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作者：彭建兵湖南师范大学

学位级别：硕士

介孔硅基材料具有可控的孔道结构，高的表面积与分布均一的孔径，已在催化领域中显示出诱人的应用前景。但与传统的微孔沸石相比，其存在两个明显的缺点：一是酸性较弱;二是此类材料的孔壁处于无定形状态，水热稳定性较低。未经改性的... 详细信息

介孔硅基材料具有可控的孔道结构，高的表面积与分布均一的孔径，已在催化领域中显示出诱人的应用前景。但与传统的微孔沸石相比，其存在两个明显的缺点：一是酸性较弱;二是此类材料的孔壁处于无定形状态，水热稳定性较低。未经改性的介孔硅基材料催化应用中往往存在着水热稳定性差和反应活性低等缺陷，使得其在实际应用中受到了较大的限制。本文以廉价硅酸钠为起始原料所合成的Y型沸石前驱体，与多种有机硅氧烷共水解—缩聚合成了一系列具有高水热稳定性的无机—有机介孔硅基材料。以XRD、TEM、N吸附—脱附分析、FT-IR、固体Si MAS-NMR、TG-DSC等多种表征手段对合成样品进行分析表征，发现所得无机—有机介孔硅基材料不仅具有比表面积高、孔径分布窄、孔体积大的特点，而且在100℃纯水中处理150小时后，能同时保持介孔结构和孔道表面上有机组分的稳定。然后选取巯基官能化的介孔材料，通过氧化处理得到了磺酸基官能化的固体酸催化剂。其与传统沸石固体酸催化剂HY相比显示了较好的催化性能，应用在苯甲醛与醇类缩合反应中缩醛产率已达到90％，而且具有很好的重复使用性能。尤其在苯甲醛与有着较大分子体积醇类的缩合反应中，这种介孔固体酸催化剂的催化性能基本不受醇类分子体积的影响。

关键词：介孔材料水热稳定固体酸催化剂催化性能

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不饱和脂肪酸为模板制备高水热稳定性介孔材料

不饱和脂肪酸为模板制备高水热稳定性介孔材料

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第29届中国洗涤用品行业年会

作者：南海明蔡强孙乾耀徐春明李恒德中国石油大学(北京)化学化工学院清华大学材料科学与工程系

利用不饱和脂肪酸的胶束内聚合在高温水热条件下,成功合成了介孔二氧化硅THU-1。水热稳定性测试表明,合成的材料在沸水处理5天以后仍能保持670m/g的比表面积。

关键词：不饱和脂肪酸高温水热合成水热稳定

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离子热法合成CHA型分子筛膜及其脱盐应用

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硅酸盐学报 2022年第5期50卷 1375-1384页

作者：张慧智甘来刘妮黄欣悦胡娜陈祥树江西师范大学先进材料研究院分子筛膜材料国家地方联合工程实验室江西师范大学化学化工学院南昌330022

通过合成较高骨架硅铝比的CHA型分子筛膜可实现提高膜层稳定性和分离性能。采用咪唑类离子液体合成出纯相的CHA型分子筛膜,离子液体不仅作为新型结构导向剂,还提高晶体骨架Si/Al比,同时离子液体回收使用3次后仍能合成出高结晶度CHA型晶... 详细信息

通过合成较高骨架硅铝比的CHA型分子筛膜可实现提高膜层稳定性和分离性能。采用咪唑类离子液体合成出纯相的CHA型分子筛膜,离子液体不仅作为新型结构导向剂,还提高晶体骨架Si/Al比,同时离子液体回收使用3次后仍能合成出高结晶度CHA型晶体。在最佳合成条件下,通过含溴化1-丁基-3-甲基咪唑([Bmim]Br)的合成溶胶中在莫来石管状支撑体上获得连续的CHA型分子筛膜层,该膜在75℃、3.5%(质量分数)氯化钠溶液中渗透水通量为6.3 kg/(m^(2)·h),截留率高达100%。考察了操作温度和料液浓度对膜渗透汽化脱盐性能影响。当操作温度升高至90℃时,膜水通量急剧提高到10.3 kg/(m^(2)·h),甚至在10%高浓度氯化钠溶液中以及在3.5%氯化钠溶液中连续测试3.5 d,膜均表现出优异的脱盐性能。

关键词： CHA型分子筛膜离子液体脱盐渗透汽化水热稳定

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硬模板法高温水热合成微孔-介孔二氧化硅及掺铝介孔二氧化硅

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高等学校化学学报 2011年第3期32卷 613-617页

作者：南海明齐娟娟蔡强孙乾耀徐春明李恒德清华大学材料科学与工程系先进材料重点实验室北京100084 中国石油大学(北京)化学化工学院重质油加工国家重点实验室北京102249

α-亚麻酸在加热条件下通过胶束内聚合可转化为能够耐受高温水热环境的介观模板,用此硬模板在高温水热条件下直接合成了微孔-介孔二氧化硅及掺铝介孔二氧化硅.用X射线衍射(XRD)、氮气吸附及透射电镜等手段对材料进行了表征.结果表明,所... 详细信息

α-亚麻酸在加热条件下通过胶束内聚合可转化为能够耐受高温水热环境的介观模板,用此硬模板在高温水热条件下直接合成了微孔-介孔二氧化硅及掺铝介孔二氧化硅.用X射线衍射(XRD)、氮气吸附及透射电镜等手段对材料进行了表征.结果表明,所得材料在沸水中处理5 d后仍保持670 m2/g的比表面积.透射电镜和NLDFT孔径分析结果显示,所得材料同时具备介孔和微孔结构.29Si MAS NMR谱图显示,完全缩聚的Q4型硅是材料中主要的硅组分,致使材料具有高的水热稳定性.

关键词：胶束内聚合水热稳定 α-亚麻酸微介孔材料

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新型分子筛材料的制备及机动车尾气净化研究

新型分子筛材料的制备及机动车尾气净化研究

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作者：王瑶长春理工大学

学位级别：硕士

与汽油车相比,柴油车因其二氧化碳排放量低、燃油经济性高、动力输出巨大等优点备受人们关注。然而,柴油车会产生更多的NOx（NO和NO2）排放。目前,柴油机燃烧引起的NOx（NO和NO2）已成为空气污染的主要来源,并引发了光化学烟雾和细颗粒... 详细信息

与汽油车相比,柴油车因其二氧化碳排放量低、燃油经济性高、动力输出巨大等优点备受人们关注。然而,柴油车会产生更多的NOx（NO和NO2）排放。目前,柴油机燃烧引起的NOx（NO和NO2）已成为空气污染的主要来源,并引发了光化学烟雾和细颗粒污染（雾霾）等一系列环境问题。本工作采用离子交换法将Ce和Mn分别添加到Cu-SSZ-39催化剂中,系统地研究了它们在氨选择性催化还原（NH3-SCR）反应中的SCR性能,特别是水热稳定性（分别在750、800和850℃条件下水热老化）。分别用XRD、N2吸附-脱附、H2-TPR、UV-vis DRS、NH3-TPD和原位DRIFTS技术对催化剂进行了表征,主要结论如下:（1）采用水热法制备SSZ-39分子筛,并通过离子交换法合成Cu-SSZ-39、CeCu-SSZ-39和MnCu-SSZ-39分子筛催化剂,考察Ce或Mn的添加对Cu-SSZ-39催化剂SCR活性的影响。结果表明,Ce或Mn的加入明显地提高了 Cu-SSZ-39催化剂的活性,使得CeCu-SSZ-39和MnCu-SSZ-39催化剂不仅具有较低的T50,并且拥有较宽的活性温度窗口。这可能归因于Ce或Mn与Cu之间存在协同作用,它的加入提高了 Cu-SSZ-39的氧化还原性能和表面酸位数,从而提升了Cu-SSZ-39催化剂的SCR活性。（2）将新鲜催化剂分别置于750、800、850℃的水热老化条件下处理测试,对Ce或Mn添加后催化剂抗水热老化能力进行探究。对于CeCu-SSZ-39和MnCu-SSZ-39催化剂,水热老化处理不仅没有明显的负面影响,反而对NH3-SCR活性有一定的促进作用。尤其对于MnCu-SSZ-39分子筛催化剂,即使在经过850℃的水热老化后,MnCu-SSZ-39催化剂仍保持优异的水热稳定性。由一系列表征结果可知,添加Ce或Mn的Cu-SSZ-39催化剂水热稳定性的提高可归因于内通道中更活跃的CuO晶簇的形成和酸性强度的提高。并且在水热老化过程中,Ce或Mn的添加不仅抑制了 Cu氧化物的聚集,而且更多的Cu2+离子物种被转移到离子交换位点上,这可能是添加Ce或Mn后的Cu-SSZ-39催化剂具有优异水热稳定性的原因。（3）采用原位漫反射红外光谱技术对新鲜和老化后Cu-SSZ-39、CeCu-SSZ-39和MnCu-SSZ-39催化剂上SCR机理的分析可以知道,在Cu-SSZ-39和 CeCu-SSZ-39 样品上的 NH3-SCR 反应遵循“Langmuir-Hinshelwood”（L-H）机制,而在MnCu-SSZ-39催化剂上,它同时遵循“L-H”和“Eley-Rideal”（E-R）机制,这也可能是MnCu-SSZ-39催化剂具有良好的活性和水热稳定性的另一个原因。水热老化处理后,A-MnCu-SSZ-39样品上的NH3-SCR反应遵循“L-H”和“E-R”机制,且“快速SCR”反应也同时发生。因此,Mn添加后的Cu-SSZ-39催化剂表现出优异的活性和超强的水热稳定性,使得MnCu-SSZ-39催化剂即使在850℃的水热老化后,也能满足柴油机复杂的运行条件和耐久性要求,显示出广阔的应用前景。

关键词： Cu-SSZ-39 Ce Mn SCR 水热稳定

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甲醇制烯烃反应中纳米SAPO-34稳定性研究

甲醇制烯烃反应中纳米SAPO-34稳定性研究

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第18届全国分子筛学术大会

作者：李志斌 Joaquin Martinez-Triguero 于吉红 Avelino Corma Instituto de Tecnologia Quimica UPV-CSIC 黑龙江大学化学化工与材料学院吉林大学无机合成与制备国家重点实验室

乙烯和丙烯作为重要的工业原料,可以通过以SAPO-34为催化剂的甲醇制烯烃反应(MTO)中获得。最近的研究结果表明,纳米尺寸的SAPO-34分子筛能够比常规的SAPO-34在MTO反应中获得更好反应活性时间和更高的乙烯产率。但纳米SAPO-34由于较小的... 详细信息

乙烯和丙烯作为重要的工业原料,可以通过以SAPO-34为催化剂的甲醇制烯烃反应(MTO)中获得。最近的研究结果表明,纳米尺寸的SAPO-34分子筛能够比常规的SAPO-34在MTO反应中获得更好反应活性时间和更高的乙烯产率。但纳米SAPO-34由于较小的晶体尺寸和较大的比表面积,在室温条件下长期放置时容易发生部分水解,进而影响了其在甲醇制烯烃中的活性表现。我们研究了不同温度条件下水热处理后纳米SAPO-34的稳定性,并研究了水热处理后的材料在MTO中反应活性时间和产物选择性的影响。当水热处理温度≥550℃时,纳米SAPO-34材料除酸性下降外,其孔道结构和在MTO中高反应活性等性质没有受到影响,长时间放置后也不易水解。水热处理使得纳米分子筛结构中部分Si3Al、Si4Al数量减少,Si0Al数量增加,同时水热处理并没有造成分子筛结构的破坏和更多的缺陷位点产生,但由于结构中Si4Al的数量减少,其酸性降低。如果仅仅将纳米SAPO-34在高温无水蒸气的条件下处理,则不能提高其稳定性。水热处理条件必须>400℃才能达到提高其水热稳定性的目的。

关键词：甲醇制烯烃 SAPO-34 失活水热稳定

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