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锰氧化物在水系电池中的研究进展与挑战

硅酸盐学报 2024年第1期52卷 273-291页

作者：杜玲玉毕嵩山牛志强烟台大学环境与材料工程学院山东烟台264005 南开大学化学学院天津300071

水系二次电池因其安全性高、成本低以及对环境友好等特点,在大规模储能领域展现出广阔的应用前景。电极材料作为电池的关键组成部分,其性质直接影响电池电化学性能。锰氧化物具有晶体结构丰富、理论比容量高、氧化还原电位高、成本低等... 详细信息

水系二次电池因其安全性高、成本低以及对环境友好等特点,在大规模储能领域展现出广阔的应用前景。电极材料作为电池的关键组成部分,其性质直接影响电池电化学性能。锰氧化物具有晶体结构丰富、理论比容量高、氧化还原电位高、成本低等优势,被认为是最具发展潜力的正极材料之一。然而,锰氧化物存在导电性差、结构不稳定、锰溶解等问题,使电池面临倍率和循环性能差的严峻挑战,限制了其实际应用。此外,锰氧化物的反应机制较为复杂。针对上述问题,本文通过调研有关锰氧化物的文献,首先分析了其晶体结构类型和特点,进一步按照电解液酸度梳理归纳了锰氧化物在(弱)酸性和碱性条件下的反应机制,简要阐述了其在水系碱金属离子、多价金属离子以及非金属离子二次电池体系的研究进展,最后对未来高性能锰氧化物正极的发展方向进行了展望。

关键词：水系电池锰氧化物晶体结构反应机制

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水系电池复合集流体的制备改性及性能研究

水系电池复合集流体的制备改性及性能研究

作者：陈天昊哈尔滨工程大学

学位级别：硕士

近年来,锂离子电池在研究和生产中都占据着新能源电池的半壁江山,但是由于其有机电解质经常引发爆炸起火等安全问题,所以,水系电池的研发与应用受到了人们的关注。高安全性,无毒,低成本等优点使得水系电池在大规模电网中的使用非常有前... 详细信息

近年来,锂离子电池在研究和生产中都占据着新能源电池的半壁江山,但是由于其有机电解质经常引发爆炸起火等安全问题,所以,水系电池的研发与应用受到了人们的关注。高安全性,无毒,低成本等优点使得水系电池在大规模电网中的使用非常有前景。但是作为电池的重要组成部分之一,金属集流体在水溶液中的腐蚀和枝晶生成成为了制约水系电池发展的一大难题。本课题以两种水系电池（钠离子电池和锌离子电池）的常用集流体为研究对象,进行了深入的研究。本文通过对于水系电池中常见的不锈钢集流体进行了腐蚀行为的研究,探究不同型号不锈钢在常规水系电解液下的腐蚀行为,发现304L型号不锈钢的耐腐蚀能力最强,最适合作水系电池金属基集流体。然后,将304L不锈钢作为正极集流体应用至水系锌离子电池中,锌箔作为锌离子电池的负极。由于负极锌的腐蚀和枝晶的生成会严重导致电池性能降低,于是主要研究通过对锌箔的改性来提升锌离子电池的性能。采用流延法制备Si O-Zn负极,二氧化硅涂层能够促进锌离子的均匀溶解沉积来抑制锌枝晶生成。由以二氧化锰为正极活性材料,Si O-Zn为负极组装成的全电池的放电比容量为84.3m Ah/g,在经过500圈的循环后的容量保有率为75.2%。电池的性能要高于以纯Zn为负极的Mn O//Zn全电池。由于不锈钢的电导率比较低,本文采用一种导电的有机复合聚乙烯乙炔黑膜（PEAB膜）与电导率更高但是耐腐蚀性差的铝箔复合制备成Al-PEAB作为水系钠离子电池的集流体,该集流体因PEAB膜能够保护铝箔不会接触到水系电解液从而起到很好的防腐蚀效果。且以Al-PEAB为集流体,锰酸锂为正极活性材料,磷酸钛钠为负极活性材料组装成的全电池的放电质量比容量为57.73m Ah/g,经过200圈循环后容量保有率为76.99%。

关键词：水系电池集流体腐蚀钠离子电池锌离子电池

PA/n-PPS隔膜的制备及其在水系电池中的性能

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天津工业大学学报 2022年第3期41卷 15-19页

作者：张马亮谭策程博闻李振环天津工业大学材料科学与工程学院天津300387 天津工业大学省部共建分离膜与膜过程国家重点实验室天津300387

为构建高性能水系电池隔膜,通过聚酰胺(PA)膜溶液涂覆修饰聚苯硫醚(PPS)超细纤维膜的方式制备了PA/n-PPS微纳米复合纤维隔膜,并研究了PA/n-PPS隔膜的形貌结构对隔膜性能的影响。结果表明:当PA的质量分数为11%时,PA/n-PPS隔膜的孔隙率最... 详细信息

为构建高性能水系电池隔膜,通过聚酰胺(PA)膜溶液涂覆修饰聚苯硫醚(PPS)超细纤维膜的方式制备了PA/n-PPS微纳米复合纤维隔膜,并研究了PA/n-PPS隔膜的形貌结构对隔膜性能的影响。结果表明:当PA的质量分数为11%时,PA/n-PPS隔膜的孔隙率最大并且膜孔结构均匀,电化学性能最佳,其保液率达到548.41%,离子电导率为3.12×10^(-2) mS/cm;在0.2 C倍率条件下,隔膜组装的电池初始放电比容量为340 mA·h/g,并且经过100次循环,放电比容几乎无波动,放电效率接近100%,表现出极佳的循环稳定性。

关键词：聚苯硫醚(PPS) 超细纤维膜聚酰胺(PA) 电池隔膜水系电池

面向水系电池原位检测的等离子体共振光纤电化学传感技术

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面向水系电池原位检测的等离子体共振光纤电化学传感技术

作者：王润林暨南大学

学位级别：硕士

随着风能、太阳能等可再生能源的快速开发和推广应用,高效率可再生能源存储成为关键。电化学储能电池因其成本低、能量密度高、配置灵活等优点被认为是极具发展前景的储能方案。然而,电池发展面临的主要挑战是安全性问题,这一问题的本... 详细信息

随着风能、太阳能等可再生能源的快速开发和推广应用,高效率可再生能源存储成为关键。电化学储能电池因其成本低、能量密度高、配置灵活等优点被认为是极具发展前景的储能方案。然而,电池发展面临的主要挑战是安全性问题,这一问题的本质涉及到电池内部的电化学储能动力学过程和相关物理化学反应。为了更准备的获取电池内部状态信息,提升电池储能效率和安全性能,发展精确的电池检测技术成为迫切需求。电化学检测技术作为最为广泛使用的电池测量方案,可以通过外电路的电压和电流参数评估电池性能,但无法满足电池内部状态检测的需求,即电池原位检测技术。近些年,各类新型原位检测技术为电池内部机理研究贡献巨大,如原位电子显微镜、拉曼、X射线、等离子体成像等,然而上述功能的失效均需要价格昂贵且体积庞大的分析仪器,不适合电池终端应用。光纤传感技术受益于其低成本、高灵敏度、易集成的特性在生物与化学领域受到此越来越多的关注。欧美等科研人员正考虑将光纤传感器植入电池内部进行实时监测,这为电池的原位分析提供了一种新的思路。基于上述电池检测需求,本文主要开展了以下工作:（1）提出基于倾斜光栅的光纤电化学等离子体共振（Electrochemical Surface Plasmon Resonance）电池原位传感方法:利用表面等离子体共振的高灵敏度特性,以及光纤光栅稳定小巧的结构特性,实现对电池电极表面亚微米范围内的离子浓度进行高精度监测,进而获取离子在电极/电解液界面的传输过程,为评估电池性能,分析电池机理提供重要的内部信息参数。（2）实现水系锌离子电池的电极表面离子嵌入与脱出动力学过程的高精度原位监测:我们利用上述的光纤传感探针原位监测到了水系电池储能过程中的不同离子的分步嵌入过程,并结合电化学信息深入分析了电子和离子过程的差异性,对离子的动力学过程进行了定性分析。上述研究为电池运行机理提供了新理解,证明了光纤原位监测技术的潜力。该方案还可以广泛适用于其他体系,为能源存储系统的开发打开了新的窗口。

关键词：光纤传感表面等离子体共振倾斜光纤光栅原位监测电化学技术水系电池

石墨烯基复合电极材料的可控制备及其水系电池应用

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石墨烯基复合电极材料的可控制备及其水系电池应用

作者：毛静浙江工业大学

学位级别：硕士

随着化石燃料的日益紧缺以及对可穿戴电子产品和电动汽车需求的快速增长,开发高性能储能器件已迫在眉睫。现如今,锂离子电池应用广泛,但安全问题和高成本限制了其大规模应用。近年来,水系锌/钠离子电池由于能量密度高、功率密度高,循环... 详细信息

随着化石燃料的日益紧缺以及对可穿戴电子产品和电动汽车需求的快速增长,开发高性能储能器件已迫在眉睫。现如今,锂离子电池应用广泛,但安全问题和高成本限制了其大规模应用。近年来,水系锌/钠离子电池由于能量密度高、功率密度高,循环寿命长、成本低、资源丰富、安全性高而备受关注。但作为衡量电池性能的指标之一体积能量密度往往被人们忽视。目前,大多数文献报道的电极材料振实密度低,因而体积能量密度往往较低。在此前提下,开发同时具备高体积/高质量能量密度的电极材料成为研究者们所面临的一个巨大挑战。本论文主要围绕面向水系储能应用的石墨烯基复合材料在三维组装、结构设计上的可控制备展开研究。我们从电极致密程度、导电性、调控材料中孔结构及孔径分布、平衡电极密度和孔隙率等方面入手,获得具有更大比表面积、更高孔隙率、更短离子传输路径的电极材料,且大大提高了电极材料的空间利用率和电化学反应速率,从而提升其水系储能性能。具体方法研究如下:(1)为了提高电极材料的致密程度、缩短电解液离子的扩散距离,我们开发了一种简便有效的方法来制备超致密Ni S/还原氧化石墨烯(r GO)复合正极材料,该正极材料密度可调,具有优异的电化学性能。紧凑的r GO网络不仅创建了快速的电子通道,以增强反应动力学,而且使整个电极具有增强的内部结构。此外,纳米多孔Ni S促进了电解液离子的快速扩散,并为氧化还原反应提供了丰富的活性位点。高密度(HD)Ni S/r GO//Zn电池具有优异的体积能量密度(18.7m Wh cm)和质量能量密度(357.7 Wh kg),以及出色的循环性能(循环2000次之后容量保持率仍有80.5%)。此外,该镍锌电池还具有出色的抗撞击性能。这种策略也可以用于增强其他金属硫化物电极的电化学性能,从而实现致密型能量储存。(2)为了进一步提高电极材料的导电性,我们用聚苯胺(PANI)包覆Mn O和r GO,制备三维致密组装体来实现高性能锌离子电池。一方面,由相互联接的石墨烯纳米片组成的致密骨架可以有效地提高电导率和扩散速率;另一方面,Mn O由r GO和PANI紧密包覆可以有效抑制Mn的溶解,从而改善锌离子电池电极材料的倍率性能和循环稳定性。得益于其组成和结构特征,水系Mn O/r GO/PANI//Zn电池在0.1 A·g时容量可达241.1 m Ah g,远远高于对照组样品(Mn O/r GO电极材料为178.8 m Ah g,Mn O电极材料为177.4 m Ah g)。更重要的是,Mn O/r GO/PANI//Zn水系电池在600次循环后仍具有高度可逆的性能,容量保持率为82.7%。此外,我们用恒电流间歇滴定技术测试来阐明Mn O/r GO/PANI电极的反应动力学。(3)为平衡电极密度和有效孔隙率,我们将硫作为扩张剂调控致密电极微结构,该电极具有优异的电化学性能,可用于水系钠离子电池。HD Fe S/r GO-S电极较多的微介孔结构更加有利于离子和电子的穿梭,且硫处理过的电极浸润性更好。此外,纳米多孔Fe S促进了电解质离子的快速扩散,并为氧化还原反应提供了丰富的活性位点。HD Fe S/r GO-S电极具有优异的体积比容量(182.9 m Ah cm)和质量比容量(86.7 m Ah g),以及出色的循环性能(循环100次之后容量保持率仍有96.5%)。此外,我们用电化学活性面积、阻抗、恒电流间歇技术(GITT)等测试方法证明HD Fe S/r GO-S电极具有更高的活性面积、快速的离子通道,更快的扩散动力学。这种策略也可以扩展以增强其他金属硫化物电极的电化学性能,从而实现致密型能量储存。

关键词：石墨烯水系电池三维组装复合材料分级结构

FeFe(CN)6和Ni3S2/MnO在水系电池中的应用研究

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FeFe(CN)6和Ni3S2/MnO在水系电池中的应用研究

作者：张隽姝山东大学

学位级别：硕士

在过去的几十年间,随着传统能源的大量消耗和日渐枯竭,太阳能、风能等可再生能源逐渐引起了人们的广泛关注。但这些能源往往不能直接使用,需要将其转换为电能再进行存储和利用。因此,如何实现电能的高效存储和释放是当今科学研究的关键... 详细信息

在过去的几十年间,随着传统能源的大量消耗和日渐枯竭,太阳能、风能等可再生能源逐渐引起了人们的广泛关注。但这些能源往往不能直接使用,需要将其转换为电能再进行存储和利用。因此,如何实现电能的高效存储和释放是当今科学研究的关键所在。商业锂离子电池为代表的有机系电池作为成功的储能设备,具有高能量密度、低自放电效应,轻便易携等优势,在小型移动设备中得到了广泛利用。但是,其缺点也同样不容忽视,如:电解液中的有机溶剂价格昂贵、容易燃烧甚至爆炸,电解质的离子迁移速率较慢,电池组装条件严苛等等。水系电池作为另一种重要的电池体系,可以从很大程度上解决了有机系电池的种种问题。由于采用水溶液作为电解液,电池的制作装配工艺得以简化。并且水系电池有效在安全性能上明显增强,并提高了离子迁移速率。这些优势令水系电池在大型储能设备的使用中极具潜力。然而,水系电池的发展也面临着来自于电解液和电极材料的限制。理想的水系电池电极材料应该充分利用电解液的电化学窗口,并拥有尽可能高的比容量。但由于该体系中,电解液的稳定电压窗口较窄(1.5-2V),因而可供选择的电极材料极为有限。因此如何通过电极材料改性来最大程度的提高电池性能,是水系电池体系的主要研究宗旨。本论文围绕着水系电池的电极材料,合成了 FeFe(CN)和NiS/MnO两种材料,并分别对其结构、形貌以及电化学性能进行了一系列的表征、测试。具体内容如下:1.采用改良的共沉淀法,成功合成了具有普鲁士蓝结构的FeFe(CN)纳米立方块。两对相距较远的氧化还原电位,良好的循环和倍率能力性能,让FeFe(CN)得以用作水系钠离子“对称电池”的电极材料。该电池在2Ag(20 C)的电流密度下,可逆比容量为32.2 mAh g,约为0.2 A g(2)下比容量的76.1%。在2 C的电流密度下,循环200圈后,比容量保持率可达98%。同时,较高的活性物质质量,使得该电池的面积比容量在循环200圈后仍能达到 0.143 mAh cm。2.通过简单的电化学沉积反应,直接在碳纸上得到花椰菜状的前驱,煅烧后得NiS/MnO复合物。前驱由于结晶性欠佳,在反应过程中的库伦效率低下。而NiS/MnO作为正极材料,在0-0.6V(***/HgO)的电压窗口内,可逆比容量可达87.1 mAh g,输出电压中值为0.43 V。在2 A g的电流密度下充放电450次后,比容量保持率可达97.5%,展现出良好的稳定性。与单一的NiS进行对比,复合物循环稳定性显著提高,体现了多元物质的协同性。

关键词：水系电池碱性电池正极材料复合物普鲁士蓝

铁基水系电池电解液调控机制及其储能性能研究

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铁基水系电池电解液调控机制及其储能性能研究

作者：柴世波西南大学

学位级别：硕士

为满足人类社会对新型可再生清洁能源日益增长的需求,开发新一代低成本、绿色无毒、可持续发展的能源存储技术迫在眉睫。在电化学储能技术中,铁基水系电池具备成本低、安全性高、倍率性能优越、环境友好等诸多优势,引起了科研工作者的... 详细信息

为满足人类社会对新型可再生清洁能源日益增长的需求,开发新一代低成本、绿色无毒、可持续发展的能源存储技术迫在眉睫。在电化学储能技术中,铁基水系电池具备成本低、安全性高、倍率性能优越、环境友好等诸多优势,引起了科研工作者的广泛关注。然而,铁基水系电池电化学储能过程中不可避免的水分解副反应(HER、OER等)以及低温下水系电解液冻结等问题,严重阻碍了它的进一步推广应用。因此,通过电解液调控,合理设计水系电解液的组成,使电池具备长循环、耐低温等特性,是目前铁基电池研发领域的热点课题。本论文主要以电解液调控为出发点,一方面探究电解液对新型铁离子水系电池电化学特性的作用规律及机制,从而对其倍率、长循环等性能进行改善;另一方面系统探究不同水系电解液中镍铁电池的低温特性,利用电解液调控的手段构筑了耐低温镍铁水系电池体系。具体研究内容如下:1.该工作采用含NHCl添加剂的弱酸性Fe SO水溶液为电解液,以高比表面积的纳米碳泡沫以及3D网状泡沫铁作为正负极,组装了新型“摇椅式”铁离子电池。系统探究发现该电池的应用优势主要包括以下三点:(1)NHCl添加剂可增大电解液的离子电导率,并大幅提升电池的反应动力学。(2)NHCl添加剂能减少泡沫铁负极表面钝化层,在其表面形成特殊的“坑洞”,有效延长电池的循环寿命。(3)大比表面积的泡沫碳为正极集流体,充放电时电解液中的Fe会吸附到碳泡沫表面进行Fe/Fe的转换反应;这种无正极设计减少了正极侧的重量/体积,有效提升铁离子电池的重量/体积能量密度。这一简单巧妙的电解液调控策略使得铁离子电池的循环寿命超过1000次,循环后其放电容量保持率仍高于91.5%,且库仑效率始终保持在96%以上。此外,该新型铁离子电池成本较低且其中所有成分均对环境友好无毒,在大规模储能电站等领域具有非常大的应用潜力。2.该工作开发了新型碱性耐低温水溶液,探究了其耐低温机制,并以此水溶液为电解液构筑了耐低温镍铁水系电池。系统探究发现,不同含量的KOH溶质可改变其水溶液的冻结温度,其中10 M KOH溶液的冰点可低至-112℃,且-40℃下7.5 M KOH溶液的离子电导率在仍高达166 m S/cm。通过分子动力学模拟和拉曼光谱技术对KOH溶液的耐低温机制进行研究,发现水溶液中的OH可以打破其原有的氢键网络,生成独特的(HO)和(HO)溶剂化离子构型;通过调控其浓度可有效降低水溶液的冻结温度,获取耐低温碱性水系电解液。该电解液适用于镍铁水系电池,选用7.5 M KOH为电解液,以泡沫铁为电池负极,生长在泡沫镍基底上的Ni O@C薄膜为正极,可构筑耐低温镍铁水系电池。其中,正极采用“无粘结剂”设计策略,避免了粘结剂在低温下脆化分解引发的电池性能恶化乃至失效。这一Ni-Fe水系电池表现出优越的低温储能特性,-40℃下比容量为室温比容量的42%,可以稳定运行500次以上且无明显容量衰减。

关键词：水系电池电解液调控铁离子电池镍铁电池耐低温特性

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可持续水系电池材料界面设计与储能特性研究

可持续水系电池材料界面设计与储能特性研究

作者：姚佳佳西南大学

学位级别：硕士

随着环境污染的问题日益严峻,发展绿色、廉价、规模化且高效的能量存储设备已经成为全球的研究热点。尽管锂离子电池具备能量密度高,循环寿命长,电压窗口宽等优点,已被广泛应用于电动汽车及各种便携式电子设备等领域,但此类电池所使用... 详细信息

随着环境污染的问题日益严峻,发展绿色、廉价、规模化且高效的能量存储设备已经成为全球的研究热点。尽管锂离子电池具备能量密度高,循环寿命长,电压窗口宽等优点,已被广泛应用于电动汽车及各种便携式电子设备等领域,但此类电池所使用的有机电解质有毒、易燃且价格昂贵,这引发了人们对其安全性和成本问题的关注。与之相比,可持续水系电池因其可靠的安全性及较低的维护/运行成本,已受到研究人员的广泛认同。但遗憾的是,目前绝大多数水系电池依然面临一些问题,主要包括电化学储能过程中电极材料结构不稳定、活性物质溶解及发生不可逆相变等,使得电池出现比容量衰减迅速、循环性能较差等结果。如何使得材料结构稳固、电化学性能提升是当前水系电池必须面临的挑战之一。本论文以镍/铁(Ni/Fe)、镍/铋(Ni/Bi)、锌/碘(Zn/I)水系电池作为研究对象,从材料的界面设计和储能特性的角度开展了三个研究工作,主要内容如下:1.以FeS@C为负极构建了水系镍铁电池:以废弃铁屑为原料,采用水热反应合成出FeO纳米球前驱体,而后利用聚多巴胺包覆和高温碳化处理过程得到尺寸均一(直径:～50 nm)的FeO@C纳米球;接着,通过真空硫化法生成了核壳结构的FeS@C复合材料。在纯相的FeS活性物质外构筑出碳“纳米反应器”,不仅提升了整个电极的导电性,而且在电池运行过程中可以缓解内部FeS的体积膨胀和扩散流失现象。基于外部碳“纳米反应器”和内部FeS活性物质的协同作用,我们尝试将其用作水系镍铁电池的负极材料。在半电池和全电池测试中,该材料均显示出优异的电化学性能,包括出色的长循环耐久性、倍率性能和能量/功率密度。进一步地,通过对不同工作运行阶段的电极进行实时监测/表征研究,探讨了FeS活性物在碱性溶液中的工作机理与物相变化,并提出了“FeSOH?FeS?Fe”的氧化还原反应工作机制。此外,我们还发现FeS负极在长循环阶段的容量衰减与材料成分/结构的变化密切相关,总结出该硫化物负极会经历“材料结构维持”、“部分相变”和“结构瓦解”三个关键性阶段。2.以Bi@C为负极构建了水系镍铋电池:通过液相法合成出NHBiF纳米颗粒作为前驱体,而后经过多巴胺修饰及400℃高温煅烧处理后,可制得半开放中空结构的Bi@C复合材料。值得注意的是,NHBiF中的Bi-F键在提升铋基材料的耐热性上起着重要作用。所获取的Bi@C复合材料具备特殊的半开放结构,这能为电极反应提供顺畅的离子传输通道,并且为活性物质的体积膨胀提供了缓冲空间。当用于水系电池负极材料时,Bi@C电极性能明显优于纯的Bi单质,其比容量、倍率特性及循环寿命等电化学储能特性都得到了极大的改善。另外,采用Co NiO@C纳米片作为正极,我们成功组装了水系镍铋全电池。该电池具有优异的能量/功率密度、快速响应能力和稳定的电化学循环特性,非常适用于新能源电力的快速收集和存储。此外,通过在镍铋电池运行过程中的实时监测/表征研究,提出并证实了Bi@C负极在碱性水溶液中遵循“Bi?Bi(OH)”的反应机理。3.以I@GP-CMTs为正极构建了水系锌碘电池:采用生物质材料(头发)作为碳源,通过液相反应和高温处理制备出多原子共掺杂且部分石墨化的多孔碳微管,并将与其碘复合,构筑出了一种I@多孔碳微管(I@GP-CMTs)复合材料。热重分析曲线表明I@GP-CMTs的热学性质大幅提升,这充分说明了该多孔碳微管具有突出的固碘作用。红外光谱和X射线光电子能谱的振动偏移证实了多原子掺杂的GP-CMTs与I之间存在着强的卤键作用(-X…I-,X为N,S,O原子)。基于这些卤键作用,碘分子及其衍生物能被固定在GP-CMTs表面,并显著提升了复合材料的热学稳定性及电化学反应效率,缓解了碘化物在正负极之间的穿梭效应。该复合正极显示出更高的可逆比容量,优异的倍率性能和持久的循环稳定性。受益于I@GP-CMTs复合正极的优势特点,所组装的水系锌碘电池能表现出较高的能量/功率密度和优异的循环寿命。进一步地,通过拉曼和显微镜等光学原位检测技术,我们监测了锌碘电池中碘正极和电解液中的动态反应过程,证实了“Zn+I?Zn I”一步化可逆氧化还原反应机制。

关键词：材料界面设计储能特性水系电池可持续能量存储

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无正/负极水系电池的开发与储能机制研究

无正/负极水系电池的开发与储能机制研究

作者：郑佳洁西南大学

学位级别：硕士

因成本低、安全性高、环保性能优越等优势,水系蓄电池在大规模储能领域颇具应用优势。在众多水系电池中,铁离子电池因铁基材料储量丰富、成本低廉、铁负极理论比容量高(960 m Ah/g)等诸多优势而得到广泛关注。然而,铁负极电镀/剥离库伦... 详细信息

因成本低、安全性高、环保性能优越等优势,水系蓄电池在大规模储能领域颇具应用优势。在众多水系电池中,铁离子电池因铁基材料储量丰富、成本低廉、铁负极理论比容量高(960 m Ah/g)等诸多优势而得到广泛关注。然而,铁负极电镀/剥离库伦效率差,电池循环寿命短。因锌负极具备较高的理论比容量(820 m Ah/g)和较低的氧化还原电位(-0.76 V ***),锌-碘(Zn-I)电池也备受关注。但是,充放电中I正极易生成副产物发生穿梭效应,腐蚀锌负极,导致电池性能衰退。此外,上述两种电池均采用厚重的金属板负极,电池的能量密度低下。针对上述问题,本论文通过无正/负极电池结构设计,配合电解液调控策略对两种电池的性能进行优化。无正/负极电池结构能够有效减小电池的质量,提高电池的能量密度;针对铁离子水系电池,配合电解液调控解决铁负极电镀/剥离效率低的问题,进而提升无正/负极铁离子电池的电化学性能;针对锌-碘电池,通过优化正/负极集流体结构,缓解锌-碘电池中多碘化物穿梭问题,进而提升无正/负极锌-碘电池的电化学性能。具体研究内容如下:1.利用无正/负极设计和电解液调控策略构建高性能铁离子电池:免除正负极活性物质,正/负极侧均以高比表面积活性炭作为集流体,以Fe SO/NHCl混合水溶液为电解液,组装新型无正/负极铁离子电池。该电池体系以电解液中的Fe作为载流子,充放电过程中,正负极分别发生Fe/Fe及Fe/Fe的转化反应,其应用优势如下:(1)无正/负极的电池结构能够有效减轻电池的质量,增大电池能量密度,所构建的铁离子电池的质量能量密度高达41.86 Wh/kg,是传统铁离子水系电池的27倍;(2)以NHCl作为电解液添加剂,能够提高铁负极的电镀/剥离效率,改善电池的倍率及循环性能,在该混合电解液体系中,铁负极的电镀/剥离效率可达96.1%,所构筑的无正/负极电池库伦效率高达95.3%,并且在1000次循环后仍保持90%以上的库伦效率。(3)该电池使用的电解液具有绿色环保、低成本的优点,且电池制备简单,成本低廉。这一工作为高能量密度、长循环寿命的铁离子水系电池的设计开发提供了新的思路。2.利用无正/负极设计构建高性能锌-碘电池:以活性炭@聚吡咯(C@PPy)复合材料作为正/负极集流体,免除正负极活性材料,以Zn SO/Zn I混合水溶液作为电解液,组装无正/负极Zn-I电池。电解液中的Zn和I为电池的载流子,在充放电过程中,正负极分别发生I/I及Zn/Zn的转化反应,该电池体系的应用优势如下:(1)以轻质C@PPy材料为电极集流体,可有效减轻电池质量,提高其能量密度,该电池的质量能量密度高达147 Wh/kg,远大于传统锌-碘水系电池(72.6 Wh/kg);(2)C@PPy能够有效吸附多碘化物,并将其限制在正极反应区域内,可有效抑制穿梭效应,提高电池的库伦效率和循环寿命。该正极反应的库伦效率高达99%,能稳定运行1000圈,所构无正/负极Zn-I电池的库伦效率可达99.8%,在1000次循环后仍保持99%的库伦效率;(3)无正/负极电池结构设计能有效简化电池的制备过程,降低电池的生产成本。这一工作为高效率、长寿命Zn-I电池的开发提供了科学参考。

关键词：水系电池无正/负极铁离子电池电解液调控锌-碘电池