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天津大学学报（自然科学与工程技术版） 2017年第1期50卷 7-12页

作者：陈冠益李婉晴颜蓓蓓单锐姚金刚马文超天津大学环境科学与工程学院天津300072 生物质燃气燃油技术工程中心天津300072 西藏大学理学院拉萨850012 北华大学林学院吉林132013 吉林省林业与生态重点实验室吉林132013

以CeO_2为载体,制备了负载型复合Ni Fe/CeO_2催化剂,用于乙二醇的水相重整制氢.利用N_2吸附脱附(N_2 adsorption-desorption)、X-射线衍射(XRD)和H2化学吸附(H_2 temperature program reduction)对催化剂的结构进行了表征,并考察了Ni/Fe摩尔比对乙二醇水相重整制氢效果的影响以及催化剂的可重复使用性.实验结果表明:在Ni_1Fe_2/CeO_2催化剂上的乙二醇水相重整制氢反应中,H_2选择性为89.27%,,乙二醇转化率为99.13%,,烷烃选择性为11.43%,;催化剂重复使用5次以后,仍然保持初始活性的65%,左右.

关键词： CeO2 Ni/Fe摩尔比乙二醇水相重整制氢

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生物质衍生醇类水相重整制氢研究进展(英文)

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Journal of Zhejiang University-Science A(Applied Physics & Engineering) 2015年第6期16卷 491-506页

作者： Guan-yi CHEN Wan-qing LI Hong CHEN Bei-bei YAN School of Environmental Science and Engineering Tianjin University Provincial Key Lab of Forestry and Ecological Environment Beihua University MOE Key Laboratory of Efficient Utilization of Low and Medium Grade Energy Tianjin University

氢气作为一种清洁、高效的可持续能源,近年来得到了广泛关注。水相重整技术以生物质衍生醇类制备氢气,具有来源广泛、反应条件温和、运行成本较低等优点,相较于其他制氢方法更有优势。本文详细阐述生物质衍生醇类水相重整制氢的研究进展... 详细信息

氢气作为一种清洁、高效的可持续能源,近年来得到了广泛关注。水相重整技术以生物质衍生醇类制备氢气,具有来源广泛、反应条件温和、运行成本较低等优点,相较于其他制氢方法更有优势。本文详细阐述生物质衍生醇类水相重整制氢的研究进展,同时讨论不同催化剂的反应机理。Pt系催化剂表现出较高的氢气选择性,但是醇类转化率较低。Ni系催化剂反应活性和转化率均较高,但仍存在氢气选择性和氢气产率较低等问题。

关键词：生物质醇类制氢水相重整制氢反应机理催化剂

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禽畜粪便厌氧发酵沼液水相重整制氢研究

禽畜粪便厌氧发酵沼液水相重整制氢研究

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作者：毛雨柔天津大学

学位级别：硕士

目前用生物质及其衍生物为原料制备氢气是公认的逐步替代化石能源的有效途径。沼液是动物粪便和各种农作物秸秆等有机物经沼气池密封厌氧发酵产生沼气后的液体残留物,其中含有大量有机物,如烷烃类、醇类等,可以经转化制备氢气,为沼液的... 详细信息

目前用生物质及其衍生物为原料制备氢气是公认的逐步替代化石能源的有效途径。沼液是动物粪便和各种农作物秸秆等有机物经沼气池密封厌氧发酵产生沼气后的液体残留物,其中含有大量有机物,如烷烃类、醇类等,可以经转化制备氢气,为沼液的资源化利用提供一条新的途径。水相重整制氢技术可以将含氧碳氢化合物在较温和条件下高效率的转化为氢气和二氧化碳,用于该技术的催化剂活性金属和载体均对氢气产量有影响,且镍系催化剂的稳定性较低。本文采用浸渍法制备Ni/AlO、Ni/CeO、NiM/CeO系列催化剂,通过XRD、TEM、BET和XPS等表征手段对催化剂的物理化学特性进行表征,考察沼液水相重整制氢的可行性,取得主要成果如下:(1)采用制备的Ni/AlO催化剂对猪粪厌氧发酵后的沼液进行水相重整实验,考察不同反应温度和压力对产氢含量的影响,证实在反应条件为2.8 MPa和225℃条件下能够制备出氢气,其中产气中氢气组分为6.23%;反应后TOC去除率达到86%以上;但Ni/AlO催化剂的重复使用情况不理想,热稳定性较差,积碳较严重。(2)采用制备的Ni/Ce O催化剂对沼液进行水相重整实验,发现在反应条件为2.8 MPa和225℃时,产气中氢气组分能够达到35.44%,TOC去除率达到83%;经多次重复使用后,虽催化剂稳定性提高,但仍存在少量积碳现象。(3)对Ni/CeO催化剂优化,掺杂Fe、Co、Cu金属进行改性,发现NiCo/CeO催化剂上沼液水相重整制氢的产氢含量最高。Co金属的掺杂提高了金属分散度,降低了反应过程中产生的积碳,对催化活性和失活均有改善,提高了催化剂的催化活性。

关键词：沼液水相重整制氢 Ni/Al2O3 Ni/CeO2 双金属催化剂

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二元过渡金属硼化物的制备及催化液相储氢载体制氢性能研究

二元过渡金属硼化物的制备及催化液相储氢载体制氢性能研究

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作者：金智康浙江理工大学

学位级别：硕士

随着社会的发展,能源问题逐渐成为阻碍人类进步的主要难点。其中,氢能作为一种热值高、能量密度大的清洁能源,它的高效利用有望成为解决能源问题的关键技术。但是目前氢能的发展具有氢气的储运成本高、难度大以及安全性不好等问题,这大... 详细信息

随着社会的发展,能源问题逐渐成为阻碍人类进步的主要难点。其中,氢能作为一种热值高、能量密度大的清洁能源,它的高效利用有望成为解决能源问题的关键技术。但是目前氢能的发展具有氢气的储运成本高、难度大以及安全性不好等问题,这大大限制了氢能的产业化、规模化应用。室温下稳定的液态储氢材料在催化剂的协助下可以快速、可控地释放氢气,同时液态储氢材料在安全性和成本上有着更多的优势,被认为具有广阔的应用前景。氨硼烷的理论含氢量高达19.6 wt.%,在室温下物理化学性能稳定,有利于储存,氨硼烷水溶液在催化剂的协助下室温即可快速大量释放氢气。甲醛的理论含氢量为6.7 wt.%,其水溶液在室温下稳定不易分解,是一种优质储氢材料。为实现氨硼烷溶液和甲醛溶液的高效产氢,亟需开发高性能的制氢催化剂。相对于传统的氧化物催化剂,过渡金属硼化物中硼具有更小的电负性,电子更易聚集在具有催化活性的过渡金属处,更易将储氢材料里的氢还原并释放,并且硼化物在高温下稳定,耐酸碱性能强,被认为是很有前途的制氢催化剂。然而,目前过渡金属硼化物催化剂面临一大难点有待解决:硼化物合成温度高,制备难度大。本文为解决这一难点,进行了如下的具体研究:(1)第一项工作研究了三种硼化物的制备方法,通过锡热还原法在相对较低的温度下成功制备了晶态的Co B,通过XRD、SEM、TEM等表征手段确定其物相并研究其结构与电子相互作用关系,通过氨硼烷的室温水解制氢实验作为探针,对硼化钴进行研究,本催化体系反应能垒低,产氢活化能为23.0 k J·mol,其转化频率(TOF)高达35.3 mol·mol·min优于同等条件下的贵金属铂催化剂。通过研究发现Co B催化剂对于氨硼烷水解制氢的活性位点为表面富电子的Co物种,通过控制变量的交叉产氢实验及对反应过程中所产生的基团、自由基的分析推断出实验机理为:Co活化水产生氢自由基和氢氧根离子,并且捕捉溶液中的硼烷基团,进一步氢氧根离子进攻硼烷基团打断硼氢键形成偏硼酸根并释放氢自由基,并与水中的氢自由基相结合产生氢气逸出。(2)第二项工作利用第一工作中“硼能够向过渡金属上转移电子”这一结论设计了硼化钼基催化剂。创新性通过对Mo Al B的碱性刻蚀规避了传统酸式刻蚀后产物表面硼物种的大量脱落的问题,制备出了层状的二维过渡金属硼化物(MBene)MoB,通过还原气氛煅烧在MBene表面原位生长出Mo物种,最终生成目标催化剂Mo@MBene。通过XRD、TEM、XPS等表征手段确定其物相并研究Mo与MBene之间的金属载体强相互作用,并利用这一性质将Mo@MBene应用于甲醛的水相重整制氢中,通过测试该体系具有低反应能垒和高产氢效率,E为18.30 k J·mol,TOF为79.05 h,优于多数非贵金属基甲醛重整制氢催化剂。经研究发现Mo@MBene表面的硼位点将电子传递到原位生成的Mo位点,Mo活化水形成氢氧根离子和氢自由基,O以配位键的形式被Mo捕捉,甲醛在水溶液中以甲二醇的形式存在,在碱性条件下甲二醇脱氢离子形成CHOHO,进而被氧化形成甲酸并形成·OOH,与·H结合形成氢气逸出。综上,本文通过控制反应助熔剂和还原剂降低硼化物的合成温度,研究硼化物中独特的电子传递方式,并利用其中的金属和硼的协同作用应用于氨硼烷水解和甲醛水相重整制氢中,为设计金属硼化物催化剂提供了新思路。

关键词：过渡金属硼化物 MBene 硼化钴金属载体强相互作用水相重整制氢

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一种新型能源转换与利用模式

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化学教学 2010年第6期 57-58页

作者：江旭峰湖州市第二中学

本文以美国威斯康星大学提出的葡萄糖水相重整制氢反应为切入点,介绍了一种新型的能源转换与利用模式：太阳能→生物质能→氢能→电能。植物通过光合作用存储的生物质能,可转化为清洁、高效的氢能,用于具有高能量转换效率的氢氧燃料电... 详细信息

本文以美国威斯康星大学提出的葡萄糖水相重整制氢反应为切入点,介绍了一种新型的能源转换与利用模式：太阳能→生物质能→氢能→电能。植物通过光合作用存储的生物质能,可转化为清洁、高效的氢能,用于具有高能量转换效率的氢氧燃料电池。所设计的整个能源转换模式中,二氧化碳零排放,与当前国家大力提倡的低碳经济相吻合。

关键词：太阳能生物质能水相重整制氢氢氧燃料电池

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