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固废基沸石化陶粒的制备及其在氨氮废水处理中的应用

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固废基沸石化陶粒的制备及其在氨氮废水处理中的应用

作者：王宁内蒙古科技大学

学位级别：硕士

内蒙古自治区作为我国重要的钢铁、能源基地,每年产生大量的尾矿、冶金渣和粉煤灰等固体废弃物。固废的堆存不仅会造成环境污染,也会使生态环境严重失衡,给人类生存带来严重的危害,同时,固废作为一种可利用的二次资源,大量的堆积也造成... 详细信息

内蒙古自治区作为我国重要的钢铁、能源基地,每年产生大量的尾矿、冶金渣和粉煤灰等固体废弃物。固废的堆存不仅会造成环境污染,也会使生态环境严重失衡,给人类生存带来严重的危害,同时,固废作为一种可利用的二次资源,大量的堆积也造成严重的资源浪费。因此,如何高效绿色地利用固体废弃物,缓解矿产资源和环境保护的双重压力,是当前迫切需要解决的难题。本研究设计了一种高温烧结活化+水热反应的绿色工艺路线,用于从工业废弃物中合成新型沸石化陶粒材料。利用高温烧结得到基础陶粒的同时,活化原料中的惰性相,形成易于沸石化的前驱体;后续采用水热反应对基础陶粒进行沸石化改性,得到装载沸石晶体的陶粒,以增加其比表面积和吸附能力。本研究通过实验成功制备了两种沸石化陶粒:P型沸石陶粒和钙霞石陶粒。并采用X射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、傅里叶变换红外光谱仪（FT-IR）和拉曼光谱仪（Raman）研究了沸化陶粒的合成过程,利用X射线光电子能谱仪（XPS）、密度泛函理论计算（DFT）、多种动力学模型和等温吸附模型等研究了陶粒的吸附过程。制备基础陶粒的研究表明,最佳制备的工艺条件为:质量比为m（粉煤灰）:m（铁尾矿）:m（石英砂）=7:1:2,烧结温度1 040℃、烧结时间30 min。SEM结果表明基础陶粒呈现三维贯穿孔结构。XRD结果表明在高温的作用下,原料中的Si、Al等成分有效的转变为钠长石。吸附实验和BET结果表明,基础陶粒的比表面积在0.8～1.5 m/g之间,对100 mg/L的氨氮溶液的吸附量在1.5～2.5 mg/g左右,与普通陶粒相当。制备P型沸石陶粒的研究表明,最佳制备的工艺条件为:Na OH溶液浓度1.5 mol/L,水热温度160℃,水热时间12 h。XRD结果显示主晶相为P型沸石,SEM结果表明,在基础陶粒的三维孔隙结构上形成了很多小颗粒晶体和絮状结构,并逐渐堆积呈向日葵状或者圆球状。FT-IR和Raman结果表明,在基础陶粒中,基本所有的峰均与T—O—T（T=Si,Al）的振动有关,而在沸石化陶粒种中,存在显著的沸石结构的振动。此外,经过沸石化改性,陶粒除分布大量介孔外,还含有大量的微孔,孔径主要分布在0.7 nm处。比表面积从基础陶粒的1.068 m/g增加至35.77 m/g,同时,对NH-N的最大吸附容量由1.82 mg/g增加至13.34 mg/g,分别增加了33.49倍和7.33倍。DFT计算结果表明,陶粒吸附氨氮时存在两种稳定的吸附构型,结合其吸附能和吸附前后Na与O原子的距离可以确定,两种吸附构型分别为离子交换和孔道吸附。制备钙霞石陶粒的研究表明,最佳制备的工艺条件为:水热温度160℃,Na OH溶液浓度为3 mol/L,时间为12 h。XRD结果显示随着Na OH浓度或者温度的增加,Si O和钠长石逐渐消失,并生成钙霞石。SEM结果表明,在基础陶粒的三维孔隙结构上生成了很多小晶体,形成更加复杂的多孔结构。比表面积也从1.259 m/g增加到17.92 m/g。陶粒对氨氮的吸附量从2.02 mg/g增加到19.9 mg/g,是普通陶粒的10倍。此外,沸石化陶粒对氨氮的吸附行为可以用Langmuir模型更好地描述,吸附属于化学吸附,最大吸附量为25.78 mg/g。准二阶模型较好地描述了NH-N的吸附过程,同样可以推断,部分氨氮是通过化学吸附固定在陶粒中。结合XPS结果,吸附后样品中Na和NH进行了离子交换。综上分析,沸石化陶粒对氨氮的吸附机理主要是离子交换。目前人工合成的沸石通常以粉体为主,存在后期固液分离困难、增加操作流程和运行成本的问题,而本文合成沸石化陶粒的方法可完美解决这个问题,从而提升沸石的回收率和再利用的价值。由于合成方法的简单、绿色和显著的吸附性能,本实验结果表明沸石化陶粒在废水处理中具有显著的应用前景。

关键词：工业固废沸石化陶粒吸附废水处理

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沸石化的煤灰是有效的农用资源

国外科技 1991年第11期 30-32页

作者：陈尔展

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珍珠岩的沸石化—一种有前途的工艺

矿产保护与利用 1988年第5期 31-39页

作者： N.Giordano 钱定福

珍珠岩是一种进行沸石化的有用原料,其原理和由浮岩制沸石非常相似。本文表明,价值较低的沸石(相当于天然沸石)和价值较高的沸石(相当于合成沸石)两种产品都能够通过珍珠岩进行工业生产。本文还报导了这些产品目前的各种应用情况及其发... 详细信息

珍珠岩是一种进行沸石化的有用原料,其原理和由浮岩制沸石非常相似。本文表明,价值较低的沸石(相当于天然沸石)和价值较高的沸石(相当于合成沸石)两种产品都能够通过珍珠岩进行工业生产。本文还报导了这些产品目前的各种应用情况及其发展前景。由于最近对沸石的需求在急剧增长,因此对以价值较低的天然铝硅酸盐为原料合成沸石的兴趣在不断的增长。一方面,可以用纯的SiO和AlO作原料在碱性溶液进行沸石的水热合成,另一方面,世界上许多地区(例如,意大利的波佐利、西德的艾弗尔、加利福尼亚的

关键词：沸石化凝灰岩利帕里珍珠岩酸性岩浮岩浮石火山碎屑岩天然沸石反应时间合成沸石前途

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粉煤灰沸石化的研究

河北化工 2010年第10期33卷 32-33页

作者：汤红妍薛念杰苗娟河南科技大学化工与制药学院河南洛阳471003 华能集团沁北电厂河南济源454640

采用碱液水热晶化方法制备了沸石化粉煤灰,并用于吸附处理有色废水。通过正交实验确定了制备沸石化粉煤灰的最佳工艺条件,并和原状粉煤灰处理废水进行了比较。

关键词：粉煤灰沸石化吸附

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铀呈矿现象中的沸石化

铀矿地质 1983年第3期 27-31页

作者：彼特罗斯扬张立生

热液沸石化常见于许多中、基性火山活动地区。在现代热液矿床中,沸石往往占到新生矿物体积的50％。沸石形成在没有明显金属矿化的热液作用的低温阶段,多半是最后阶段。因此,В.П.罗果娃关于浊沸石化作为一种新的近矿蚀变类型和铀呈矿... 详细信息

热液沸石化常见于许多中、基性火山活动地区。在现代热液矿床中,沸石往往占到新生矿物体积的50％。沸石形成在没有明显金属矿化的热液作用的低温阶段,多半是最后阶段。因此,В.П.罗果娃关于浊沸石化作为一种新的近矿蚀变类型和铀呈矿现象的普查标志的报道是很有意义的。根据她的资料,浊沸石化晕发育在中生代的花岗岩类和其上覆的沉积岩(细砾岩和砂岩)中。

关键词：沸石化一斜硅钙铀矿石英闪长岩矿物组合钙铀云母磷酸盐矿物沉积期钾长石碱性长石交代岩变质岩淋滤作用方解石

铀在其成矿现象的沸石化晕形成过程中的再分布

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放射性地质 1981年第3期 223-226页

作者：本季科娃朱和宝

众所周知,岩浆岩中的大部分铀与副矿物有关。采用裂变径迹法扩大了研究铀分布状况的可能性,并能评价一系列岩浆期后作用对铀行为的影响。一些文章已论述过铀在近矿蚀变过程中,特别是在黄铁细晶岩化时的行为。本文阐述了与铀矿化作用有... 详细信息

众所周知,岩浆岩中的大部分铀与副矿物有关。采用裂变径迹法扩大了研究铀分布状况的可能性,并能评价一系列岩浆期后作用对铀行为的影响。一些文章已论述过铀在近矿蚀变过程中,特别是在黄铁细晶岩化时的行为。本文阐述了与铀矿化作用有关的、花岗岩类交代蚀变引起的、最初集中在花岗岩类副矿物中的铀的再分布特征。矿化围岩是含巨大石英闪长岩捕掳体的花岗岩。矿化产于陡倾斜的构造破坏带中,是由方解石-沸石和沸石-石英-氟磷灰石细脉组成的透镜状矿体,含硅钙铀矿和变钙铀云母的矿

关键词：蚀变岩石再分布蚀变带交代岩号带褐帘石变质岩钍矿物蚀变晕成矿期沸石化铀含量副矿物近矿蚀变

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墙壁高度沸石化的有序介孔SBA-16材料

墙壁高度沸石化的有序介孔SBA-16材料

第18届全国分子筛学术大会

作者：张亚红阿热帕提·阿扎提唐颐复旦大学

多级孔分子筛不仅具有分子筛本身结晶型的微孔结构以及较好的热稳定性,选择性和酸性,且解决了沸石分子筛的扩散限制和回收问题,所以引起了广泛的关注。介孔材料的沸石化是得到多级孔沸石的有效方法之一。本文以ZSM-5沸石亚雏晶粒子原液... 详细信息

多级孔分子筛不仅具有分子筛本身结晶型的微孔结构以及较好的热稳定性,选择性和酸性,且解决了沸石分子筛的扩散限制和回收问题,所以引起了广泛的关注。介孔材料的沸石化是得到多级孔沸石的有效方法之一。本文以ZSM-5沸石亚雏晶粒子原液作为硅源,首先在酸性条件下合成了有序介孔SBA-16材料,然后进一步调节体系pH后进行二次微波水热处理,最终得到了介孔墙壁沸石化的有序介孔材料(ZSM-5/SBA-16),如图1所示。从图1A可以看出,结果的介孔沸石材料呈均匀的球状聚集体,没分立相出现。它的TEM照片(图1B,C,D)可以看到具有笼状结构的有序介孔材料墙壁中存在的交错生长的微孔结构,并且从其110晶面方向可以观察到晶面间距分别为0.59,0.36和0.29的不同取向存在的晶格结构,证明了介孔孔壁交错生长的MFI结构。小角X射线衍射谱图(图1E)中表示出典型的SBA-16的衍射。图1F所示的是SC-SBA-16材料的氩气吸附脱附等温曲线,具有典型Ⅳ型曲线和H2型洄滞环,是典型的介孔三维笼状结构的特征,并且其在0.52 nm左右也存在与ZSM-5沸石完全一致的微孔孔径分布。另外,本文还通过硅/铝核磁共振、电位滴定和吡啶红外吸附等表征,对所合成的材料的酸性进行了详细的表征,从而再次确认材料的沸石化程度。总之,本文从纳米亚雏晶出发,通过系统控制合成条件从而控制介孔有序性保留与亚雏晶粒子晶化生长之间的竞争关系,最终得到了具有高结晶度和酸量的有序介孔沸石材料。

关键词：介孔材料沸石化多级孔道结构亚雏晶酸性

来源： cnki会议评论

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铀呈矿现象中的沸石化

世界核地质科学 1983年第3期 27-31页

作者：彼特罗斯扬张立生

热液沸石化常见于许多中、基性火山活动地区。在现代热液矿床中,沸石往往占到新生矿物体积的50％。沸石形成在没有明显金属矿化的热液作用的低温阶段,多半是最后阶段。因此,罗果娃关于浊沸石化作为一种新的近矿蚀变类型和铀呈矿现象的... 详细信息

热液沸石化常见于许多中、基性火山活动地区。在现代热液矿床中,沸石往往占到新生矿物体积的50％。沸石形成在没有明显金属矿化的热液作用的低温阶段,多半是最后阶段。因此,罗果娃关于浊沸石化作为一种新的近矿蚀变类型和铀呈矿现象的普查标志的报道是很有意义的。根据她的资料,浊沸石化晕发育在中生代的花岗岩类和其上覆的沉积岩(细砾岩和砂岩)中。按照浊沸石的发育程度,晕圈具有带状结构。铀矿化主要是铀的硅酸盐,产于强烈沸石化并

关键词：沸石化氟磷灰石硅钙铀矿石英闪长岩矿物组合钙铀云母磷酸盐矿物沉积期淋滤作用钾长石碱性长石交代岩变质岩

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以沸石化硅藻蛋白石为模板自催化制备多孔炭

矿物学报 2010年第S1期30卷 128-128页

作者：刘冬袁鹏谭道永刘红梅覃宗华刘康康何宏平朱建喜中国科学院广州地球化学研究所广东广州510640 中国科学院研究生院北京100049 江苏科技大学材料科学与工程学院江苏镇江212003

硅藻土是由硅藻壳体(主要矿物成分为A型蛋白石)沉积堆积后形成的一种矿产资源。硅藻蛋白石具有大孔结构和优异的物化性能,因此被广泛应用于吸附、过滤、载体、建材等多个工业领域。

关键词：蛋白石多孔炭沸石化硅藻土大孔结构模板材料制备比表面积固体酸物化性能

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