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水钠锰矿表面环境持久性自由基的形成机制及环境效应

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水钠锰矿表面环境持久性自由基的形成机制及环境效应

作者：蒋丰昆明理工大学

学位级别：硕士

环境持久性自由基(Environmentally Persistent Free Radicals,EPFRs)是一类广泛存在于环境介质中的新型污染物,因其毒性效应及潜在的环境风险而受到人们的广泛关注。锰氧化物是环境中广泛存在的过渡金属,通常以矿物的形式存在于岩石圈... 详细信息

环境持久性自由基(Environmentally Persistent Free Radicals,EPFRs)是一类广泛存在于环境介质中的新型污染物,因其毒性效应及潜在的环境风险而受到人们的广泛关注。锰氧化物是环境中广泛存在的过渡金属,通常以矿物的形式存在于岩石圈表层及土壤沉积物中。其中,水钠锰矿作为环境中最为常见的锰氧化物之一,已被证明广泛参与了环境中有机化学元素的物质循环。由于其较强的氧化性质,与其共存的酚类物质能够被有效降解。而该过程中是否伴随着EPFRs的形成,形成的EPFRs又是否会影响其他环境物质的归趋,目前尚不清楚。此外,水钠锰矿具有半导体性质,光激发下能够形成光生电子、空穴及活性氧(ROS),这些活性物质可能会贡献EPFRs的形成。然而,以往的研究大多集中在金属氧化还原性质对EPFRs的贡献,而忽略半导体光催化性质在诱导EPFRs形成中的作用。自然环境中,光照被认为是诱导环境中矿物与有机物之间电子转移的重要驱动力,这对EPFRs的环境行为及命运可能具有重要的影响。基于以上研究意义和背景该论文开展了以下研究。(1)分别选取水钠锰矿作为模型氧化物载体,苯酚作为生成EPFRs的前驱化合物,以探究水钠锰矿与苯酚的相互作用机制及EPFRs的形成过程。电子顺磁共振波谱仪(EPR)和高效液相色谱仪(HPLC)测试结果表明水钠锰矿能够在水相环境中降解苯酚并累积EPFRs。火焰原子吸收光谱仪(AAS)测试显示苯酚降解过程中伴随着低价Mn不断溶出,表明苯酚的降解及EPFRs的形成源于水钠锰矿的氧化还原性质。结合傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)及X射线光电子能谱(XPS)表征分析得出,常温和避光条件下,水钠锰矿的Mn-O键与苯酚的-OH结合,电子从苯酚转移至水钠锰矿导致了Mn的还原和EPFRs的形成。(2)为探究光照下水钠锰矿表面EPFRs的形成与转化机制,对比了光照和避光条件下EPFRs的累积和衰减过程。通过EPR、FTIR、气相色谱质谱联用仪(GC-MS)、HPLC测定了水钠锰矿颗粒表面苯酚及其中间产物的演化。结果显示:在苯酚降解并累积EPFRs的过程中,EPFRs的衰减也同时发生。光照通过加速苯酚及其中间产物(2,2’-二羟基联苯)的降解从而加速EPFRs的形成,同时加速EPFRs向水杨酸转换导致EPFRs衰减。通过淬灭实验、气体氛围控制实验、活性氧物种捕获实验,我们得出:光照条件下水钠锰矿表面EPFRs的形成包括两种机制:第一,光照能够加速前驱物向水钠锰矿传递电子,从而加快氧化还原反应进程并累积EPFRs;第二,光激发产生的电子、空穴、活性氧能直接诱导EPFRs的形成。(3)为探究水钠锰矿表面EPFRs的潜在环境效应。通过HPLC和总有机碳分析仪(TOC)测定了含EPFRs的水钠锰矿颗粒对1,4-萘醌(1,4-NPQ)的去除效率。结果显示含EPFRs的颗粒在水相中能够快速去除1,4-NPQ,2 h内去除效率高达93.5%,而非自由基中间产物及水钠锰矿本身均对1,4-NPQ的去除没有贡献。TOC测定显示反应前后体系中总有机碳含量变化不大,因此可排除吸附和矿化的贡献。高分辨质谱(HR-MS)显示反应后体系中存在大量的交叉偶联产物,表明EPFRs能够介导1,4-NPQ发生偶联反应从而影响其环境归趋。

关键词：环境持久性自由基水钠锰矿半导体矿物形成机制环境效应

酸性水钠锰矿掺杂钛离子强化重金属锑的氧化和吸附

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水处理技术 2023年第8期49卷 30-33,39页

作者：陆泓波韩小刚任金明王永明刘万鹏俞翔中国电建集团华东勘测设计研究院有限公司浙江杭州311122 浙江大学浙江杭州310058 浙江省城乡规划设计研究院浙江杭州310012 河海大学江苏南京211100

酸性水钠锰矿对于重金属Sb(III)表现出优越的氧化性能,但是在吸附方面特别是对于Sb(V)的吸附效果并不理想。本研究通过掺杂四价钛离子改善水钠锰矿的晶体结构、比表面积和等电点,从而来提高其对于工业废水中锑的吸附能力,特别是提高对于... 详细信息

酸性水钠锰矿对于重金属Sb(III)表现出优越的氧化性能,但是在吸附方面特别是对于Sb(V)的吸附效果并不理想。本研究通过掺杂四价钛离子改善水钠锰矿的晶体结构、比表面积和等电点,从而来提高其对于工业废水中锑的吸附能力,特别是提高对于Sb(V)的吸附。结果表明,掺杂钛离子后的水钠锰矿对于Sb(V)最大吸附量可达474 mg/g,较不掺杂时几乎不吸附有了极大的提升。掺钛水钠锰矿对于Sb(III)和Sb(V)的吸附等温线符合Langmuir模型,而动力学曲线符合假一级动力学模型。机理研究发现,掺钛水钠锰矿在去除Sb(III)的动力学过程反映出吸附-脱附-再吸附过程,这与酸性水钠锰矿与Sb(III)的氧化反应促使材料结构改变有关。而且,掺钛水钠锰矿在吸附重金属Sb(V)时材料的晶格扭曲度降低,有序度提高,这也再一次证实锑离子的吸附影响了材料本身的晶体结构。本研究提供了简便高效的改性方式,从而改善了水钠锰矿在含锑工业废水处理时的应用。

关键词：水钠锰矿锑吸附氧化掺杂钛离子

镍、钴掺杂水钠锰矿的结构特征及其对铊的吸附机制

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镍、钴掺杂水钠锰矿的结构特征及其对铊的吸附机制

作者：刘敏山东大学

学位级别：硕士

铊(Tl)是一种广泛存在于自然环境中的痕量金属元素,其生物毒性远大于汞(Hg)、铜(Cu)、锌(Zn)、铅(Pb)和镉(Cd)等重金属。Tl在自然界中主要有Tl(Ⅰ)和Tl(Ⅲ)两种价态,其中Tl(Ⅲ)的毒性远高于Tl(Ⅰ)。Tl(Ⅰ)在水环境中主要以游离和生物可... 详细信息

铊(Tl)是一种广泛存在于自然环境中的痕量金属元素,其生物毒性远大于汞(Hg)、铜(Cu)、锌(Zn)、铅(Pb)和镉(Cd)等重金属。Tl在自然界中主要有Tl(Ⅰ)和Tl(Ⅲ)两种价态,其中Tl(Ⅲ)的毒性远高于Tl(Ⅰ)。Tl(Ⅰ)在水环境中主要以游离和生物可利用离子的形式存在,溶解度高于Tl(Ⅲ),易于在环境中迁移转化。此外,Tl+离子和K+离子具有相近的离子半径,更容易被生物体吸收、传输和积累。水钠锰矿是一种层状结构锰氧化物,几乎存在于所有近地表环境中。由于水钠锰矿比表面积较大、氧化性能较好、PZC值较小,其通过吸附、共沉淀和氧化还原反应调节环境中金属元素的命运和运输,尤其对许多重金属(例如Pb、Cu、Cd)的生物地球化学循环发挥着重要作用。之前的研究表明,Tl和水钠锰矿之间具有很高的地球化学亲和力。天然土壤或水体沉积环境中常含有多种过渡金属离子,如镍(Ni)、钴(Co)、钒(V)、Cu和Zn等,这些金属离子常赋存于水钠锰矿中,这会引起水钠锰矿结构和物理化学特性(比表面积、表面基团以及氧化还原性能等)的改变,并会增强或减弱水钠锰矿对其他物质的吸附氧化反应。目前关于水钠锰矿吸附传统重金属的报道已有很多,但水钠锰矿和掺杂过渡金属的水钠锰矿对重金属Tl的吸附机制相关研究较少。另外水钠锰矿与掺杂过渡金属的水钠锰矿之间对Tl的竞争性吸附机制并不清楚。本研究以酸性水钠锰矿、掺杂过渡金属Ni、Co的酸性水钠锰矿作为研究对象,结合多种表征手段,开展了吸附动力学、吸附等温线、竞争性吸附实验,研究水钠锰矿对Tl(Ⅰ)的吸附机制,探究其在复杂环境中对Tl(Ⅰ)的吸附规律。主要结果如下:(1)利用浓盐酸与高锰酸钾溶液,在反应的过程中加入一定摩尔比的Ni(Ⅱ)、Co(Ⅱ),共制备了 5种锰氧化物材料,形貌、物相和成分的分析结果证实了合成的材料为具有六方对称结构的水钠锰矿。XRD分析结果表明,掺杂Ni的水钠锰矿(001)衍射峰反射强度降低,层间距变宽,结晶度下降;掺杂Co的水钠锰矿晶体结构变化较小。氮气等温洗脱附实验结果表明制备的酸性水钠锰矿比表面积为21-42m2/g。XPS以及锰的AOS实验结果显示,制备的酸性水钠锰矿中Mn(Ⅳ)含量较高(AOS接近4),氧化性能较强。(2)酸性水钠锰矿和掺杂Ni、Co的酸性水钠锰矿对Tl(Ⅰ)的吸附动力学实验结果表明,吸附快速达到平衡。在反应前1h内,Tl(Ⅰ)迅速占据表明高活性吸附位点(主要为八面体空穴),随着表面吸附位点逐渐饱和,Tl(Ⅰ)之间斥力增加,位阻效应加强,吸附速率减慢。根据等温线实验结果,Langmuir模型适用等温线实验。掺杂摩尔比越高,吸附容量越低。Co/Mn的摩尔比为0.015时,吸附容量最高(qmax为393mg/g),略高于酸性水钠锰矿的吸附容量(qmax=343mg/g)和其他掺杂摩尔比的水钠锰矿。Ni/Mn的摩尔比为0.015时,对Tl(Ⅰ)的吸附容量为322mg/g;Ni/Mn的摩尔比为0.2时,最大吸附量为280mg/g;Co/Mn的摩尔比为0.2时,最大吸附量为328mg/g。(3)水钠锰矿负载Tl(Ⅰ)后,SEM和TEM结果显示粒径减小,层状结构边缘模糊,颗粒发生破碎。XRD结果显示衍射峰(001)反射强度随着Tl(Ⅰ)溶液浓度的升高而降低,甚至消失,表明酸性水钠锰矿的结晶度降低。XPS结果显示负载Tl(Ⅰ)后部分被氧化为Tl(Ⅲ),且随Tl/Mn的摩尔比升高,Mn(Ⅳ)百分含量相应减少。(4)酸性水钠锰矿与掺杂Ni、Co的酸性水钠锰矿的竞争性吸附实验结果表明,在反应的初期,掺杂Ni、Co的酸性水钠锰矿对Tl(Ⅰ)的吸附速率远高于未掺杂过渡金属的酸性水钠锰矿。但随着反应的进行,掺杂过渡金属的酸性水钠锰矿吸附的Tl(Ⅰ)出现解吸现象,被未掺杂过渡金属的酸性水钠锰矿吸附。低掺杂比的酸性水钠锰矿比高掺杂比的解吸速度慢,达到吸附平衡所需的时间长。掺杂的Ni、Co会取代水钠锰矿中的K(Ⅰ),掺杂比例越高取代的比例越高。另外,吸附的Tl(Ⅰ)氧化为Tl(Ⅲ)时,K(Ⅰ)被释放,表明Tl(Ⅰ)吸附过程中置换了层间K(Ⅰ)。

关键词：水钠锰矿铊过渡金属氧化还原竞争性吸附

重力驱动陶瓷膜耦合水钠锰矿功能层除锰性能及机理研究

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重力驱动陶瓷膜耦合水钠锰矿功能层除锰性能及机理研究

作者：刘垚广东工业大学

学位级别：硕士

高效去除地下水含有溶解锰离子是保障饮用水健康安全的重要途径。本研究构建水钠锰矿功能层,耦合重力式驱动陶瓷膜滤反应器,旨在探究重力驱动陶瓷膜(GDCM)过滤在去除地下水中的锰的净水效能和产水效率。首先,通过预氧化方式在在陶瓷膜... 详细信息

高效去除地下水含有溶解锰离子是保障饮用水健康安全的重要途径。本研究构建水钠锰矿功能层,耦合重力式驱动陶瓷膜滤反应器,旨在探究重力驱动陶瓷膜(GDCM)过滤在去除地下水中的锰的净水效能和产水效率。首先,通过预氧化方式在在陶瓷膜面构建水钠锰矿功能层,通过105天的运行周期评估具有300 kDa-空白、300 kDa预沉积锰氧化物(300 kDa-MnOx)的净水效能,研究了重力驱动陶瓷膜面水钠锰矿功能层对长期水处理效率的影响。结果表明,预沉积锰氧化物有利于水钠锰矿功能层的成熟,对锰的去除起到了促进作用。将重力驱动陶瓷膜反应其的膜截留分子量从300 kDa降低到15 kDa,大大降低了出水的锰浓度,达到了75%的去除率。同时,构建水钠锰矿功能层耦合恒压陶瓷膜反应器,长期运行产生的较高膜滤阻力导致的较长水力停留时间,有利于锰的去除。为了提升重力驱动陶瓷膜耦合水钠锰矿功能层的产水效率,通过在膜上沉积新形成的附着在粉末状活性炭(PAC)上的锰氧化物(MnOx)来对构建孔隙率提升的水钠锰矿功能层。结果表明PAC-MnOx与陶瓷膜的耦合使细菌(10 MPN/mL)和铁细菌(Mn OB)(10 MPN/mL)在膜上富集,促进了生物除锰功能。通过微生物群落分析确定主要的锰细菌为Hyphomicrobium。同时认为在启动阶段,PAC-MnOx的周期性投加在重力驱动陶瓷膜表面会生成一个功能层,有效地促进了锰氧化物的自催化氧化;并且在运行15天后,膜通量稳定在41 L/(m·h),出水锰离子浓度低至0.089 mg/L。激光散射颗粒分析仪(LASP)显示,生物膜内的颗粒(70.9μm)比GDCM的颗粒大。而GDCM内的颗粒(70.9μm)比最初存在的颗粒(48.5μm)大,这是由于新形成的锰氧化物附着在载体PAC上,增大了功能层孔隙率,提升了产水效率。通过高级表征证实了重力驱动陶瓷膜反应器上构建的功能层结构变化规律。由X射线光电子能谱(XPS)分析表明,Mn(III)作为MnOx中的主要价位赋予水钠锰矿功能层出色的催化氧化能力,这一点也可以通过拉曼分析和X射线衍射(XRD)证明。SEM-EDS图谱表明,功能层中PAC表面形成了均匀的花状水钠锰矿(Birnessite)结构,有效促进了氧化锰向新形成的水钠锰矿转化,随着过滤时间持续,在GDCM附近的MnOx转化为新形成的水钠锰矿。本研究利用PAC和水钠锰矿的优势,开发的重力驱动超滤系统有望成为有效的过滤系统。特别适合于小面积的分散式供水卫生设施。

关键词：水钠锰矿活性炭载体陶瓷膜重力驱动过滤锰离子去除

水钠锰矿的Mn(Ⅲ)分布及Na_4P_2O_7溶液处理对其铅吸附性能的影响

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环境科学 2011年第8期32卷 2477-2484页

作者：赵巍殷辉刘凡冯雄汉谭文峰西北农林科技大学黄土高原土壤侵蚀与旱地农业国家重点实验室杨凌712100 中国科学院水利部水土保持研究所黄土高原土壤侵蚀与旱地农业国家重点实验室杨凌712100 华中农业大学农业部亚热带农业资源与环境重点开放实验室武汉437300

以深入理解水钠锰矿结构中低价锰离子的含量及分布对其铅吸附性能的影响为目的,通过不同pH(pH为2、4、5)的焦磷酸钠溶液络合浸提酸性水钠锰矿结构中的Mn(Ⅱ)和Mn(Ⅲ),研究了浸提锰离子的形态、含量、矿物的锰平均氧化度和Pb2+的吸附量... 详细信息

以深入理解水钠锰矿结构中低价锰离子的含量及分布对其铅吸附性能的影响为目的,通过不同pH(pH为2、4、5)的焦磷酸钠溶液络合浸提酸性水钠锰矿结构中的Mn(Ⅱ)和Mn(Ⅲ),研究了浸提锰离子的形态、含量、矿物的锰平均氧化度和Pb2+的吸附量及其伴随Mn2+、H+释放量的变化.结果表明,锰平均氧化度为3.670的酸性水钠锰矿经不同pH焦磷酸钠溶液处理后,层结构边缘的Mn(Ⅲ)和部分层间Mn(Ⅲ)被络合出,结构中Mn(Ⅱ)含量很少,溶解出的Mn(Ⅱ)量只占溶出总锰量的4.70%～7.46%,处理后锰平均氧化度分别增大至3.783(pH=2)、3.786(pH=4)和3.824(pH=5).处理前后水钠锰矿的晶体结构没有发生改变,但是处理后矿物结构中位于八面体空位上下方的Mn(Ⅲ)减少,H+增多,可吸附Pb2+的空位位点数量增加,对Pb2+的最大吸附量增大.另外,探讨了处理前酸性水钠锰矿结构中Mn(Ⅲ)的分布,研究结果表明约有1/6的Mn(Ⅲ)位于层结构边缘区,另外约5/6的Mn(Ⅲ)位于层间和层结构非边缘区.

关键词：焦磷酸钠水钠锰矿 Mn(Ⅲ)分布吸附铅

水钠锰矿对几种重金属离子的吸附及其与锰氧化度和吸附位点的关系

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环境科学 2011年第10期32卷 3128-3136页

作者：王砚谭文峰冯雄汉邱国红刘凡华中农业大学资源与环境学院武汉430070

矿物表面的吸附位点类型与数量决定了其对重金属离子的吸附特性,但氧化锰矿物的结构变化对表面位点,以及吸附特性的影响并不清楚.本研究通过X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)、等温吸附等技术和方法对比分析了不同锰氧化度(AOS)... 详细信息

矿物表面的吸附位点类型与数量决定了其对重金属离子的吸附特性,但氧化锰矿物的结构变化对表面位点,以及吸附特性的影响并不清楚.本研究通过X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)、等温吸附等技术和方法对比分析了不同锰氧化度(AOS)酸性水钠锰矿对Pb2+、Cu2+、Zn2+、Cd2+的吸附特点,并探讨了水钠锰矿锰氧化度变化与吸附位点和吸附特性的关系.结果表明,水钠锰矿对Pb2+、Cu2+、Zn2+、Cd2+的吸附量均随其锰氧化度的增加而升高.相同水钠锰矿对不同重金属离子的吸附量顺序为Pb2+>Cu2+>Zn2+>Cd2+.水钠锰矿表面存在高能和低能位点,随着锰氧化度的增加,表面高能位点增加,而低能位点数量没有明显变化.低氧化度水钠锰矿的低能位点数远高于高能位点数,而高氧化度水钠锰矿的高、低能位点数量相近.表面高能位点数增加是导致水钠锰矿对重金属吸附量随氧化度升高而增加的主要原因.Cu2+、Zn2+、Cd2+在供试水钠锰矿表面主要吸附在高能位点,与Zn2+、Cd2+相比有更多的Cu2+吸附在低能位点上,而Pb2+吸附可占据高、低能2种位点.

关键词：氧化锰水钠锰矿锰氧化度吸附位点重金属

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不同锰氧化度水钠锰矿的XPS研究

中南大学学报（自然科学版） 2012年第2期43卷 776-782页

作者：赵巍刘凡冯雄汉谭文峰西北农林科技大学黄土高原土壤侵蚀与旱地农业国家重点实验室陕西杨凌712100 中国科学院水利部水土保持研究所黄土高原土壤侵蚀与旱地农业国家重点实验室陕西杨凌712100 华中农业大学农业部亚热带农业资源与环境重点开放实验室湖北武汉430070

为了了解水钠锰矿八面体空位的具体分布状况以及表面化学性质,采用X线光电子能谱技术（XPS）对不同锰氧化度水钠锰矿表面Mn与O元素的化学状态进行研究;探讨水钠锰矿结构中空位的分布状况,并建立结构模型。研究结果表明：在高真空测试环... 详细信息

为了了解水钠锰矿八面体空位的具体分布状况以及表面化学性质,采用X线光电子能谱技术（XPS）对不同锰氧化度水钠锰矿表面Mn与O元素的化学状态进行研究;探讨水钠锰矿结构中空位的分布状况,并建立结构模型。研究结果表明：在高真空测试环境下,在不同锰氧化度水钠锰矿结构中,Mn存在饱和配位和不饱和配位2种化学状态,其含量（摩尔数分数,下同）分别为83.79%-91.69%和8.31%-17.21%;对于锰氧化度较高的水钠锰矿,不饱和配位Mn的含量较小;O以晶格氧、羟基氧和水分子中氧3种化学状态存在,其含量分别为50.44%-65.05%,24.90%-39.27%和8.07%-12.63%;对于锰氧化度较高的水钠锰矿,结构中羟基氧的含量较大;当水钠锰矿沿（110）方向上含Mn^3＋的MnO6八面体链中Mn^3＋含量增大时,结构中空位含量相应减少。

关键词：锰氧化度水钠锰矿 X线光电子能谱空位分布结构模型

水钠锰矿的锰氧化度与Pb^(2+)吸附量的关系

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环境科学 2009年第2期30卷 535-542页

作者：赵巍崔浩杰冯雄汉谭文峰刘凡华中农业大学资源与环境学院武汉430070

研究水钠锰矿对重金属离子的吸附,其结构中八面体空穴特点与重金属离子吸附的关系是人们关注的热点.采用酸性和碱性2种介质条件合成了具有不同锰氧化度的2个系列水钠锰矿,研究了它们的锰氧化度(average oxidation state of Mn,AOS)与其... 详细信息

研究水钠锰矿对重金属离子的吸附,其结构中八面体空穴特点与重金属离子吸附的关系是人们关注的热点.采用酸性和碱性2种介质条件合成了具有不同锰氧化度的2个系列水钠锰矿,研究了它们的锰氧化度(average oxidation state of Mn,AOS)与其d110面网间距和Pb2+的最大吸附量的关系,以及Pb2+吸附量与Mn2+、H+和K+释放量的关系.结果表明,同系列的水钠锰矿具有相似的晶体形貌,它们的锰氧化度与其d110面网间距呈极显著的负相关(r=-0.90350.6614,n=14,α=0.01),供试水钠锰矿锰氧化度的高低表观上反映了结构中八面体空穴数量的多少,水钠锰矿随着锰氧化度的提高,导致其结构中的八面体空穴数增多,对Pb2+的吸附容量增大,八面体空穴数量对Pb2+的吸附量的大小起着非常重要的作用.Pb2+的吸附量与吸附过程中Mn2+、H+和K+的释放量之和呈极显著的正相关(r=0.9962>0.6614,n=14,α=0.01),Pb2+吸附过程中伴随的Mn2+、H+和K+的释放主要来自于水钠锰矿结构中八面体空穴处吸附的相应阳离子.吸附前Mn2+,Mn3+与H+、K+占据水钠锰矿结构中八面体空穴上下方位点的相对多少受水钠锰矿的锰氧化度高低的影响,锰氧化度低时,八面体空穴上下方位点吸附Mn2+、Mn3+较多,吸附的H+、K+则较少,反之亦然.

关键词： Pb^2+ 吸附水钠锰矿锰氧化度八面体空穴

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三斜水钠锰矿层间阳离子交换作用的拉曼谱学

地球科学 2018年第5期43卷 1623-1634页

作者：段鉴书李艳许晓明丁竑瑞刘菲菲鲁安怀北京大学造山带与地壳演化教育部重点实验室北京100871 北京大学矿物环境功能北京市重点实验室北京100871 北京大学地球与空间科学学院北京100871

水钠锰矿为自然界中常见的锰氧化物矿物,其离子交换作用及结构转变理解尚不深刻,矿物表征手段较为局限.为探究水钠锰矿的离子交换特性以及结构转变在拉曼光谱上的反映,利用MnSO4和NaOH合成了三斜晶系的Na型水钠锰矿,进行了NH^(4+)、K^+... 详细信息

水钠锰矿为自然界中常见的锰氧化物矿物,其离子交换作用及结构转变理解尚不深刻,矿物表征手段较为局限.为探究水钠锰矿的离子交换特性以及结构转变在拉曼光谱上的反映,利用MnSO4和NaOH合成了三斜晶系的Na型水钠锰矿,进行了NH^(4+)、K^+、Mg^(2+)、Ca^(2+)、Ba^(2+)、Co^(2+)、Zn^(2+)的离子交换实验,使用ICP-OES、XRD、拉曼光谱等手段对离子交换水钠锰矿进行表征.拉曼光谱分析表明,570~585cm-1与640~655cm-1两个锰氧八面体伸缩振动模式的相对强度及570~585cm-1附近拉曼峰峰位指示水钠锰矿的结构对称型;570~585cm-1拉曼峰强度大、振动频率高指示三斜对称型.280cm-1与500cm-1附近的拉曼峰是层间离子种类的识别标志.水钠锰矿层间若为Na^+、K^+、Mg^(2+)、Ca^(2+)、Ba^(2+)等碱金属、碱土金属离子,则在280cm-1附近存在1个峰值,500cm-1存在2个分立的峰值;其他种类的层间离子仅500cm-1处有1个孤峰,指示层间离子排列无序.

关键词：水钠锰矿离子交换拉曼光谱结构对称型层间距矿物学