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沥青化学组成结构与宏观性质关联关系研究

沥青化学组成结构与宏观性质关联关系研究

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作者：康剑翘中国石油大学(华东)

学位级别：硕士

沥青是由多种化合物组成的复杂混合物,其改质升级、再生利用及替代产品的开发都对沥青的化学组成和结构有很大的依赖性。目前,对沥青的表征主要包括四组分组成、针入度、软化点等宏观性质,迫切需要对沥青的化学组成和结构进行精细表征,... 详细信息

沥青是由多种化合物组成的复杂混合物,其改质升级、再生利用及替代产品的开发都对沥青的化学组成和结构有很大的依赖性。目前,对沥青的表征主要包括四组分组成、针入度、软化点等宏观性质,迫切需要对沥青的化学组成和结构进行精细表征,将宏观性质与化学组成结构相关联,从整体水平上分析其构效关系,从而为沥青原料的选择、改质、再生等提供理论依据和技术支持。本文选用六种相同油源不同针入度等级、十种相同针入度等级不同油源的沥青,借鉴石油组学的研究思路,对沥青的组成结构和宏观性质进行分析,研究沥青的四组分组成、化学组成结构以及沥青质、胶质之间相互作用对宏观性质的影响。主要研究内容和结论包括:采用极性分离法将沥青分为饱和分、芳香分、胶质和沥青质四种组分,对沥青的常规性质、温度敏感性、高温稳定性和低温抗裂性进行了分析。结果表明,油源不同的沥青四组分组成和宏观性质具有较大差别;油源相同的沥青四组分组成差别较小,宏观性质随着沥青针入度等级的变化呈现一定规律性,随着沥青针入度等级的升高,沥青质含量、沥青质+胶质含量逐渐降低,粘度、软化点、密度、车辙因子、针入度指数PI值、当量软化点T800和当量脆点T1.2逐渐减小。采用线性相关分析和灰色关联分析将饱和分、芳香分、胶质、沥青质、沥青质+胶质含量分别与宏观性质进行关联,结果表明,密度与沥青质、沥青质+胶质含量呈极强的正相关关系,沥青质+胶质含量是沥青针入度、粘度、密度、胶体指数、温度敏感性和高温稳定性的主要因素。采用元素分析法、定量红外光谱法和定量核磁氢谱法对沥青的组成结构进行了深入分析。结果表明,不同种类沥青的氢碳原子比、杂原子含量差别较大。对不同种类沥青红外光谱的主成分(PCA)分析表明,油源相同的沥青在主成分散点图中分布较为聚集,而油源不同的沥青分布较为分散,这一结果与同源沥青所含官能团的种类和分布相似的结果一致。对PCA主成分原始变量的解析表明,沥青中极性官能团以及芳环结构对“聚类”的贡献度较大。采用多元线性回归方法建立了沥青HA、Hα、Hβ、Hγ四种归属氢含量与密度的回归模型,模型的调整决定系数为0.947,拟合优度非常好,表明沥青密度与化学组成之间具有良好的相关性。采用元素分析法和定量核磁氢谱法对沥青四组分的组成结构进行了深入分析。结果表明,沥青四个组分的氢碳原子比大小基本按照饱和分、芳香分、胶质、沥青质的顺序递减,胶质和沥青质中杂原子含量最多。采用线性相关分析和灰色关联分析对沥青四组分的HA、Hα、Hβ、Hγ四种归属氢含量与密度、粘度进行了关联分析,结果表明,各个变量与密度的线性相关性较强,即四组分的分子结构是影响密度的主要因素;而各个变量与粘度的线性相关性较差,说明沥青粘度还受到其他物理或化学结构的影响。采用核磁共振二维扩散排序谱(H-NMR DOSY),对沥青质的聚集行为以及沥青质、胶质之间的相互作用进行了探索性研究。结果表明,随着沥青质在氘代甲苯溶液中浓度的增加,沥青质的相对扩散系数逐渐减小,即聚集程度增加,形成的沥青质缔合体尺寸增大;随着沥青质在氘代甲苯中浓度的增加,沥青质+胶质的相对扩散系数减小,两者相互作用增强,缔合程度增加。沥青质与胶质之间可能存在两种不同的相互作用机制:胶质与沥青质缔合体外层结合,形成尺寸更大的缔合体;胶质与沥青质直接缔合,形成尺寸更小的缔合体。对于相同油源的沥青,随着沥青质聚集程度的增加,沥青质、胶质相互作用的增强,沥青粘度、软化点、密度、车辙因子逐渐变大;对于不同油源的沥青,沥青质、胶质之间的相互作用在一定程度上能够影响沥青的宏观性质。不同种类沥青的相对扩散系数与沥青质、胶质缔合体的形态有关,关于其聚集形态还有待进一步研究。

关键词：沥青化学组成结构关联关系 DOSY 沥青质与胶质相互作用

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