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沸石咪唑框架纳米复合颗粒对菌膜的清除研究

上海师范大学学报（自然科学版） 2023年第1期52卷 53-59页

作者：侯嘉欣彭龙漩杨得民吕敏上海师范大学化学与材料科学学院上海200234

近年来,新型纳米抗菌材料因其特殊的理化性质和作用机制,在抗菌膜方面展示了不容忽视的潜力.但是,如何提高这些抗菌剂穿透菌膜胞外聚合物基质(EPS)的能力,以达到低剂量、高疗效的目的,仍是一个挑战.为了解决这个难题,通过一锅法成功合... 详细信息

近年来,新型纳米抗菌材料因其特殊的理化性质和作用机制,在抗菌膜方面展示了不容忽视的潜力.但是,如何提高这些抗菌剂穿透菌膜胞外聚合物基质(EPS)的能力,以达到低剂量、高疗效的目的,仍是一个挑战.为了解决这个难题,通过一锅法成功合成了一种带正电、靶向菌膜中胞外脱氧核糖核酸(eDNA)的沸石咪唑框架纳米复合颗粒(ZIF-8@D).研究发现,ZIF-8@D能够迅速穿透菌膜,并在菌膜内部释放脱氧核糖核酸酶I(DNase I),DNase I能水解菌膜中的eDNA,以达到分散菌膜的目的 .这项研究不仅为设计高穿透性的抗菌膜材料提供了新思路,而且拓展了沸石咪唑框架结构在生物医学领域的应用.

关键词：细菌耐药性沸石咪唑框架铜绿假单胞菌菌膜

综合化学实验:多孔沸石咪唑框架的制备、表征与染料吸附性能研究

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化学教育（中英文） 2022年第8期43卷 77-81页

作者：邢宏珠孙文东李莉东北师范大学化学学院吉林长春130021 吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室吉林大学化学学院吉林长春130012

推荐一个以物理化学知识为主、包含无机化学和结构化学内容的综合化学实验。通过简便的室温沉淀方法制备纳米尺寸的多孔材料沸石咪唑框架ZIF-67。利用粉末X射线衍射仪和扫描电子显微镜对化合物的结构和形貌进行表征。通过紫外-可见分光... 详细信息

推荐一个以物理化学知识为主、包含无机化学和结构化学内容的综合化学实验。通过简便的室温沉淀方法制备纳米尺寸的多孔材料沸石咪唑框架ZIF-67。利用粉末X射线衍射仪和扫描电子显微镜对化合物的结构和形貌进行表征。通过紫外-可见分光光度计测试化合物对染料分子的吸附性能,深入研究该化合物的固-液吸附过程。本综合实验充分体现了“合成-表征-分析”的基础科学研究过程和“物质-结构-性能”的科研思维模式,使化学基础知识、基本实验技能和前沿学术研究相结合,可以加深学生对基础知识的理解,提高学生的基本实验技能和综合运用学科知识的能力。

关键词：综合化学实验多孔材料沸石咪唑框架固-液吸附

手性分子在沸石咪唑框架界面自组装增强的圆偏振发光

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手性分子在沸石咪唑框架界面自组装增强的圆偏振发光

Ag/ZIF-90自组装薄膜的制备及SERS活性研究

中国化学会第十七届全国胶体与界面化学学术会议

作者：赵炵翰梁家其刘鸣华段鹏飞国家纳米科学中心中科院纳米系统与多级次制造重点实验室

具有圆偏振发光（CPL）性质的材料由于在3D显示、光学存储、光学防伪以及生物成像等方面的重要应用,近年来越来越受到研究人员的关注,其中发光不对称因子（glum）和发光量子效率（ΦPL）是表征CPL的两个重要参数。在有机CPL材料中,单纯... 详细信息

具有圆偏振发光（CPL）性质的材料由于在3D显示、光学存储、光学防伪以及生物成像等方面的重要应用,近年来越来越受到研究人员的关注,其中发光不对称因子（glum）和发光量子效率（ΦPL）是表征CPL的两个重要参数。在有机CPL材料中,单纯小分子发光效率高但是glum很小,而传统提升有机小分子glum的方法往往会造成其ΦPL变低,因此目前构筑兼具高glum和高ΦPL的有机材料依然是该研究领域的一大难题。在本工作中,我们选择沸石咪唑型金属有机框架（ZIF-8）作为主体,通过配体交换的方式将具有CPL性质的手性联萘分子衍生物重组在ZIF-8的表面,以期获得具有较大glum的ZIF材料。结果显示,手性配体与ZIF-8表面锌离子配位之后出现了圆二色谱（CD）和CPL信号的反转,这是由于联萘分子的二面角变化引起的。手性ZIF的CPL不对称性|glum|比起手性配体提高了一个数量级,而发光量子效率ΦPL也有明显的提高。我们通过红外光谱（FTIR）和原子力显微镜（AFM）表征了手性分子在ZIF表面的重组状态,发现其表现出组装态的性质,因此手性分子在表面良好规整的排列可能是产生glum放大的原因。同时,我们检测了手性ZIF和手性分子对α-羟基酸的荧光识别效果,结果显示手性ZIF具有更好的手性识别效果。这进一步说明手性分子在ZIF表面的富集效应以及与Zn的配位形成更大的二面角,使其具有了更好的手性识别效果。总之,我们通过将手性分子在ZIF-8表面重组的办法不仅放大了CPL同时增强了其发光效率,在构筑CPL材料方面提供了新的策略。

关键词：圆偏振发光沸石咪唑框架手性识别自组装超分子手性

来源： cnki会议评论

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无机化学学报 2015年第3期31卷 465-471页

作者：郑龙珍亢晓卫纪忆邹志君王益民陈计芳华东交通大学理学院南昌330013

合成了金属有机框架化合物沸石咪唑框架-90(ZIF-90)溶胶和ZIF-90晶体薄膜,分别以这2种材料为基底,制备出了Ag@ZIF-90复合材料和Ag/ZIF-90自组装薄膜。通过傅里叶变换红外(FT-IR),X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM)对产物进行表征,分... 详细信息

合成了金属有机框架化合物沸石咪唑框架-90(ZIF-90)溶胶和ZIF-90晶体薄膜,分别以这2种材料为基底,制备出了Ag@ZIF-90复合材料和Ag/ZIF-90自组装薄膜。通过傅里叶变换红外(FT-IR),X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM)对产物进行表征,分析了它们的形貌和结构特征。以罗丹明6G(R 6G)作为检测分子,对所制备材料的表面增强拉曼散射(SERS)性能进行测试。结果表明制备出的Ag/ZIF-90自组装薄膜具有好的SERS性能,而ZIF-90本身的拉曼峰并不会对Ag/ZIF-90自组装薄膜对目标分子的SERS检测效果产生影响。这种材料可以作为一种良好的SERS检测基底,在农药残留检测方面具有很好的应用前景。

关键词：沸石咪唑框架 Ag@ZIF-90复合材料 Ag/ZIF-90自组装薄膜表面增强拉曼散射(SERS)

ZIF-8-戊二醛固定化细胞生产α-酮戊二酸

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化工进展 2022年第12期41卷 6522-6530页

作者：代静新宋伟陈修来刘立明吴静江南大学生命科学与健康工程学院江苏无锡214122 江南大学食品科学与技术国家重点实验室江苏无锡214122

为了提高表达L-谷氨酸氧化酶(LGOX)重组大肠杆菌的催化稳定性,本研究采用了沸石咪唑框架(ZIF-8)涂层和戊二醛(GA)交联的组合固定技术。确定了ZIF-8和GA的工艺参数以及固定化细胞的催化性能,并对固定化重组大肠杆菌催化L-谷氨酸生产α-... 详细信息

为了提高表达L-谷氨酸氧化酶(LGOX)重组大肠杆菌的催化稳定性,本研究采用了沸石咪唑框架(ZIF-8)涂层和戊二醛(GA)交联的组合固定技术。确定了ZIF-8和GA的工艺参数以及固定化细胞的催化性能,并对固定化重组大肠杆菌催化L-谷氨酸生产α-酮戊二酸(α-KG)的稳定性展开了研究。当2-甲基咪唑、醋酸锌和戊二醛的添加量分别为240mmol/L、80mmol/L和50mmol/L时,固定化细胞(***@ZIF-8-GA)的比活性和活性回收率分别达到33.4U/g和95.83%。结果表明,在重复使用10个批次后,***@ZIF-8-GA转化生产α-酮戊二酸的产量仍能达到70.03g/L。与游离细胞相比,固定化细胞对温度和pH的耐受性均发生显著提高。

关键词：固定化沸石咪唑框架 L-谷氨酸氧化酶 α-酮戊二酸稳定性

ZIF-8/PSF/TPU膜光催化降解废水中土霉素的研究

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ZIF-8/PSF/TPU膜光催化降解废水中土霉素的研究

作者：高菀广东工业大学

学位级别：硕士

土霉素(Oxytetracycline,OTC)是一种广谱抗菌药物,用途广泛,但因其化学稳定性好、生物降解率低、毒性大,会引起严重的环境污染问题。因此,土霉素问题亟待解决。沸石咪唑框架(ZIFs)是金属有机框架材料的一个子类,在分离、吸附、催化等领... 详细信息

土霉素(Oxytetracycline,OTC)是一种广谱抗菌药物,用途广泛,但因其化学稳定性好、生物降解率低、毒性大,会引起严重的环境污染问题。因此,土霉素问题亟待解决。沸石咪唑框架(ZIFs)是金属有机框架材料的一个子类,在分离、吸附、催化等领域发挥重要作用。ZIF-8是一种被广泛研究和应用的ZIFs,具有比表面积大,孔径大小可以调节,水热稳定性好等优点,在作为非均相催化剂方面具有潜在的应用价值。本文通过简单搅拌法制备了ZIF-8,探究了ZIF-8对土霉素的吸附性能以及ZIF-8/VL体系对土霉素的降解效果,初步分析了土霉素可能的降解机理;并通过静电纺丝制备衬底膜,原位生长法合成了ZIF-8/PSF/TPU膜,对其进行了表征及光催化降解土霉素研究。主要研究结果及结论如下:(1)利用简单搅拌法制备了ZIF-8,并将其应用于吸附模拟废水中的土霉素。实验结果表明,在最佳的反应条件下,初始浓度为80 mg L的土霉素在240分钟内的去除率达到93.19%。通过吸附等温线拟合,ZIF-8对土霉素的吸附符合Freundlich等温吸附模型,说明ZIF-8对土霉素的吸附行为是多分子层吸附,并且吸附反应容易进行。通过吸附动力学研究,ZIF-8对土霉素的吸附行为可用伪二级动力学模型描述,拟合结果说明ZIF-8对土霉素的吸附行为是基于化学机制的,并且进一步证实,ZIF-8对低于80 mg L的土霉素有较好的去除效果。采用XRD、SEM、FTIR、XPS表征证明土霉素吸附于材料表面,并且表明土霉素和ZIF-8之间的π-π相互作用促进了吸附行为的发生。(2)ZIF-8作为催化剂,将其应用于在ZIF-8/VL体系降解模拟废水中的土霉素。实验结果表明,在最佳反应条件下,ZIF-8/VL体系在45分钟内实现20 mg L土霉素的基本去除;当土霉素初始浓度增加到80 mg L时,105分钟实现土霉素去除率达到90%,说明该体系具备反应效率高的优点。经过四个周期的循环试验,ZIF-8对土霉素仍然具有较好的去除效果,说明ZIF-8具有较好的稳定性和回收利用性。采用XRD、SEM、FTIR、XPS表征证实了ZIF-8/VL体系的降解机理,ZIF-8/VL体系是ZIF-8将土霉素吸附到表面,经VL照射激发活性自由基,通过电子转移和/或去氢的活性自由基反应,降解去除污染物。通过高效液相色谱-质谱联用仪分析土霉素的降解产物,鉴定了6种代表中间产物,进一步揭示了土霉素降解过程包括去甲基化、脱羰、羟基化。(3)采用静电纺丝法制备PSF/TPU膜,并通过CA测试和SEM表征确定最佳衬底膜,该膜的纺丝溶液最佳比例为TPU:PSF=40:60,最佳静电纺丝条件为:纺丝电压25 k V,固定喷丝头和接收板的间距为15 cm,用微量注射泵调整纺丝液流量为1.0 m L h,纺丝时间为12 h。采用原位生长法制备ZIF-8/PSF/TPU膜,采用SEM、ATR-IR、XPS、AFM表征证实了MOF膜的成功制备。制备得的最佳膜ZPT-3在1 h内能实现对10 mg L土霉素40%的去除效果。采用SEM、ATR-IR、XPS、AFM表征反应后的ZPT-3膜,结果说明反应后的ZPT-3膜表面的ZIF-8有所损失,但内部结构保持稳定。

关键词：沸石咪唑框架吸附光催化氧化土霉素 ZIF-8/PSF/TPU膜

计算机分子模拟研究皱褶假丝酵母脂肪酶在ZIF-8表面上的吸附行为及机理

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计算机分子模拟研究皱褶假丝酵母脂肪酶在ZIF-8表面上的吸附行为...

作者：何浩康武汉工程大学

学位级别：硕士

沸石咪唑框架（Zeolitic imidazolate framework,ZIFs）是由金属离子与有机配体周期性排列形成的一种具有分子内孔隙的多孔材料,因其具有的高孔隙率及优秀的生物相容性等性质被广泛应用于生物医学及气体分离与储存等领域。固定化酶（Enz... 详细信息

沸石咪唑框架（Zeolitic imidazolate framework,ZIFs）是由金属离子与有机配体周期性排列形成的一种具有分子内孔隙的多孔材料,因其具有的高孔隙率及优秀的生物相容性等性质被广泛应用于生物医学及气体分离与储存等领域。固定化酶（Enzyme immobilization）作为一种有效的,将酶限制在一定空间之内的方法被广泛使用在工业化酶催化生产中。本论文利用计算机分子模拟的方法,研究了皱褶假丝酵母脂肪酶（Candida rugose lipase,CRL）在ZIF-8材料表面上的吸附行为,从微观角度阐释了脂肪酶的吸附机制与现象,预测了ZIF-8材料的固定化酶性能。主要内容和要点如下:1.使用全原子分子动力学模拟,研究了吸附在中性ZIF-8表面的皱褶假丝酵母脂肪酶的取向和构象。发现CRL在中性ZIF-8表面上有2类主要的吸附取向,其中大部分为蛋白质活性中心朝向溶液的有效吸附取向,少部分为活性中心朝向表面的无效吸附取向。吸附过程是由静电相互作用和范德华（vd W）相互作用协同驱使的,其中大部分体系由vd W相互作用主导,少数体系由vd W和静电相互作用共同主导。此外ZIF-8表面的孔隙结构的存在也起着关键作用,它破坏了表面的致密水化层,为CRL与表面的结合提供了锚点,故而CRL能稳定地吸附在ZIF-8表面。另一方面,ZIF-8高度含水的结构也给CRL的构象提供了良好的环境。2.结合并行退火蒙特卡洛（parallel tempering Monte Carlo,PTMC）模拟和全原子分子动力学模拟,研究了吸附在带相反电荷的ZIF-8（即ZIF-8-COOH、ZIF-8-NH）表面的CRL的取向和构象。结果表明,CRL可以稳定地吸附在带电ZIF-8表面,并能获得CRL的有序且活性位点朝向溶液的有效的吸附取向。吸附过程是由静电相互作用和范德华相互作用共同主导的。ZIF-8-NH是脂肪酶固定化的良好候选材料,它可以最大限度地提高CRL的催化活性。同样的,ZIF-8表面的孔隙结构的存在不仅破坏了表面的致密水层,为CRL的结合提供了锚点,增强了CRL与ZIF-8之间的范德华相互作用,也通过大量水分子的存在为CRL的构象完整性提供了保障。3.在以上工作的基础上结合PTMC和全原子分子动力学模拟,研究了吸附在不同表面缺陷程度（即S-ZIF-8、M-ZIF-8及L-ZIF-8）和不同改性的表面（即ZIF-8-OH与ZIF-8-NH）的CRL的取向和构象。结果表明,吸附过程是由静电相互作用和范德华相互作用共同主导的,中性ZIF-8表面缺陷结构能诱导CRL吸附的取向翻转,氨基化改性的ZIF-8表面能有效增强CRL的稳定性及有效吸附率。另外表面缺陷的存在增多了CRL在材料表面吸附过程中的接触面与吸附位点、给予了CRL吸附时表现出更强的吸附稳定性的机会。同样的,缺陷ZIF-8所拥有的更高的水分子含量也使CRL的构象得到了很好的保留。ZIF-8作为固定化酶的负载材料,它的三维多孔结构与表面性质的可调性显著提高了固定化酶的各种性能,本工作为应用多孔材料进行酶固定化提供了理论支持。

关键词：分子模拟蛋白质吸附固定化酶沸石咪唑框架吸附取向

基于ZIF-8复合物的光催化剂的制备及降解有机染料研究

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基于ZIF-8复合物的光催化剂的制备及降解有机染料研究

作者：洪保辽宁大学

学位级别：硕士

金属有机框架材料（Metal-organic Frameworks, MOFs）,是基于金属离子或簇和有机桥联配体通过配位键结合而成的晶体固体材料。沸石咪唑框架（ZIFs）是MOFs材料中的一类,ZIFs材料同时具有沸石和MOFs两种材料的优点：比表面积大,孔径大... 详细信息

金属有机框架材料（Metal-organic Frameworks, MOFs）,是基于金属离子或簇和有机桥联配体通过配位键结合而成的晶体固体材料。沸石咪唑框架（ZIFs）是MOFs材料中的一类,ZIFs材料同时具有沸石和MOFs两种材料的优点：比表面积大,孔径大小可调节,水热稳定性好。因此,ZIFs材料在催化、分离、吸附等领域发挥重要作用。ZIF-8是ZIFs系列材料中最具代表性的一种,ZIF-8具有较高的热稳定性,较大的比表面积,笼型多孔等特点,在作为非均相催化剂方面具有潜在的应用价值。本论文基于ZIF-8合成了ZIF-8/ZnO/K6P2W18O62 （P2W18）三元复合物,及ZnO@ZIF-8核壳结构复合物,并对其进行了表征及光催化降解染料研究。本文分为四个部分：第一部分简要介绍了金属有机框架材料及其复合材料的研究进展,以及本课题的研究意义和价值。第二部分系统介绍了ZIF-8/ZnO/K6P2W18O62 （P2W18）三元复合物的制备及光催化降解染料性能研究。ZIF-8/ZnO/K6P2W18O62三元复合物的制备分两步进行：首先制备ZIF-8/ZnO二元复合物,再与P2W18复合,由于ZIF-8/ZnO均可降解染料,与多酸复合后,多酸的存在可以抑制电子-空穴复合,从而提高光催化效率。另外,由于多酸带有负电,在降解染料的过程中可以吸附阳离子染料,从而提高了移除染料的效率。第三部分介绍了ZnO@ZIF-8核壳结构复合物的合成及光催化降解染料性能。合成ZnO@ZIF-8核壳结构复合物的过程中,先利用多酸辅助合成ZnO中空球,再利用水热法合成ZnO@ZIF-8核壳结构复合物。另外,本论文还研究了复合物的光催化降解染料性质。第四部分是结论部分,主要总结上文中介绍的两种复合物的合成方法及性质。两种不同的复合物对染料的降解均具有较强的催化作用,在污水处理领域具有潜在的应用价值。

关键词：沸石咪唑框架多酸光催化染料

基于沸石咪唑骨架材料与非金属掺杂的光催化剂的制备及性能研究

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基于沸石咪唑骨架材料与非金属掺杂的光催化剂的制备及性能研究

作者：崔艺玮内蒙古大学

学位级别：硕士

能源短缺和环境污染问题已经成为当今世界两个急需解决的问题。光催化技术由于可以用于光催化降解污染物,光催化分解水等被视为解决能源和环境问题最有前景的策略。然而,传统的单一半导体光催化剂如ZnO,TiO等均存在带隙较宽只能吸收紫... 详细信息

能源短缺和环境污染问题已经成为当今世界两个急需解决的问题。光催化技术由于可以用于光催化降解污染物,光催化分解水等被视为解决能源和环境问题最有前景的策略。然而,传统的单一半导体光催化剂如ZnO,TiO等均存在带隙较宽只能吸收紫外光且光生电子-空穴对复合速率过快的缺点,极大的限制了其在实际生活中的应用。本论文主要以沸石咪唑框架材料作为前驱体或利用功能性原料进行非金属掺杂制备了多种复合半导体光催化剂,旨在优化单一光催化剂的可见光响应性并促进光生载流子的分离。具体内容如下:1.以ZIF-8作为前驱体,以乙酸铵作为N源原料,通过固相热解法制备了不同N掺杂量的C、N共掺杂的ZnO,并通过光化学还原法负载了不同质量分数的Au。探究了催化剂对罗丹明B的降解,发现乙酸铵与ZIF-8的质量比为1.25及Au负载质量分数为1%时,催化剂光催化性能最佳。2.固相热解ZIF-8得到C掺杂的ZnO后通过一锅法制备了C-ZnS/ZnMoO@MoS及C-ZnS/MoS。对催化剂进行了光降解盐酸四环素及罗丹明B的实验,结果表明:C-ZnS/ZnMoO@MoS的ZM2样品性能最佳。3.以三聚氰胺磷酸酯作为原料,通过共聚法与三聚氰胺共聚一步制备了不同P掺杂量的介孔g-CN。对催化剂负载3%Pt进行了光解水制氢实验,发现P-CN 1的光催化性能最佳,为166.95μmol/g/h,并发现当Pt负载量减少至0.3%,催化剂不产氢。4.本章选用上一章中性能最佳的P-CN 1与CuS构筑0D/2D光催化剂以提高P-CN 1的光催化性能。负载0.3%Pt进行光解水制氢实验,当CuS的质量分数为0.7%时,光催化性能最高,可以在3h内达到505.56μmol/g的产氢量。

关键词：复合光催化剂光催化降解光解水制氢沸石咪唑框架非金属掺杂贵金属