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硅酸盐学报 2023年第1期51卷 235-247页

作者：江和栋孙玲玲朱宏林黄丹丹王艳香李家科郭平春朱华景德镇陶瓷大学材料科学与工程学院江西景德镇333403 景德镇陶瓷大学机械电子工程学院江西景德镇333403

水系锌碘电池因其高理论比容量、高能量密度、优异的倍率性能、丰富且低廉的原料和高安全性等特点,而被认为是未来电能存储领域最具前景的候选储能器件之一。然而,多碘离子的穿梭效应严重影响其自放电性能、Coulombic效率和循环寿命,进... 详细信息

水系锌碘电池因其高理论比容量、高能量密度、优异的倍率性能、丰富且低廉的原料和高安全性等特点,而被认为是未来电能存储领域最具前景的候选储能器件之一。然而,多碘离子的穿梭效应严重影响其自放电性能、Coulombic效率和循环寿命,进而限制了其大规模应用。首先介绍了水系锌碘电池的结构、储能机理及其穿梭效应产生的原因,随后从正极、电解液和隔膜3个方面详细综述了水系锌碘电池穿梭效应的抑制策略,最后总结了当前水系锌碘电池存在的问题并提出了展望,以期为加快推进水系锌碘电池产业化提供借鉴。

关键词：水系锌碘电池循环稳定性穿梭效应改进策略

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水系锌碘电池苝酐衍生多孔碳载体与离子交换层的制备及电化学性能研究

水系锌碘电池苝酐衍生多孔碳载体与离子交换层的制备及电化学性能...

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作者：吴宇轩湖南大学

学位级别：硕士

锂离子电池（LIBs）的发展由于锂资源的储量较少、价格较高且分布不均匀等原因受到阻碍。因此,寻求一种能够替代锂离子电池的储能设备至关重要。水系锌碘电池（AZIBs）因其活性物质自然丰度高、成本较低以及锌负极的安全性被认为是最有... 详细信息

锂离子电池（LIBs）的发展由于锂资源的储量较少、价格较高且分布不均匀等原因受到阻碍。因此,寻求一种能够替代锂离子电池的储能设备至关重要。水系锌碘电池（AZIBs）因其活性物质自然丰度高、成本较低以及锌负极的安全性被认为是最有发展前景的锂离子电池替代品之一。然而,锌碘电池活性物质的低导电性、低热稳定性、多碘离子穿梭效应以及锌负极的腐蚀反应与枝晶的生长问题严重阻碍了AZIBs的发展。目前,设计和制备合理的正极多孔载体材料（功能化多孔碳、石墨烯、MOF材料等）和离子交换层（阳离子交换膜、凝胶电解质、有机与无机保护层等）是限制多碘离子穿梭以及保护锌负极的有效策略。多孔碳良好的导电性可以改善锌碘电池中活性物质低电导率的问题,多孔结构也能够很好地对碘进行负载和限制,被认为是合适的锌碘电池正极载体;具有规律且可调孔径结构的金属-有机框架（MOF）结构材料则可以作为合适的人造离子交换层。MOF材料中的有序微小孔径结构可以有效阻止大尺寸I通过,同时还能有效抑制电解液中的溶剂化锌离子接触锌负极发生腐蚀反应。然而目前大部分多孔碳载体为有序度较低的硬碳材料,电导率较低。此外,制备多孔碳载体通常需要繁琐的造孔和杂原子引入步骤,成本较高;MOF离子交换层同样也面临制备繁琐、成本较高的问题,且部分离子交换层会影响电池内Zn的正常传输,增大电池内阻与极化程度。针对上述问题,本论文以3,4,9,10-苝四羧酸二酐（PTCDA）有机大分子为原材料,采用一种简单的一步碳化法制备了多孔软碳载体PTCC900并与I结合制备了锌碘电池正极材料用于提升活性物质利用率和锌碘电池循环稳定性;同时利用高压喷枪喷涂法将一种苝基MOF材料喷涂在玻璃纤维隔膜上制备离子交换层用于抑制穿梭效应并缓解锌负极的副反应,提升了锌碘电池电化学性能。具体研究内容如下:（1）苝酐衍生多孔软碳正极载体的制备及其锌碘电池电化学性能的研究首先对PTCDA进行开酸酐反应,并使其溶解于硝酸锌溶液中与Zn络合制备MOF材料Zn-PTC。之后,采用简单的一步碳化造孔法制备了多孔软碳载体PTCC900。该载体内部具有丰富且分布均匀的分级多孔及涡轮状石墨层微结构。分级多孔结构可以将碘和多碘化物物种紧密地限制在宿主内部,抑制活性物质流失与穿梭效应;涡轮状石墨层微结构能够提供良好的导电性,改善正极反应动力学。通过熔融渗碘法制备的锌碘电池正极PTCC900@I可以在0.5 A g电流密度下提供239.9 m Ah g的高比容量,600次循环后容量保持率为78%。在更高的电流密度(5 A g)下经过50000次循环后,每循环的容量衰减仅为0.0009%。高电导率也赋予该正极良好的倍率性能,在0.1 A g下的比容量为234.9 m Ah g,当电流密度上升至5 A g时比容量仍然高达155.6 m A h g,并且当电流密度恢复至0.1 A g后容量也基本恢复。（2）苝酐衍生MOF隔膜离子交换层的制备及其锌碘电池电化学性能研究利用高压空气喷枪喷涂法将上述工作中制备的的苝酐衍生MOF材料Zn-PTC喷涂在玻璃纤维隔膜表面制备改性隔膜Zn-PTC/GF。Zn-PTC涂层利用其自身的疏水性结合MOF通道结构特点,阻止溶剂化锌离子与多碘离子接触锌负极发生腐蚀反应,诱导Zn均匀沉积,有效抑制锌负极表面的腐蚀反应以及枝晶的形成。利用Zn-PTC/GF隔膜制备的锌对称电池在0.2 m A cm下循环30圈后具有更平整的锌负极表面和更少的钝化层。在长循环测试中Zn-PTC/GF对称电池表现出良好的循环稳定性和较小的极化,在5 m A cm的大电流密度下也能够循环超过178 h。将改性隔膜应用于锌碘全电池中后,Zn-PTC/GF锌碘电池在0.1 A g时表现出173 m Ah g的高比容量和较低的阻抗,电池的库伦效率从95%提升至99.5%,在0.2 A g下循环200圈后的容量保持率高达93%,说明Zn-PTC离子交换层在抑制锌碘电池副反应的同时具有较高的离子传导率,全面提升全电池的电化学性能。

关键词：多孔软碳苝四羧酸二酐离子交换层 MOF材料水系锌碘电池

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碘掺杂聚吡咯与乳酰胺在水系锌碘电池中性能与应用

碘掺杂聚吡咯与乳酰胺在水系锌碘电池中性能与应用

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作者：刘振延河北大学

学位级别：硕士

面对人类社会对高效且环境友好能源技术的日益增长需求,水系Zn-I2电池凭借其资源丰富、成本低廉、高安全性和环境友好性,成为可持续能源研究领域的重要内容。尽管水系Zn-I2电池展现出巨大的应用潜力,但阴极材料与电解质的固有不足仍是... 详细信息

面对人类社会对高效且环境友好能源技术的日益增长需求,水系Zn-I2电池凭借其资源丰富、成本低廉、高安全性和环境友好性,成为可持续能源研究领域的重要内容。尽管水系Zn-I2电池展现出巨大的应用潜力,但阴极材料与电解质的固有不足仍是制约其商业化进程的关键挑战之一。在本文中,我们针对现阶段水系Zn-I2电池器件的阴极材料与电解质两个方面所面临的问题,即现有水系Zn-I2电池在电化学性能和循环稳定性方面的不足,通过电极材料的创新与电解质优化,本论文开展了如下三个方面的研究工作:（1）概述了水系Zn-I2电池的发展过程及研究现状,并介绍其储能作用机理,并对水系Zn-I2电池优势、局限与展望进行了概括性的总结。（2）在电极材料创新方面,通过合成氯掺杂的聚吡咯（PPy）,利用多种氧化还原状态的碘结合,成功制备了新型碘掺杂PPy-I电极材料。PPy-I不仅充分利用了PPy的高导电性和良好的循环稳定性,还通过碘的引入,显著提高了电池的能量密度。PPy-I应用于水系Zn-I2电池的阴极时,PPy-I材料展现出了优异的电化学性能,包括高达128m Ah g-1的可逆比容量和在高电流密度下的良好倍率性能。同时,PPy-I对多碘化物的“穿梭效应”展现出一定的抑制作用,其性能显著超越了目前广泛研究的碳基材料。此外,我们运用非原位表征技术（Raman和XPS）,在一定程度上揭示了PPy-I阴极材料在水系Zn-I2电池中充放电过程中反应机理。（3）在电解质优化方面,选择乳酰胺（Lac）作为硫酸锌电解液的添加剂,并应用于水系Zn-I2电池中。乳酰胺的引入不仅优化了电解质的离子传导性,还通过在电极表面形成稳定的界面膜,改善了电池的充放电动力学行为,进而显著提升了电池的整体性能。含有3 M Lac的电解质全电池在1-1500次循环过程中初始最大比容量为349.6m Ah g-1。同时,速率性能良好,从高倍率回归到低倍率循环下仍具有63%的高容量保持率。上述研究结果为电解质设计提供了新的思路,有助于解决水系Zn-I2电池中存在的界面稳定性问题和“穿梭效应”。

关键词：水系锌碘电池碘掺杂聚吡咯乳酰胺添加剂电化学性能

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提升水系锌碘电池性能的整体策略及研究进展

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中文科技期刊数据库（引文版）工程技术 2024年第12期 250-258页

作者：万宇成都大学机械工程学院四川成都610106

水系锌碘电池因其固有的安全性、环保性以及低成本性等优点,有望成为最具前景的储能器件之一。然而,水系锌碘电池由于碘活性材料负载量低导电性差、多碘离子穿梭效应、锌枝晶生长、锌界面副反应等问题,导致电池的库伦效率低、循环寿命... 详细信息

水系锌碘电池因其固有的安全性、环保性以及低成本性等优点,有望成为最具前景的储能器件之一。然而,水系锌碘电池由于碘活性材料负载量低导电性差、多碘离子穿梭效应、锌枝晶生长、锌界面副反应等问题,导致电池的库伦效率低、循环寿命短、容量衰减快、自放电严重等,阻碍了电池的发展和大规模应用。近年来,水系锌碘电池得到了广泛的研究,提出了多种策略来改善和提升电池性能。本文首先介绍了水系锌碘电池的结构、储能机理及目前所面临的挑战,随后从碘正极、电解液、隔膜和锌负极四个方面详细综述了提高水系锌碘电池性能的主要策略,最后总结了当前水系锌碘电池存在的问题并提出了展望。

关键词：水系锌碘电池碘负载材料锌表面改性电解液隔膜

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碳基材料用于锌-碘电池的隔膜修饰与电化学性能研究

碳基材料用于锌-碘电池的隔膜修饰与电化学性能研究

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作者：于浩齐鲁工业大学

学位级别：硕士

锌碘电池（Zn-I）因具有理论容量大、能量高、功率密度大等优点越来越受到人们的关注,是未来规模电化学储能的有望候选者。但Zn-I也有导电性差、比容量易损失、容易发生“穿梭效应”等的缺点。尤其是“穿梭效应”,是导致Zn-I比容量低的... 详细信息

锌碘电池（Zn-I）因具有理论容量大、能量高、功率密度大等优点越来越受到人们的关注,是未来规模电化学储能的有望候选者。但Zn-I也有导电性差、比容量易损失、容易发生“穿梭效应”等的缺点。尤其是“穿梭效应”,是导致Zn-I比容量低的重要原因。对于这个缺点,研究者们的解决方案通常是寻找一些具有高比表面积、多孔洞、具有优异导电性的载体材料。通过这些材料的特点,来加强对碘的负载和固定。或者对隔膜进行改性,由于碘载体材料不能够完全对碘活性物质的吸附,许多正极的碘活性物质会通过隔膜游离到负极,使得正极活性物质损失,进而影响比容量,还会在负极发生副反应,进而对电池造成影响。通过对隔膜改性,使得隔膜形成一道屏障,进而将碘活性物质固定在正极区域。本文的研究内容是改性隔膜,将适合的碳基材料涂抹到靠近正极一侧的隔膜上,使之对碘活性物质形成一个闭合的区域,限制碘向负极移动,缓解“穿梭效应”。主要开展了下面三个研究工作。（1）通过简单的聚合反应,将苯胺在氧化剂的作用下,在低温条件下合成了聚苯胺。随后把聚苯胺碳化,使其成为多孔和高比表面积的材料（PC）。PC可为碘活性物质提供丰富的锚定位点,再将PC涂抹到隔膜上,使之成为一道屏障来“捕获”将要“逃走”的碘活性物质。形成的正极区域将碘活性物质牢牢的固定在其中,防止正极区域的物质游离到负极,抑制了“穿梭效应”。电化学测试表明:PC@CF在电流密度为100、200、300、400和500 m A g下的比容量分别为112、94、97、72和63 m Ah g。随着电流密度不断减小至100 m A g,PC@CF的比容量也随之增大。CF的初始比容量明显低于PC@CF。在长循环测试中,PC@CF具有优异的表现。在电流密度为1 A g,2000次充放电循环后,PC@CF的库伦效率一直稳定在100%左右,具有良好的稳定性。本方法为减缓Zn-I电池的“穿梭效应”提供了新的思路。（2）在上一章的基础上,为了得到更多孔洞,更高比表面积的材料,我们对碳化后的材料,用碱刻蚀造孔的方法,得到更优的材料。微孔碳纳米管（简称MCN）是将聚吡咯（PPy）碳化,与氢氧化钾混合后再碳化而成。MCN具有超高的比表面积(1995.7 m g)和1.93 nm的孔径,以及具有丰富且牢固的活性位点,可以作为碘的有效宿主。涂抹到隔膜上之后形成一个屏障,使碘活性物种存在于正极区域。隔膜上的MCN材料起到的固定作用,有效地减少了碘活性物种向锌金属负极的扩散,减轻了“穿梭效应”。在电流密度为100 m A g的小电流循环测试中,MCN@CF具有高达162 m Ah g的初始比容量,循环100圈后仍具有138.2 m Ah g,是初始比容量的85%,电化学性能十分优异。自放电测试结果表明搁置24、48和72小时后MCN@CF的库仑效率分别为78%、75%和71%,优于CF的76%、71%和67%。本方法为减缓Zn-I电池的“穿梭效应”提供了新策略。（3）第五章采用在高比表面积的KB材料的基础上,通过一种简单的生长策略,由相互生长成的硼碳氮化合物（BCN）覆盖的微粒,形成KB@BCN杂化物,来提高材料的比表面积。在分子水平上,选择具有丰富吸附位点的BCN作为吸附剂和催化剂,它可以吸附碘活性物质并催化碘活性物质的转化。在纳米尺度上,将BCN负载在高导电性的KB颗粒上,可以提高导电性,加速离子传输速率。将KB@BCN涂抹到靠近正极的一侧,KB@BCN@CF在100 m A g电流密度下的循环测试中,经过100圈测试后,仍有98 m Ah g的比容量,为初始比容量的91%。同时,在长循环测试中具有极高的稳定性。本方法为抑制Zn-I电池的“穿梭效应”贡献了新的研究思路。

关键词：水系锌碘电池碳化材料微孔碳纳米管硼碳氮微粒穿梭效应

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