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多孔有机物复合光催化剂制备及其吸附降解酚类污染物的研究

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多孔有机物复合光催化剂制备及其吸附降解酚类污染物的研究

作者：袁俊尉苏州大学

学位级别：硕士

社会经济飞速发展,工业化农业化水平不断提升,随之被排放在环境中的染料、重金属和有机废水等污染物严重影响了人们的生活健康。即使微量的污染物也会对人体造成严重的疾病。光催化是利用半导体材料将光能作为光子转化为化学能的绿色技... 详细信息

社会经济飞速发展,工业化农业化水平不断提升,随之被排放在环境中的染料、重金属和有机废水等污染物严重影响了人们的生活健康。即使微量的污染物也会对人体造成严重的疾病。光催化是利用半导体材料将光能作为光子转化为化学能的绿色技术,被广泛开发应用于修复水污染,具有矿化顽固化合物优势作用。研究人员开发出多种复合光催化材料应用于水污染处理,但半导体材料光生电子空穴对的低生产率、高复合率依旧严重限制了太阳能的转换效率。此外,光催化是一个先吸附后反应的过程,而传统无机半导体光催化剂对污染物几乎没有吸附。因此,破解光催化反应过程中的低速传质困境,进一步提升催化反应效率已成为目前加快推进光催化水处理应用的重要研究课题。本论文主要将含有丰富活性位点的多孔材料与催化剂耦合形成功能化复合材料,通过氢键、共疏水、π-π堆积等作用力增强催化剂对污染物的吸附能力,提升催化反应过程中的传质效率。同时,复合光催化剂可以提供载流子快速转移通道,减少光生电子-空穴对的复合,提升光催化氧化污染物的活性。在吸附、光催化的协同作用下达到对水中有机污染物的快速高效去除。具体为以下几个内容:(1)CDP@Ag3PO4@NC有机-无机杂化材料的制备及其吸附光催化苯酚性能研究:以高光响应的磷酸银光催化剂为主体,通过共沉淀法引入环糊精聚苯胺(CDP)、氮掺杂的碳纳米管(NC)组成复合材料。NC作为优异的电子导体可以快速转移Ag3PO4上的光生电子,而CDP中的聚苯胺(PANI)则作为高效的空穴导体可以快速迁移Ag3PO4表面的空穴。包裹在聚苯胺链上的环糊精(β-CD)能稳定空穴转移后生成的氮正自由基,并起到隔绝电子空穴二者的传输通道来阻碍它们复合的作用,促进电子向NC的转移,实现了双电子还原氧气生成H2O2。该策略有效促进了磷酸银表面光生电子空穴的最大化生成与最小化复合,增强了材料的光催化氧化性能。同时,环糊精可以快速吸附苯酚,将污染物和活性物质限域于材料中,形成吸附协同光催化快速去除水中苯酚。在300 W的可见光照射下8 min内3%CDP@Ag3PO4@NC可实现20 ppm苯酚全部降解,并且在五次循环后仍保持一定催化性能。(2)锚定金属离子的氢键有机框架材料的制备及吸附光催化性能研究:将单体1,3,6,8-四(4-羧基苯)芘(H4TBAPy)溶解在DMF溶液中通过氢键、π-π堆积作用自组装形成氢键有机框架(HOFs)。再通过静电力和配位作用锚定不同金属离子得到一系列含有不同微量金属的复合有机框架(HOFs@Cu2+、HOFs@Fe3+、HOFs@Zn2+)。其中含有Cu、Fe的复合有机框架展现出1317.67 m2·g-1和1312.89 m2·g-1的高比表面积,在丰富的氢键及π-π作用力下表现出对水体中BPA的快速高容量吸附。并且芘单元长程有序的π-π堆积结构为光生载流子提供了传递通道,有助于光生电子空穴对的分离。其中HOFs@Fe3+可快速吸附去除水体中80%的BPA,并在光照30 min内可将50 ppm的BPA全部去除,并且在五次循环后仍具有良好的吸附光降解能力。(3)TPBTTA共价有机框架包裹ZIF-8材料的制备及其吸附光催化性能研究:高效的吸附性能需要与更强的光催化性能匹配才能发挥出吸附与光催化的最大协同作用。通过含有丰富活性位点的TPBTTA共价有机框架材料(COFs)包裹多孔结构的ZIF-8材料获得了不同比例复合的ZIF-8/TPBTTA材料。高比表面的ZIF-8使TPBTTA上的吸附活性位点充分暴露,实现快速吸附去除水体中87%的BPA。同时,共轭骨架结构的TPBTTA与ZIF-8形成电子传输通道,增强了光生电子空穴对的有效分离。在高容量的快速吸附与高效光催化的协同作用下,ZIF-8/TPBTTA展现出优异的污染物去除能力。其中40%ZIF-8/TPBTTA可在10 min内实现50ppm BPA的完全去除,并在三次循环后仍具有良好的吸附协同光催化降解能力。综上所述,本论文通过改善复合材料的吸附以及光催化性能,构建了一系列吸附光催化双功能材料。在材料中引入多孔有机材料达到超快速、高容量的吸附,加快催化反应的传质过程;同时增加载流子转移通道,提升材料的光催化能力。研究结果展现出高容量吸附协同高效光催化降解在水污染物处理应用中的巨大潜力。

关键词：多孔材料纳米复合材料吸附光催化污染物去除

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零价铝在水介质中的表面作用机制

化学进展 2017年第8期29卷 879-891页

作者：杨世迎张艺萱郑迪辛佳海洋环境与生态教育部重点实验室青岛266100 山东省海洋环境地质工程重点实验室青岛266100 中国海洋大学环境科学与工程学院青岛266100

近年来,具有极强还原性能的零价铝(Zero-Valent Aluminum,ZVAl)开始被应用于水中污染物的去除,正在发展成为一种新兴的水处理技术。但是,ZVAl表面被氧化形成的致密氧化层会阻碍其还原性能的发挥,成为该技术发展的限制因素。因此,全面了... 详细信息

近年来,具有极强还原性能的零价铝(Zero-Valent Aluminum,ZVAl)开始被应用于水中污染物的去除,正在发展成为一种新兴的水处理技术。但是,ZVAl表面被氧化形成的致密氧化层会阻碍其还原性能的发挥,成为该技术发展的限制因素。因此,全面了解ZVAl在水介质中的表面作用机制至关重要。其实,ZVAl与水反应产氢效率高,能源产氢领域的研究已相对深入。二者表面反应过程本质上相同,均是ZVAl失电子发生还原反应,最大的不同是电子的转移目标分别为水介质中的污染物和水介质本身。为克服表面氧化膜的限制,两大领域的学者们通过酸或碱溶解膜、机械球磨或合金化破坏膜、构筑电子通道形成可用膜、热处理改变氧化膜相组成等方法来处理表面膜从而提高ZVAl的反应活性。此外,ZVAl的外界水介质环境(包括温度、压力、水中存在的微量离子和有机酸、(氢)氧化物等)对ZVAl表面作用也存在显著的影响。因此,本文从氧化膜的形成、溶解、破坏、转变以及外界环境对氧化膜的影响角度出发,就目前国内外ZVAl在污染物去除和铝水反应产氢的表面作用机制方面的研究进展进行了综述和展望,以期促进ZVAl在两大领域应用的相互借鉴与共同发展。

关键词：零价铝氧化膜污染物去除铝水产氢水介质表面作用机制

回流对陈垃圾生物反应器处理老年渗滤液污染物影响

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环境科学与技术 2012年第12期35卷 203-207页

作者：胡冲谢冰黄皇李晶晶华东师范大学环境科学系上海市城市化生态过程与生态恢复重点实验室上海200062

为了研究回流对陈垃圾反应器处理老年渗滤液污染物的影响,构建了回流的陈垃圾生物反应器,试验了不同温度、负荷和回流比条件下反应器对污染物的去除效果。结果表明,在较低水力负荷12.8~25.5 L/(d.m2)的情况下,陈垃圾反应器对NH3-N、BOD5... 详细信息

为了研究回流对陈垃圾反应器处理老年渗滤液污染物的影响,构建了回流的陈垃圾生物反应器,试验了不同温度、负荷和回流比条件下反应器对污染物的去除效果。结果表明,在较低水力负荷12.8~25.5 L/(d.m2)的情况下,陈垃圾反应器对NH3-N、BOD5和COD等污染物的去除率分别达到90%、95%和70%以上。在不同温度下提高水力负荷,回流会抑制氨氮和COD的去除,但可显著提高TN的去除率,表明回流可作为提高老年渗滤液TN去除率的途径之一。利用氮同位素示踪技术发现反应器中有Anammox脱氮途径存在。但是可利用碳源的缺乏仍是提高老年渗滤液脱氮效率的限制因子。

关键词：回流陈垃圾生物反应器老年渗滤液污染物去除

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膜生物反应器处理低温低浊水的工艺研究

环境科学 2007年第2期28卷 377-381页

作者：左金龙崔福义杨威王欢张海龙哈尔滨工业大学市政环境工程学院哈尔滨150090 哈尔滨绍和供水有限公司哈尔滨150080

针对低温低浊水处理的难题，采用膜生物反应器（MBR）工艺对松花江冬季原水进行处理试验研究，考察MBR工艺对浑浊度和有机污染物的去除效果及膜过滤周期．试验结果表明，MBR工艺对浑浊度的去除率在90％以上，出水浑浊度低于1NTU．对高... 详细信息

针对低温低浊水处理的难题，采用膜生物反应器（MBR）工艺对松花江冬季原水进行处理试验研究，考察MBR工艺对浑浊度和有机污染物的去除效果及膜过滤周期．试验结果表明，MBR工艺对浑浊度的去除率在90％以上，出水浑浊度低于1NTU．对高锰酸盐指数和UV254的去除率分别可达40％-50％和30％-45％．膜过滤周期较长，可达60-70h．投加PAC可提高对有机物的去除率，但对膜过滤性能的影响不显著．MBR工艺可有效处理低温低浊水，出水水质优于常规工艺出水水质．在原水有机物污染严重时，可投加PAC形成PAC-MBR组合工艺，增强对有机污染物的去除效果．

关键词：低温低浊污染物去除淹没式膜生物反应器粉末活性炭

金属有机框架封装漆酶纳米结构的设计合成及其污染物降解

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金属有机框架封装漆酶纳米结构的设计合成及其污染物降解

作者：赵明生河南师范大学

学位级别：硕士

漆酶（Laccase）是一种应用前景广阔的生物催化剂,它可以催化包括酚类化合物、羧酸类化合物、芳香胺及其化合物、金属化合物以及非酚底物在内的物质氧化。与游离漆酶相比,固定化漆酶的稳定性及可重复使用性使其在实际应用中更具优势。... 详细信息

漆酶（Laccase）是一种应用前景广阔的生物催化剂,它可以催化包括酚类化合物、羧酸类化合物、芳香胺及其化合物、金属化合物以及非酚底物在内的物质氧化。与游离漆酶相比,固定化漆酶的稳定性及可重复使用性使其在实际应用中更具优势。本文以漆酶和金属有机框架（MOFs）为主要研究对象,通过使用不同的MOFs作为固定化载体,与漆酶合成不同的酶-MOFs催化剂。研究了漆酶酶学性质的变化,探究了复合催化剂应用于染料伊文思蓝、有机物双酚A的降解性能。主要研究内容如下:1、以乙酸锌(Zn（CHCOOH）)、2-甲基咪唑（CHN）为原料,在室温温和条件下快速合成了具有完整空腔和规则表面孔隙结构的ZIF-8纳米材料,将其与漆酶复合,得到Lac@ZIF-8生物复合催化剂。采用SEM、TEM、XRD等手段对复合材料及ZIF-8的形貌、结构进行表征,研究表明,漆酶成功封装在ZIF-8纳米结构内部。与游离酶的性质相比,固定化漆酶的活性、热稳定性、p H稳定性、变性试剂抗性均明显增强。将其应用于染料伊文思蓝的降解,固定化酶显示出良好的降解作用且具备一定的循环利用能力。对伊文思蓝的降解机理进行初步探究,Raman光谱显示染料的-N=N-双键被破坏,并以N的形式释放出来,由此引发染料结构的破坏,实现染料的降解。2、以氯化锆（Zr Cl）、对苯二甲酸（CHO）为原料,合成了具有耐酸性及热稳定性的UiO-66纳米材料,将其与漆酶复合,得到Lac@UiO-66生物复合催化剂。采用SEM、XRD、FTIR、BET等手段对其表观形貌、晶体结构、官能团的结构信息及比表面积的变化进行表征,证明了Lac@UiO-66生物复合催化剂的成功制备。对其活性进行测试,结果表明固定后漆酶的活性相较于固定前有所提升,另外其热稳定性、p H稳定性、变性试剂抗性均得到提升。将催化剂应用于伊文思蓝进行降解后降解率可以达到96.6%,鉴于UiO-66耐酸、耐热的性能,其应用于污染物降解后的循环利用能力明显提升。3、以氯化锆、2-氨基对苯二甲酸（CHNO）为原料,合成了氨基修饰的UiO-66纳米材料NH-UiO-66,将其作为载体与漆酶复合,制备Lac@NH-UiO-66生物复合催化剂。通过SEM、TEM、XRD对其微观形貌、晶体结构进行表征,CLSM、EDS等表征证实漆酶成功与载体结合,且由于氨基的存在,NH-UiO-66对漆酶的负载率相较于UiO-66提升了约12%。活性测试表明固定后漆酶拥有比游离漆酶更高活性的同时,拥有更好的热稳定性、p H稳定性及变性试剂稳定性。将该催化剂应用于有机物双酚A（BPA）的降解,能够实现84.9%的降解率。同时由于NH-UiO-66的官能团的键合作用,复合催化剂应用于双酚A降解的循环利用性能得到提升。综上所述,本论文设计合成了不同载体的Lac@MOFs生物复合催化剂。对上述催化剂的形貌、晶体结构等进行了表征,并对固定后漆酶的活性、变性试剂存在下的稳定性进行测试,证明漆酶固定化策略的成功实现。将Lac@MOFs应用于染料伊文思蓝、酚类污染物双酚A的降解后,催化剂表现出优秀的降解效率和循环利用性能。本文对酶固定化的可行载体进行了探究,并为水体中污染物的去除提供了生物降解的潜在方案。

关键词：酶催化酶固定金属有机框架污染物去除

降雨特征对多雨城市海绵改造小区径流控制效果的影响

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清华大学学报（自然科学版） 2021年第1期61卷 50-56页

作者：印定坤陈正侠李骐安贾海峰刘正权沈雷 AHMAD Shakeel 清华大学环境学院北京100084 中国市政工程华北设计研究总院有限公司北京分院北京100081 珠海市规划设计研究院珠海519001

为科学定量评价不同降雨特征对多雨城市海绵改造小区径流控制效果的影响,该文基于在线监测和模型模拟相结合的方法,以某多雨地区海绵城市试点区内一个典型小区为研究对象,布置代表性的监测点对其排口流量和悬浮物(suspended solid,SS)... 详细信息

为科学定量评价不同降雨特征对多雨城市海绵改造小区径流控制效果的影响,该文基于在线监测和模型模拟相结合的方法,以某多雨地区海绵城市试点区内一个典型小区为研究对象,布置代表性的监测点对其排口流量和悬浮物(suspended solid,SS)进行连续在线监测。在此基础上构建暴雨洪水管理模型(storm water management model,SWMM),开展海绵小区改造对径流水量控制和水质净化效果评价的实证研究。利用实测在线降雨水量水质数据对模型关键参数进行率定和验证,Nash-Sutcliffe效率系数均大于0.71。在实际场次降雨和典型年降雨情景下,模拟分析了海绵改造对雨水径流水量控制和水质净化的效果。结果表明,海绵改造后,小区范围内的年径流总量控制率为52.9%,年径流削减率为28.0%,污染物负荷削减率为66.3%。整体而言,共计81场降雨事件下的径流控制率均达到70%以上。同时,研究发现极端降雨事件与各降雨事件下的降雨特征均对场降雨径流控制能力有不同程度的影响。研究区2009年内平均场降雨控制率为86.5%,而当分别不考虑极端小降雨/暴雨事件时,平均场降雨控制率为79.9%和88.2%。降雨量与雨前干期对场降雨径流控制能力的影响较大,在小雨(25 mm)3种不同情况下,研究区的场降雨径流平均控制率分别为98.1%、73.8%和52.9%。在雨前干期大于等于6 d的降雨事件下(共15场),场降雨径流控制率均达到90%以上。而降雨历时与平均雨强对场降雨径流控制率的影响并不显著。

关键词：排水工程海绵城市在线监测暴雨洪水管理模型(SWMM) 小区尺度水量控制污染物去除降雨特征

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零价金属及其化合物降解污染物的研究进展

环境科学动态 2005年第2期 32-35页

作者：吴德礼马鲁铭王铮周荣丰徐文英同济大学环境科学与工程学院城市污染控制国家工程研究中心上海200092

本文介绍了多种零价金属及其化合物在处理环境污染物中的具体应用,这些金属包括零价铁及其化合物、金属锌、铝、锡、铜、镍、钯、钙、镁等,证明它们可以通过还原降解或者无机矿化将多种污染物去除,并分析了零价金属处理污染物的特点和... 详细信息

本文介绍了多种零价金属及其化合物在处理环境污染物中的具体应用,这些金属包括零价铁及其化合物、金属锌、铝、锡、铜、镍、钯、钙、镁等,证明它们可以通过还原降解或者无机矿化将多种污染物去除,并分析了零价金属处理污染物的特点和应用前景。

关键词：零价金属化合物降解污染物研究进展环境污染物污染物去除金属处理零价铁金属锌应用

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一种小型化迷宫液压油箱设计与性能分析

机械工程学报 2021年第24期57卷 83-92页

作者：姚静刘翔宇李曼迪孔德才胡建军燕山大学机械工程学院秦皇岛066004 燕山大学河北省重型机械流体动力传输与控制实验室秦皇岛066004 燕山大学河北省土木工程绿色建造与智能运维重点实验室秦皇岛066004

油箱小型化是实现移动液压装备轻量化的迫切需求和有效手段。为提高小型化液压油箱除杂、除气和稳流的基本性能,给出一种小型化迷宫液压油箱结构并结合欧拉-欧拉模型和欧拉-拉格朗日模型等评价其基本性能。首先,阐述迷宫油箱的整体结构... 详细信息

油箱小型化是实现移动液压装备轻量化的迫切需求和有效手段。为提高小型化液压油箱除杂、除气和稳流的基本性能,给出一种小型化迷宫液压油箱结构并结合欧拉-欧拉模型和欧拉-拉格朗日模型等评价其基本性能。首先,阐述迷宫油箱的整体结构与功能区设计;其次,为达到最佳的除杂效果,通过数值模拟方法对迷宫油箱中的关键结构参数如油箱回油管深度和稳流区上壁面倾斜角度进行讨论分析;最终,基于气-液、固-液两相流和油液单相仿真结果给出迷宫油箱和传统油箱的除杂、除气和稳流性能对比。相较于传统油箱,在相同流量、体积且无过滤装置的前提下,小型化迷宫液压油箱除杂和除气性能提升显著,如对直径250μm金属颗粒的去除效率达到89%,对直径500μm气泡的去除效率达到68%。此外,迷宫油箱对稳流性能有很大提升,但在液压系统启动时存在短暂自由液面波动情况。小型化迷宫液压油箱的建模和性能分析为油箱小型化设计和性能提升提供理论指导。

关键词：小型化油箱迷宫液压油箱污染物去除数值模拟

预曝气及提取方法对活性污泥胞外聚合物的影响

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中国环境科学 2018年第1期38卷 150-160页

作者：吕文洲王小宝刘英孙慧萍王聪宁波大学建筑工程与环境学院市政与环境工程系浙江宁波315211

为了获得更高的胞外聚合物质(EPS)得率及其对污染物的去除效果,比较了活性污泥预曝气时间及2种提取方法(超声法和甲醛+Na OH法)对提取EPS的影响,分析了EPS的荧光组分以及与污染物去除有关的基团差异.结果表明,污泥经过4h预曝气,EPS得率... 详细信息

为了获得更高的胞外聚合物质(EPS)得率及其对污染物的去除效果,比较了活性污泥预曝气时间及2种提取方法(超声法和甲醛+Na OH法)对提取EPS的影响,分析了EPS的荧光组分以及与污染物去除有关的基团差异.结果表明,污泥经过4h预曝气,EPS得率最高;甲醛+Na OH法提取的EPS是超声法的1.5~1.7倍;其中蛋白质、多糖、DNA含量分别是后者的1.4~1.7、0.8~2和2.3~2.7倍.甲醛+Na OH提取法获得的EPS对高岭土的絮凝率和对Cr^(3+)的去除率分别高出超声法16%和33%,絮凝率和去除率分别达到了65%和63%.三维荧光光谱分析结果表明,甲醛+Na OH法提取的EPS中芳香蛋白和溶解性微生物代谢产物含量分别是超声法的1.4~1.9倍和1.8~2.4倍;胡敏酸类物质仅大量存在于甲醛+Na OH法提取的EPS中,且腐殖质与Cr^(3+)去除率呈显著相关(P<0.01,R^2=0.920).红外光谱分析表明,甲醛+Na OH法提取的EPS中有区别于超声法的特殊基团,其中-OH、-COOH、-NH2等基团与Cr^(3+)发生了配位络合作用.

关键词：活性污泥预曝气 EPS提取方法 EPS组分污染物去除