和提高稠油流动性,并改善稠油品质等。油溶性催化剂作为一种有潜力的水热裂解催化剂,由于其在稠油中具有良好的分散性和对水热裂解的高效催化效率等而被广泛研究。本文以油酸和九水硝酸铁为原料,以直接水热法合成了油溶性油酸铁催化剂,考察了其对胜利超稠油(50℃下粘度为170000 mPa·s以上)的催化降粘作用,并通过四组分分析、元素分析、核磁氢谱分析及红外分析对降粘机理进行了研究。本文主要研究内容及研究成果如下:1、油酸盐催化剂的制备及其在稠油催化降粘中的应用研究以油酸为原料,采用直接水热法制备油酸铁、油酸镍和油酸钴,并利用红外分析、热重分析等对其结构和稳定性进行分析表征。然后将三种油酸盐催化剂应用到3稠油(50℃下粘度为173422 mPa·s)的催化降粘实验中。无外加压力和外加水的情况下在200℃反应24 h,结果发现,油酸铁降粘率高于同种方法制备的油酸镍和油酸钴,并且降粘率随油酸铁用量增加而增大,加入量10.0 wt%时,降粘率达86.11%。并且利用四组分分析、元素分析、核磁氢谱分析及红外分析等分析手段和方法对油酸铁降粘机理进行了研究。研究发现油酸铁在水热裂解过程中具有过渡金属Fe和油酸配体的作用,能有效促进稠油在反应过程中发生加氢、脱硫和脱氮等反应,从而降低了稠油的粘度,提高了稠油的质量。2、表面活性剂的加入对油酸铁催化降粘的影响研究在油酸铁催化体系中加入表面活性剂,以期促进油酸铁催化沥青质大分子反应,在降低稠油粘度的同时使得其含量减少,并减少其聚集析出。本文考察了三种类型的表面活性剂对与油酸铁复合使用,研究发现复合降粘率大小为CTAB>石油磺酸盐>曲拉通X-100>SDS>SDBS>pvp-k30,而反应后稠油中沥青质的含量为SDBS>曲拉通X-100>pvp-k30>石油磺酸盐>SDS>CTAB。结果表明阳离子型表面活性剂CTAB对于油酸铁降粘有较好的效果。反应之后胶质与沥青质含量均降低,胶质含量减少4.98%,沥青质含量减少0.69%。并且利用四组分分析、元素分析、核磁氢谱分析及红外分析等分析手段和方法对加入CTAB降粘机理进行了研究,结果表明加入CTAB更有利于油酸铁催化胶质的加氢反应和沥青质侧链的热解反应。3、不同链长亲油配体的油溶性铁基催化剂对稠油粘度的影响研究分别以月桂酸、肉豆蔻酸和硬脂酸合成相应的铁盐,之后将同量的油酸铁与硬脂酸铁、肉豆蔻酸铁和月桂酸铁分别作用于4胜利稠油(50℃下粘度为171880 mPa·s)降粘,研究配体长链的变化对于催化剂催化降粘的影响。结果表明油酸铁降粘率>硬脂酸铁>肉豆蔻酸铁>月桂酸铁。对反应前后的稠油进行四组分分析和元素分析,结果发现随着配体链长的增加,配体在稠油中分散能力增强,更有利于催化剂催化重组分向轻组分转化,从而能有效促进水热裂解降粘反应的进行。除此之外研究还发现催化降粘的效果还与配体自身的结构有关。

关键词：稠油油酸铁表面活性剂油溶性铁基催化剂催化降粘

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